Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-4111
Main Title: Algenbürtige organische Bromverbindungen
Subtitle: Nachweis, Charakterisierung, Identifizierung und Bedeutung für das Trinkwasser
Translated Title: Algogenic organic bromine compounds
Translated Subtitle: detection, characterisation, identification and relevance for drinking water
Author(s): Kochan, Cindy
Advisor(s): Jekel , Martin
Referee(s): Jekel , Martin
Reemtsma, Thorsten
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät III - Prozesswissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: German
Language Code: de
Abstract: Seit mehreren Jahren werden im Spätsommer erhöhte Konzentrationen algenbürtiger organischer Bromverbindungen in Berliner Oberflächenwässern über den Gruppenparameter AOBr (adsorbierbare, organische Bromverbindungen) nachgewiesen. Hohe Gehalte an algenbürtigem AOBr können auch potenziell in mesotrophen, eutrophen und hypertrophen Gewässern mit vermehrtem Phytoplankton detektiert werden. Ebenso kann Grundwasser durch eine (künstliche) Anreicherung mit Oberflächenwasser eine AOBr Belastung zeigen. Bislang gibt es nur wenige Studien zu algenbürtigem AOBr in Süßwässern. Deren Strukturen und toxische Effekte sind bisher unbekannt. In Berliner Oberflächenwässern korreliert der Jahresgang an AOBr und Cyanotoxinen, wobei die Analysen wegen hoher Matrixlast und niedriger Analytkonzentrationen erschwert sind. Alternativ bilden Algenkulturen im Labor AOBr aber auch Cyanotoxine in höheren Konzentrationen. Während der Bildungsphase wird ein redoxsensitives Verhalten des AOBr beobachtet, das anhand von Laborstudien auf N-Br Verbindungen zurückgeführt wird. Der AOBr aus Oberflächenwasser und Algenkultur wird durch verschiedene Extraktionstechniken charakterisiert. Die AOBr Charakteristik ist je nach Quelle unterschiedlich. Im Vergleich zu Algenkulturen besteht der AOBr aus Oberflächenwässern zu einem größeren Teil aus (stark) polaren und anionischen Verbindungen. Mit Hilfe eines bromselektiven Detektionsverfahrens werden am Massenspektrometer zahlreiche bromierte Verbindungen nach Extraktion nachgewiesen. In jeder Algenkultur werden unterschiedliche bromorganische Verbindungen detektiert. Mittels hochauflösendem Massenspektrometer werden 18 Summenformeln von bromierten Ionenspuren ermittelt sowie mögliche Strukturen abgeleitet. Bei verschiedenen Aufbereitungsschritten der Trinkwassergewinnung wird das Verhalten des AOBr untersucht. In der simulierten Bodenpassage ist der Abbau im Aeroben schwach (0 – 10 %) und im Anaeroben mäßig (30 – 40 %). Bei der Flockung wird der AOBr ebenfalls nur geringfügig entfernt. Eine effektive AOBr Eliminierung wird durch Adsorption an Pulveraktivkohlen erzielt, welche jedoch bislang für die Trinkwassergewinnung in Berlin nicht genutzt werden, so dass Restgehalte an AOBr im Trinkwasser vorliegen können. Anhand von Vibrio fischeri werden toxische Effekte erst in Konzentrationen von über 100 µg/L AOBr nachgewiesen, die nicht in Berliner Oberflächenwässern detektiert werden. Der ermittelte Oktanol/Wasser-Verteilungskoeffizient (KOW) bestätigt die Hydrophilie des AOBr. Eine Wechselwirkung von AOBr mit organischem Substrat bzw. Organismen wird auf Grund eines sehr niedrigen KOW ausgeschlossen.
A high concentration of organic bromine compounds produced by algae has been detected via adsorbable organic bound bromine (AOBr) during the past several summers in surface water in Berlin. Furthermore, it is expected that these algae AOBr can also be found in mesotrophic, eutrophic and hypertrophic water with a high level of phytoplankton and in groundwater (artificially) enriched with surface water. Due to the lack of scientific studies of AOBr in fresh water, its noxious effects and structure is unknown so far. Despite of matrix–related effects and a low concentration of analytes, analyses have been proven that the annual cycle of AOBr correlates with cyanotoxins in surface water in Berlin. However, algae cultures develop higher concentrations of AOBr and cyanotoxins under laboratory conditions. Studies have shown that N-Br compounds may be responsible for a redoxsensitive characteristic of AOBr during the formation process. The AOBr of surface water and algae cultures is characterized through different extraction processes and differs by its source. In comparison to algae cultures the AOBr of surface waters is more (strongly) polar and anionic. After extraction numerous organic bromine compounds are detected with the help of a bromine selective detection via mass spectrometry. In each algae culture different organic bromine compounds are detected. By high resolution mass spectrometry 18 elemental formulas of brominated compounds could be determined and, structures are proposed. The behavior of organic bromine compounds during ground water recharge and drinking water treatment was studied. The simulation of groundwater recharge shows a weak decomposition under aerobic conditions (0 – 10 %) and a moderate decomposition in the anaerobic zone (30 – 40 %). The algae AOBr is only slightly removed by coagulation. A more effective way of eliminating algae AOBr is adsorption on activated-carbon. However, this method is not applied in Berlin for drinking water purification. Noxious effects of AOBr are proven only for concentrations above 100 µg/L with Vibrio fischeri, which cannot be detected in surface water in Berlin. The hydrophilic characteristic of AOBr is approved by the octanol/water-partition coefficient (KOW). Furthermore, an interaction of the organic bromine compounds with organic substrate respectively organisms can be ruled out due to a low KOW.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus4-54393
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/4408
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-4111
Exam Date: 28-Apr-2014
Issue Date: 18-Jul-2014
Date Available: 18-Jul-2014
DDC Class: 540 Chemie und zugeordnete Wissenschaften
Subject(s): AOBr
LC-MS
Microcystis aeruginosa
Oberflächenwasser
AOBr
LC-MS
Microcystis aeruginosa
Surface water
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