Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-4062
Main Title: Analyse von Defekten in fest- und flüssigphasenkristallisierten Silizium-Dünnschichtsolarzellen auf Glassubstrat
Translated Title: Analysis of defects in solid and liquid phase crystallized silicon thin-film solar cells on glass
Author(s): Steffens, Simon D.
Advisor(s): Becker, Christiane
Referee(s): Rech, Bernd
Kittler, Martin
Becker, Christiane
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät IV - Elektrotechnik und Informatik
Type: Doctoral Thesis
Language: German
Language Code: de
Abstract: Festphasenkristallisierte (SPC) und elektronenstrahlkristallisierte (EBC) poly-Si-Schichten auf SiC- bzw. SiOx beschichtetem Glas werden hinsichtlich ihrer Defekte und den an ihnen stattfindenden Rekombinationsprozessen untersucht. Der Einfluss der verschiedenen Defektsorten auf die offene Klemmspannung Voc wird diskutiert, um die limitierende Defektart zu identifizieren. Die Variation der thermischen Behandlung der Schichten zeigt, dass mit steigender Prozesstemperatur die Kristallinität des Materials verbessert wird. Dies wird auf das Ausheilen struktureller Defekte wie Stapelfehler und die Verringerung des Volumens defektreicher Gebiete entlang der Korngrenzen zurückgeführt. Die Korrelation zwischen der kristallinen Qualität und der elektronischen Materialqualität wird analysiert. Versetzungsdichten im SPC-Material von 10^10 cm-2 werden bestimmt. Es zeigt sich, dass durch thermische Nachbehandlungsschritte, die kompatibel mit der Verwendung von Glassubstraten sind, keine Reduzierung der Versetzungsdichte erreicht werden kann. Im EBCMaterial werden örtlich inhomogene Versetzungsdichten gemessen, die lokal auf unter 10^5 cm-2 abgeschätzt werden können, in stark versetzten Gebieten aber größer als 10^7 cm-2 sein können. Die Rekombinationsaktivität der Versetzungen im EBC-Material auf SiC wird temperaturund tiefenabhängig gemessen und deutet auf Diffusionslängen kleiner als die Schichtdicke (10 µm) bzw. starke Rekombinationsverluste an der Grenzfläche zum Substrat hin. Die Grenzfläche zur SiC-Zwischenschicht weist eine verminderte kristalline Qualität auf, die im Fall der Kristallisation auf SiOx nicht beobachtet wird. Darüber hinaus zeigt die Schicht auf SiOx eine Verringerung der Defektabsorption und der Dangling Bond (DB) Dichte im Vergleich zur Schicht auf SiC. Die Ursache der Defektlumineszenz wird untersucht und kann im Fall der Elektronenstrahlkristallisation auf strahlende Übergänge an Versetzungen zurückgeführt werden. Im Fall der SPC-Schichten wird eine Abhängigkeit der strahlenden Defektrekombination von der Sauerstoffkonzentration beobachtet. Eine reduzierte strahlende Rekombination mit steigender Nachbehandlungstemperatur wird beobachtet und auf zwei Ursachen zurückgeführt: Der Einfangquerschnitt der Versetzungen wird durch die Hochtemperaturprozessierung verringert, indem das Verspannungsfeld relaxiert wird. Die Sauerstoffkonzentration wird durch die verbesserte kristallographische Struktur reduziert. Mittels temperaturabhängiger Photolumineszenzmessungen wird die energetische Lage der D1- und D2-Defektniveaus in der Bandlücke bestimmt. Die Deaktivierungsenergien betragen 163meV (D1) und 122meV (D2). Die DB-Defektkonzentration wird mittels quantitativer Elektronenspinresonanz untersucht. Die Dichte dieser paramagnetischen Defekte im SPC-Silizium wird durch die thermische Nachbehandlung und die Wasserstoffpassivierung reduziert. Eine Korrelation zwischen dem VOC-Wert und der DB-Dichte zeigt, dass die elektronische Qualität des SPCMaterials wesentlich von dieser Defektsorte beeinflusst wird. Aus dem Verlauf der experimentellen Daten geht jedoch hervor, dass die Analyse einer einzigen Defektart nicht ausreicht, um die Voc-limitierenden Rekombinationsmechanismen zu beschreiben. Aus diesem Grund werden numerische Berechnungen durchgeführt, die das Zusammenspiel der DB-Defekte und der Versetzungen bei der Limitierung der offenen Klemmspannung simulieren. Ein Simulationsmodell wird entwickelt, das den Voc-Wert in Abhängigkeit der beiden Defektsorten berechnet. Die im Laufe der Arbeit experimentell bestimmten Defektdichten und Energieniveaus fließen in die Simulationen ein. Der Vergleich zwischen den Daten und der Simulation zeigt, dass der Voc-Wert vor der Wasserstoffpassivierung von der Dichte der DB-Defekte bestimmt wird. Nach der Absättigung der offenen Siliziumbindungen mit Wasserstoff limitiert die Versetzungsdichte die maximal erreichbare offene Klemmspannung auf unter 500 mV. Bei der Flüssigphasenkristallisation werden um Größenordnungen geringere Versetzungsdichten erreicht. Dadurch erreicht das EBC-Material offene Klemmspannungen von weit über 500 mV, obwohl die DB-Dichten vergleichbar sind zu jenen der wasserstoffpassivierten SPC-Schichten. Der entscheidende Unterschied zur Festphasenkristallisation ist daher nicht die Korngröße und das dadurch reduzierte Korngrenzenvolumen sondern die Dichte der Versetzungen.
Solid phase crystallized (SPC) and electron-beam crystallized (EBC) poly-Si layers on SiC and SiOx coated glass substrates are analyzed with respect to defect induced recombination processes. The impact of the different defect types on the open circuit voltage VOC is discussed to identify the limiting defect species. A variation of the thermal treatment of these layers shows an improved crystallinity for higher process temperatures. This is referred to the annealing of structural defects like stacking faults and the reduced volume of the defect-rich areas at grain boundaries. The correlation of the crystalline quality and the electronical quality is discussed. Dislocation densities of 1010 cm-2 are measured for the SPC material. It is shown, that a reduction of this density by thermal post treatments, that are compatible with the used glass substrates, is not possible. The spatially inhomogeneous dislocation density in the EBC material is estimated to be less than 105 cm-2 in the high quality regions and greater than 107 cm-2 in the defect-rich regions. The recombination activity of the dislocations in the EBC material on SiC is measured temperature and depth dependent. The measurements hint at diffusion lengths smaller than the layer thickness (10 µm) or a strong recombination activity at the buried Si-SiC interface. The interface is investigated by Raman spectroscopy. It is shown that the silicon region adjacent to the interface (~0,5 µm) exhibits a poor crystalline quality. In case of the EBC material on SiOx the crystallinity of the silicon near the interface is not reduced. The EBC material on SiOx also shows a lower dangling bond density and a reduced defect-related absorption of subbandgap photons. The origin of the defect-induced photoluminescence is investigated. In EBC material the radiative recombination at dislocations is responsible for the subbandgap luminescence. In SPC layers a correlation between the oxygen concentration and the defect luminescence intensity is revealed. With increasing temperature of the thermal post-treatment the defect luminescence is reduced. This can be attributed to two causes: The oxygen concentration is reduced by thermal annealing due to an improved crystallinity. The capture cross section of the dislocations is lowered due to the relaxation of the strain field around dislocations. Temperature dependent Photoluminescence is used to determine the energy positions of the defect levels responsible for the radiative recombination is SPC material. An energy distance to the conduction band of 163 meV and 122 meV is found for the two major luminescence peaks. Using electron spin resonance the dangling bond defect concentration is measured. The density of these paramagnetic defects in SPC material is reduced by thermal annealing and hydrogen passivation. A correlation between the VOC and the dangling bond density shows, that the electronical quality of the SPC material substantially depends on this defect type. However, the experimental data shows that the sole analysis of the dangling bonds is not sufficient to describe the VOC-limiting recombination mechanisms. To address this, numerical calculations are made to simulate the limitation of the VOC with respect to the dangling bond and dislocation defects. The defect densities and energy levels that are experimentally determined in this work are used for the simulations. The comparison of the experimental data and the simulation reveals, that the VOC is limited by the dangling bonds in case of unpassivated SPC material. After the saturation of dangling bonds by hydrogen the dislocations are the limiting defect type, restraining the VOC to values below 500 mV. In EBC material the dislocation densities are a few orders of magnitude lower than in the SPC material. This enables the material to reach open circuit voltages far beyond 500 mV, although the dangling bond densities are comparable to those in the hydrogenated SPC material. This means that the main difference between SPC and EBC material are not the grain size and the amount of grain boundaries but the improved intra-grain quality due to a reduced dislocation density.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus4-51925
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/4359
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-4062
Exam Date: 5-May-2014
Issue Date: 7-Jul-2014
Date Available: 7-Jul-2014
DDC Class: 530 Physik
Subject(s): Defekte
Silizium
Solarzellen
Dünnschicht
Defects
silicon
solar cell
thin-film
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