Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-4030
Main Title: Ultrafast light induced dynamics of Xe nanoparticles studied with a combination of intense infrared and x-ray pulses
Translated Title: Ultraschnelle lichtinduzierte Dynamiken in Xenon-Nanoteilchen untersucht mit einer Kombination aus einzelnen intensiven Infrarot- und Röntgenlaserpulsen
Author(s): Gorkhover, Taisia
Advisor(s): Moeller, Thomas
Referee(s): Fennel, Thomas
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: Die Freie-Elektronen-Laser (FEL) mit intensiven und kurzen Röntgenblitzen ermöglichen erstmals die Abbildung von nicht-kristallinen Nanoteilchen mit einzelnen Röntgenstrahlungspulsen. Die Probe wird während der Teilchen-Laser-Wechselwirkung mit Leistungsdichten bis zu 10^17 W/cm^2 stark ionisiert und explodiert auf einer schnellen Zeitskala. Deswegen ist der Einfuss des Röntgenlaserblitzes auf Nanoobjekte von zentraler Bedeutung für die Qualität der Bilder. Die vorliegende Arbeit konzentriert sich auf die laserinduzierten Prozesse in der Probe und ihren direkten Einfluss auf das Röntgenstreubild. Signifikante Veränderung der Nanoteilchenstruktur wurde in dem vorliegenden Experiment bereits unter einer Picosekunde nach dem Abbildungsprozess detektiert. Eine laserinduzierte Strukturveränderung der Probe konnte aus dem Streubild rekonstruiert werden. Die Experimente wurden am ersten Laser für harte Röntgenstrahlung, Linac Coherent Light Source (LCLS), durchgeführt. Als Probe dienten große Xenoncluster mit 10^5-10^6 Atomen. Die Experimente basieren auf dem zweifarbigen Pump-Probe-Prinzip bestehend aus einer Komposition aus einem Infrarot-Laserpuls(IR) mit Leistungsdichten bis zu 10^15 W/cm^2 und einem FEL-Puls. Im ersten Teil der Arbeit wurden Xenoncluster zuerst mit dem IR-Laserpuls ionisiert und die anschließende Clusterexplosion mit einem verzögerten FEL-Puls abgebildet. Die resultierenden Streubilder zeigten einen Streusignalabfall bereits 250 fs nach der Wechselwirkung mit dem FEL. Die modizierte Clusterstruktur wurde mit Hilfe eines hier entwickelten inhomogenen Expansionsszenarios rekonstruiert. Im zweiten Teil der Arbeit wurde die Pump-Probe-Reihenfolge umgedreht. Zuerst bildete der FEL-Puls die Cluster ab, die anschließend mit dem intensiven IR-Laserpuls abgetastet wurden. Die Energieabsorption aus dem Infrarotlaserfeld hängt stark mit der Dichte der Probe zusammen. Deswegen kann die Explosion eines Nanoteilchens aus den Produkten der Laser-Probe-Wechselwirkung nachverfolgt werden. In der vorliegenden Studie konnte eine signikante Explosion des Clusters bereits eine Picosekunde nach dem Abbildungsprozess mit FEL-Leistungsdichten um 10^14-10^17 W/cm^2 nachgewiesen werden. Diese schnelle Expansionszeit wurde mit einem in dieser Arbeit entwickelten Quasi- Gleichgewichtsmodell bestätigt.
With the advent of the X-ray free electron laser (FEL) technology resulting in extremely intense and femtosecond short X-ray flashes, the diraction imaging of nonperiodic nanosamples with a single X-ray FEL pulse is within reach. As all matter, the nanoparticle irradiated by the intense FEL pulse with power densities up to 10^17 W/cm^2 is damaged though ionization within femtoseconds and later explodes. Thus, the resolution and the quality of the X-ray image is limited through the disintegration of the nanoparticle initiated during the imaging process. The present work explores the expansion dynamics of the nanosample and the influence of the nanosample damage on the diffraction image. A signicant strucural damage of the nanosample on a sub-ps time scale was observed. The disintegration of the particle could be reconstructed from the diraction pattern. The experiments were performed at the Linac Coherent Light Source (LCLS), the first X-ray FEL. In the present study a two color pump-probe scheme was implemented for time-resolved experiments on large Xe rare gas clusters with 10^5-10^6 atoms as samples. The work is separated into two parts. In the first part, an IR laser pulse with up to 10^15 W/cm^2 power density damaged the clusters and initiated a cluster explosion. The damage dynamics of the nanosample was imaged by a delayed FEL pulse. The recorded X-ray scattering pattern showed a signal decrease in high scattering angles 250 fs after the IR laser pulse arrival. The resulting X-ray scattering pattern could be reconstructed using a non-uniform cluster expansion model developed in the present work. In the second part, the pump-probe scheme was reversed. The FEL pulse imaged clusters were probed by the delayed IR laser pulse. The absorption from the IR laser depends on the expansion stage of the nanosample. Thus, the FEL induced explosion dynamics could be reconstructed from the IR laser-cluster interaction products. A signicant expansion of the clusters around one picosecond was detected for incident FEL photon fluxes 10^14-10^17 W/cm^2. The expansion time scales were confirmed by a quasi-equilibrium model developed in this work.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus4-50428
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/4327
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-4030
Exam Date: 12-Mar-2014
Issue Date: 13-Aug-2014
Date Available: 13-Aug-2014
DDC Class: 530 Physik
Subject(s): Cluster
Freie Elektronen Laser
Nanoplasma
Röntgenstrahlung
Ultraschnelle Dynamiken
Clusters
Free electron laser
Nanoplasma
Ultrafastdynamics
X-rays
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