Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-4242
Main Title: Interface investigations of passivating oxides and functional materials on crystalline silicon
Translated Title: Grenzflächenuntersuchungen an passivierenden Oxiden und funktionalen Materialien auf kristallinem Silizium
Author(s): Töfflinger, Jan Amaru
Referee(s): Rech, Bernd
Hannappel, Thomas
Korte, Lars
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät IV - Elektrotechnik und Informatik
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: Die einzigartige Eigenschaft von AlOx, dass es negative Festladungen aufweist, ist für die Rückseiten-passivierte p-Typ Silizium-Solarzellen als auch für hocheffiziente Solarzellen mit hochdotierten (p+)-Regionen sehr attraktiv. Für eine erfolgreiche Integration von AlOx und AlOx/SiNx- basierten Systemen in verschiedenen Arten von hocheffizienten Solarzellen ist jedoch ein gründliches Verständnis der Passivierungseigenschaften und des Ursprung der negativen Ladung dieser Materialien erforderlich. Theoretische Studien schlagen den Einsatz von plasmonischen Metall-Nanopartikel (NP) in einem passivierenden, anti-reflektierenden Oxid vor, um durch erhöhten Lichteinfang die Effizienz von Silizium-basierten Solarzellen zu verbessern. Doch nicht nur die optischen, sondern auch optoelektronischen Effekte der Metall NPs sind zu berücksichtigen. In der vorliegenden Arbeit werden die Grenzflächen passivierender Oxide und funktioneller Materialien auf kristallines Silizium (c-Si) untersucht. Das Hauptaugenmerk liegt auf ihren Einfluss auf die elektrischen, optischen und optoelektronischen Eigenschaften des c-Si/Oxid Systems. Eine Vielzahl von Materialsystemen, einschließlich PECVD-abgeschiedene AlOx -Einzelschichten und AlOx/SiNx Stapelschichten auf p-Typ c-Si Wafer, sowie TiO2 mit eingebetteten Gold-Nanopartikeln (TiO2:AuNP) durch Spin-Coating auf c-Si deponiert, unterliegen diesen Untersuchungen. Als Grundpfeiler für diese Untersuchungen wurde im Rahmen der Arbeit eine Hochfrequenz Kapazität-Spannungs- (C-V) Methode weiterentwickelt, die eine zuverlässige Bestimmung der spektroskopisch aufgelösten Grenzflächendefekt-Zustandsdichten über die gesamte c-Si Bandlücke sowie der Oxid-Ladungsdichten ermöglicht. C-V Untersuchungen in Verbindung mit Lebensdauermessungen erlauben eine detaillierte Auswertung der Passivierungseigenschaften der AlOx-Einzelschichten und AlOx/SiNx Stapelschichten auf c-Si. Diese Proben werden in abgeschiedenem Zustand, nach einem Temperschritt und nach einem Feuerschritt untersucht. Der Einfluss von verschiedenen nasschemischen Vorbehandlungen der c-Si-Oberfläche, insbesondere der einer nasschemischen Oxidation, auf die Passivierungseigenschaften sowie der Ursprung und die Stabilität der negativen Ladung werden untersucht. Im ersten Teil der Arbeit zeigen Untersuchungen des c-Si/SiOx/AlOx/SiNx Schichtstapels, dass eine nasschemisch erzeugte SiOx-Zwischenschicht sowohl die chemische als auch die Feldeffekt-Passivierung beeinflusst. Die Defektzustandsdichte an der Si/SiOx Grenzfläche ist erheblich reduziert. Es werden jedoch zusätzliche Zustände vermutlich nahe der SiOx/AlOx Grenzfläche generiert, die zu Inhomogenitäten und Instabilitäten der negativen Ladung führen. Es wird festgestellt, dass das Tempern zur Aktivierung der negativen Festladungen führt, wobei der Feuerschritt zur negativen Beladung der Zustände führt. Beide Wärmebehandlungen führen zu einer Verbesserung der Feldeffekt-Passivierung. Weiter wird gezeigt, dass die anfänglich hohe negative Ladung durch eine negative konstante Stressspannung (Vstress) reversibel reduziert und invertiert werden kann. Dies wird verursacht durch die Freisetzung der gefangenen Elektronen und durch die positive Aufladung der Zustände in der AlOx/SiNx Stapelschicht. Es wird gefolgert, dass zusätzlich zu den festen negativen Ladungen, das Einfangen von negativen Ladungen in der Nähe der Grenzfläche entscheidendend zur Feldeffekt-Passivierung beiträgt. Es stellt sich heraus, dass eine große Stressspannung zu einer spannungsinduzierten Generation von zusätzlichen intrinsischen Si-Defektzuständen an der c-Si/SiOx Grenzfläche führt. Beide Spannungsstress-induzierte Effekte könnten möglicherweise mit sogenannten Potential-induzierten Degradations- (PID) Effekten zusammenhängen, die einen nachteiligen Einfluss auf die Leistung von Photovoltaik-Modulen haben. Im zweiten Teil dieser Arbeit zeigen Photoleitfähigkeits- und optische Messungen, dass die Einbettung von 40-50 nm großen Gold-Nanopartikeln in die Antireflex-TiO2-Schicht (TiO2:AuNPs) die Antireflexeigenschaften verschlechtert. Dies führt zu einer Verringerung der externen Quanteneffizienz. Zusätzlich wird eine Verringerung der internen Quanteneffizienz aufgrund einer Verschlechterung der chemischen Passivierung beobachtet. C-V-Messungen zeigen, dass dies an der Erhöhten Rekombination durch zusätzliche Defektzustände an der TiO2:AuNPs/Si-Grenzfläche liegt, die durch den Kontakt von Gold-Nanopartikel mit dem darunter liegenden c-Si entstehen. Daraus wird gefolgert, dass die TiO2:AuNP-Schichten mit größeren Au NP (> 100 nm) eher auf die Rückseite, aber nicht auf die Vorderseite der Si-Solarzellen, aufgebracht werden sollten.
