Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-4368
Main Title: Noble gas dimers in strong laser fields
Translated Title: Edelgasdimere in starken Laserfeldern
Author(s): Veltheim, Anton von
Advisor(s): Rottke, Horst
Referee(s): Sandner, Wolfgang
Saenz, Alejandro
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: Die eingereichte Arbeit behandelt die Ionisationsdynamik von schwach gebundenen Edelgasdimeren in intensiven, kurzen Laserpulsen im nahen Infrarotbereich. Die Impulsverteilung der Photoelektronen nach Starkfeldionisation von homo- und heteronuklearen Edelgasdimeren wird experimentell mithilfe eines Reaktionsmikroskops gemessen. Dabei kann die Impulsverteilung der Dimer-Photoelektronen direkt mit der entsprechenden Verteilung einzelner Edelgasatome verglichen werden. Mögliche Abweichungen zwischen diesen Verteilungen könnten auf den Einfluss eines zwei-Zentren Interferenzmechanismus zurückzuführen sein. Im ersten Teil der Arbeit (Kap. 4) wird die Einfachionisation von nicht ausgerichteten Edelgasdimeren untersucht. In den Photoelektronenspektren aller untersuchten homonuklearen Dimere wird im Vergleich zu den entsprechenden atomaren Spektren eine erhöhte Ausbeute an sehr niederenergetischen Photoelektronen nachgewiesen. Diese langsamen Photoelektronen nach Ionisation eines Dimers können nicht durch das Modell der zwei-Zentren Interferenz erklärt werden. Stattdessen wird ein sekundärer Ionisationsmechanismus, bestehend aus zwei Schritten vorgeschlagen: das Dimer wird durch den intensiven Laserpuls zunächst angeregt, wobei ein Valenzelektron in einem Rydbergzustand verbleibt. Dieses Rydbergelektron wird dann in einem zweiten Schritt durch eine Ladungsoszillation im Ionenrumpf des Dimers ionisiert, welche durch die kohärente Besetzung verschiedener Eigenzustände des Dimerions während der Anregung durch den intensiven Laserpuls entsteht. Im zweiten Teil der Arbeit (Kap. 5) wird gezeigt, dass die internukleare Achse der Edelgasdimere effizient durch Laserpulse im Pikosekundenbereich ausgerichtet werden kann. Durch Coulomb explosion imaging wird die komplette Information über das Rotationswellenpaket gewonnen, welches durch den ausrichtenden Laserpuls im Dimer nichtadiabatisch angeregt wird. Die verschiedenen Kohärenzen zwischen Rotationszuständen in diesem Wellenpaket werden systematisch analysiert. Durch den Vergleich mit numerischen Berechnungen können Rotationskonstanten und Werte für die Anisotropie der Polarisierbarkeit aller untersuchten Dimere aus den experimentellen Daten gewonnen werden. Schließlich wird im letzten Teil der Arbeit (Kap. 6) die Starkfeldionisation von ausgerichteten Ar2 Dimeren untersucht. Es wird gezeigt, dass die Impulsverteilung der Photoelektronen nach Einfachionisation von Ar2 signifikant vom Winkel zwischen Polarisationsrichtung des Laserpulses und der internuklearen Achse des Dimers abhängt. Ein auf der Starkfeldnäherung beruhendes zwei-Zentren Interferenzmodell für die Ionisation der Dimere kann wesentliche Aspekte der experimentellen Daten qualitativ reproduzieren. Die experimentell erhaltene Position des ersten Minimums in der Impulsverteilung weicht jedoch erheblich von der Vorhersage des Modells ab. Daher kann nicht abschließend bewertet werden, ob die gemessenen Strukturen in der Impulsverteilung der Dimer-Photoelektronen Folge eines zwei-Zentren Interferenzprozesses ist.
This thesis deals with the ionization dynamics of weakly bound noble gas dimers in intense, femtosecond laser pulses in the near-infrared spectral region. The momentum distribution of photoelectrons following strong field ionization of homo- and heteronuclear noble gas dimers is measured using a reaction microscope. This allows for the comparison of the dimer-photoelectron momentum distribution with the respective distribution from individual noble gas atoms. Possible differences between theses distributions may have their origin in a two-center interference process. The first part of the thesis (chapter 4) presents experimental results on strong field single ionization of unaligned noble gas dimers. A strong yield enhancement of very low energy electrons is found in all homonuclear dimers. This narrow yield enhancement cannot be the result of two-center interference. Instead, a completely ifferent mechanism is proposed as the origin of these low energy electrons: In a first step, the intense laser field populates Rydberg states of the dimer through the process of frustrated tunneling ionization. These Rydberg electrons are then ionized in a second step through a charge oscillation in the ion core of the dimer. A simplified model of this charge oscillation is able to set limits on the principal- and angular momentum quantum number of the excited dimer Rydberg states. The second part of the thesis (chapter 5) shows that noble gas dimers can be efficiently aligned in the impulsive regime using picosecond laser pulses. Coulomb explosion imaging is used to determine the alignment of the internuclear axis with respect to the polarization axis of the laser pulses. The properties of the induced rotational wavepacket are analyzed in detail by extracting the various coherences between different rotational states. Higher order coherences, corresponding to multiple rotational Raman transitions, are shown to be present in the wavepacket. Rotational constants and polarizability anisotropies are extracted from the measurements by comparing the data to numerical calculations. Finally, chapter 6 presents measurements of photoelectron spectra from strong field ionization of aligned Ar2 dimers. We show that the ionization of Ar2 is alignment dependent: an oscillatory modulation of the photoelectron momentum distribution is measured in polarization direction of the laser pulses that depends on the alignment of the internuclear axis with respect to the polarization direction of the laser pulse. The comparison with a two-center interference model based on the strong field approximation shows that the essential features of this modulation can be reproduced qualitatively by the employed model. The model fails, however, to reproduce the precise position of the minima observed in the momentum distribution.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus4-63719
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/4665
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-4368
Exam Date: 10-Feb-2015
Issue Date: 3-Mar-2015
Date Available: 3-Mar-2015
DDC Class: 535 Licht, Infrarot- und Ultraviolettphänomene
Subject(s): Coltrims
Edelgasdimere
Femtosekunden
Starkfeldionisation
Coltrims
Femtosecond
Noble gas dimers
Strong field Ionization
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