Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-4470
Main Title: Advanced optical signatures of single, wurtzite GaN quantum dots
Subtitle: From fundamental exciton coupling mechanisms towards tunable photon statistics and hybrid-quasiparticles
Translated Title: Erweiterte optische Signaturen von einzelnen Wurtzit-GaN Quantenpunkten
Translated Subtitle: von grundlegenden Exzitonkopplungsmechanismen zu abstimmbaren Photonstatistiken und Hybrid-Quasipartikeln
Author(s): Callsen, Gordon
Advisor(s): Hoffmann, Axel
Phillips, Matthew
Referee(s): Hoffmann, Axel
Phillips, Matthew
Maultzsch, Janina
Gil, Bernard
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: Die vorliegende Arbeit behandelt die optischen Signaturen von einzelnen, in AlN eingebetteten, hexagonalen GaN Quantenpunkten. Die durchgeführten Experimente sind die Basis für eine Vielzahl von neuartigen Beobachtungen, welche nicht nur für dieses spezielle Quantenpunktsystem von Interesse sind, sondern von generellem Wert für die gesamte Quantenpunkt Community. Die dargestellte Analyse der Wechselwirkung zwischen Exzitonen in Quantenpunkten und geladenen Defekten als auch Phononen ermöglicht dabei letztendlich sogar die erstmalige Demonstration von quantenoptischen Bauteilkonzepten im ultravioletten (UV) Spektralbereich. Hierbei ist besonders eine optisch getriebene Zwei-Photonquelle auf Basis der Biexzitonkaskade hervorzuheben, deren vielversprechende Photonstatistik bis zu einer Temperatur von 50 K nachweisbar ist. Weitergehende Untersuchungen dieser Biexzitonkaskade führen letztendlich zur Beschreibung von sogenannten Hybrid-Quasipartikeln im Rahmen dieser Arbeit mit weitreichenden Konsequenzen für eine Vielzahl von exzitonbasierten Quantenlichtquellen. