Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-4031
Main Title: Coherence effects of diatomic homonuclear molecules and sequential two-photon processes of noble gases in the photoionization
Translated Title: Kohärenzeffekte zweiatomiger homonuklearer Moleküle und sequentielle Zwei-Photonen-Prozesse in Edelgasen bei der Photoionisation
Author(s): Hartmann, Gregor
Advisor(s): Becker, Uwe
Referee(s): Möller, Thomas
Viefhaus, Jens
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: Bei der atomaren und molekularen Photoionisation werden Elektronen und Ionen erzeugt, die mit Flugzeitspektroskopie hinsichtlich des Wirkungsquerschnitts und der Winkelverteilung untersucht werden können. Die Elektronenwinkelverteilungen von beiden Ionisationsstufen bei der sequentiellen Doppelionisation in Edelgasen werden in einem Photonenenergiebereich von 38 - 91 eV analysiert. Die Winkelabhängigkeit der emittierten Photoelektronen wird durch die Drehimpulsübertragung vom Photon an das Elektron verursacht. Bei der Doppelionisation durch zwei Photonen führt der totale Drehimpulstransfer zu einem Legendre Polynom vierter Ordnung. Dieser sogenannte \beta_4-Term hat einen Gewichtungsfaktor, der durch das Alignment des in der ersten Ionisationsstufe erzeugten Ions gegeben ist. Interessanterweise zeigt sich, dass dieser zusätzliche Term nicht nur die Winkelverteilung der zweiten Stufe beeinflusst, sondern ebenfalls die der ersten, die durch nur ein Photon erzeugt wird, was auf eine kohärente Koppelung beider Prozesse schließen lässt. Dieser Effekt wird für die Zwei-Photonen-Doppelionisation der Edelgase Neon, Argon und Krypton gezeigt, wobei die Messungen am FLASH in einer Kugelkammer mit 19 unabhängig voneinander arbeitenden Elektronenflugzeitspektrometern ausgeführt wurden. Die Winkelverteilung von 1s-Schalen-Photoionisation in Helium sollte kein \beta_4-Verhalten aufweisen, da sowohl das neutrale Atom wie auch das einfach geladene Ion eine isotrope Elektronenverteilung haben, was durch Messungen bei 79 eV und 91 eV bestätigt wird. Jedoch wird bei einer Photonenenergie von 61 eV in beiden Stufen ein starker \beta_4-Effekt beobachtet. Dieses unerwartete Ergebnis wird als induziert durch eine autoionisierende Doppelanregungsresonanz in Helium interpretiert. Da bei den FEL-Experimenten sehr große Datenmengen aufgenommen werden, wurde eine auf CUDA basierende Auswertungs- und Visualisierungssoftware entwickelt, die detailliert diskutiert wird. Die Analogie von homonuklearen zweiatomigen Molekülen zu dem Young'schen Doppelspaltexperiment war Gegenstand vieler wissenschaftlicher Photoionisationsuntersuchungen. Ein Beispiel sind Wirkungsquerschnittoszillationen in der Photoionisation von N2, die von Cohen und Fano als Interferenzerscheinung interpretiert wurde. Diese Zwei-Zentren-Interferenz wird durch Nichtlokalität der Elektronen in einem homonuklearen Molekül verursacht. Gegenstand dieser Arbeit ist die Untersuchung relativer Wirkungsquerschnittoszillationen im Wasserstoffmolekül H2 über einen weiten Photonenenergiebereich (29 - 1200 eV). Dabei wird zwischen dem zufällig im Raum verteilten Molekül und dem orientierten Target, bei dem die Orientierung der Molekülachse zu dem Polarisationsvektor des Lichts bestimmt wird, unterschieden. Ein Übergangseffekt von zufällig verteilten zu orientierten Targeteigenschaften wird beobachtet, wenn die de Broglie Wellenlänge des Photoelektrons die Molekülbindungslänge auflöst. Die durch den \beta_m Parameter beschriebene Winkelverteilung der Ionenfragmente wird analysiert und als Grund für den Übergangseffekt bestimmt. Bei hohen Photonenenergien konvergiert der \beta_m Parameter gegen -1, was eine bevorzugte Orientierung des Moleküls zur Polarisationsachse für den Ionisationsvorgang zur Folge hat. Es wurden mehrere Varianten von Ionenflugzeitdetektoren mit der Option auf Koinzidenzbetrieb mit einem Elektronenflugzeitspektrometer benutzt. Die Experimente wurden bei BESSY II und PETRA III ausgeführt. Ein gleichartiger Übergangseffekt wird in Innerschalenionisationdaten von N2 beobachtet.
Atomic and molecular photoionization produces electrons and ions which can be analyzed with respect to cross sections and angular distributions of photoemission applying time-of-flight spectroscopy. The electron angular distributions of both ionization steps in sequential two-photon double ionization of noble gases are analyzed in a photon energy range of 38 - 91 eV. This angular dependence of emitted photoelectrons is determined by the transfer of the angular momentum from the ionizing photon to the ejected electron. In the case of two-photon double ionization the total angular momentum transfer gives rise to a Legendre polynomial of fourth order. This so-called \beta_4 term has a weighting factor given by the alignment of the ionic core left by the first ionization step. This additional term does not only affect the electrons emitted in the second step but also the first step electrons which indicates that both processes are coherently coupled. This effect is shown for the two-photon ionization of the rare gases neon, argon and krypton measured at FLASH in a spherical chamber with up to 19 independently working electron time-of-flight detectors. The angular distribution of 1s-shell double photon ionization of helium should exhibit no \beta_4 term because the neutral atom as well as the singly charged ion have an isotropic electron distribution. This is confirmed by measurements at 79 eV and 91 eV. Interestingly, a strong \beta_4 distribution is measured in both ionization steps at a particular photon energy of 61 eV. This unexpected result is interpreted as an autoionization process induced by a helium resonance into a doubly excited intermediate state. Since a large quantity of data is collected at FEL experiments, a CUDA-based evaluation and visualization software was developed and is discussed in detail. The analogy of photoemission processes in homonuclear diatomic molecules to the Young type double slit experiment has been topic of a large amount of photoionization investigations. One example is the oscillation in the photoionization cross section of N2 which Cohen and Fano interpreted as an interference effect. This two center interference is caused by electron non-locality in homonuclear molecules. Here, the oscillation in the cross section of molecular hydrogen is analyzed over a wide photon energy range (29 - 1200 eV) distinguishing between molecules that are oriented randomly in space and those with a molecular axis fixed in space (oriented sample). Furthermore, a transition effect from random to oriented target properties is detected if the de Broglie wavelength of the photoelectron is small enough to resolve the internuclear distance. The ion fragment angular distribution given by the \beta_m parameter is analyzed and found as a reason for this transition. At high photon energies the \beta_m value converges to -1 resulting in a preferred molecular orientation for the ionization process. Several variants of ion time-of-flight detectors with the option of a coincidence measurement mode together with an electron time-of-flight spectrometer were used. The experiments were performed at BESSY II and PETRA III facilities. A similar transition behavior is observed in the inner shell ionization data of N2.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus4-50557
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/4328
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-4031
Exam Date: 10-Apr-2014
Issue Date: 25-Apr-2014
Date Available: 25-Apr-2014
DDC Class: 530 Physik
Subject(s): Doppelspalt
Kohärenz
Photoionisation
Winkelverteilung
Angular distribution
Coherence
Doubleslit
Photoionization
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