The unique property of AlOx, that it exhibits negative fixed charges, is very attractive for back-side passivated p-type silicon solar cells as well as for high efficiency solar cells featuring highly doped (p+) regions. However, for a successful integration of AlOx and AlOx/SiNx based systems in different types of high efficiency solar cells, a thorough understanding of the passivation properties and the origin of the negative charge of these materials is necessary. Theoretical studies suggest that another promising approach to increase silicon-based solar cell efficiency, is to embed plasmonic metal nanoparticles (NPs) in a passivating, anti-reflective oxide for light trapping enhancement. However, not only the optical, but also optoelectronic effects of the metal NPs need to be considered. In the present study interfaces of passivating oxides and functional materials on crystalline silicon (c-Si) as well as their electrical, optical and optoelectronic properties are investigated. A variety of material systems, including PECVD-deposited AlOx-single layers and AlOx/SiNx stacks on p-type c-Si wafer, as well as TiO2 in situ doped by Au NPs (TiO2:AuNPs) deposited by spin coating on c-Si, are subject to these investigations. For this purpose a high frequency capacitance voltage (C-V) method is refined, enabling a reliable determination of the spectroscopically resolved interface defect state densities over the entire c-Si band gap as well as of the oxide charge densities. C-V investigations in conjunction with lifetime measurements allow a detailed evaluation of the passivation properties in particular of the AlOx-single layers and AlOx/SiNx stacks on c-Si. In the first part of this work, AlOx/SiNx stacks on c-Si are investigated in the as deposited state, after an annealing step and after a firing step. The effects of different c-Si surface wetchemical treatments, in particular of a wet-chemical oxidation, on the passivation properties are are studied as well as the stability and origin of the negative charge. The investigations of c-Si/(wet-chemical)SiOx/AlOx/SiNx stacks demonstrate that the implemented wetchemical SiOx interlayer affects both, the chemical as well as the field-effect passivation. The defect state density is considerably reduced. However, additional traps, most probably in the vicinity of the (wet-chemical)SiOx/AlOx interface, are introduced as well, leading to inhomogeneities and instabilities of the negative charge. It is found that the annealing process leads to the formation of negative fixed charges with a stable charge density. The firing process leads to negative charging of traps. In the latter case, however, the initial charge density is unstable and is reduced upon moderate biasing due to electron detrapping. Both thermal treatments lead to an enhancement of the field-effect passivation. The initial high negative charge can be reversibly reduced and inverted by a negative constant voltage stress (Vstress). This is caused by electron detrapping and positive charging of traps in the AlOx/SiNx stacks. It is concluded that in addition to the fixed negative charges, trapping of negative charges near the interface is a crucial mechanism contributing to the field-effect passivation. It is also found that a large Vstress leads to a voltage stress induced generation of additional intrinsic Si dangling and strained bond defects at the c-Si/SiOx interface. Both Vstress induced effects are possibly linked to so called potential induced degradation (PID) effects, which have a detrimental influence on photovoltaic module performance. In the second part of this work, photoconductivity and optical measurements demonstrate that an introduction of 40-50 nm diameter Au NPs into the antireflective TiO2 layer (TiO2:AuNPs) deteriorates the antireflection properties. This is observed as a decrease of the external quantum efficiency of photogeneration of charge carriers. In addition, a decrease of the internal quantum efficiency due to a deterioration of the chemical passivation is found. C-V measurements indicate that this is due to additional defect states at the TiO2:AuNPs/Si interface, caused by Au NPs in contact with the underlying c-Si, enhancing photogenerated charge carrier recombination. It is concluded that TiO2:AuNPs layers with larger (>100 nm) Au NPs could potentially be applied on the passivated rear, but not on the front side of Si solar cells.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus4-58604
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/4539
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-4242
Exam Date: 23-May-2014
Issue Date: 10-Nov-2014
Date Available: 10-Nov-2014
DDC Class: 539 Moderne Physik
Subject(s): Aluminiumoxid
Gold Nanopartikel
Oberflächenpassivierung
Plasmonen
Silizium
Aluminum oxide
Gold nanoparticles
Plasmonics
Silicon
Surface apssivation
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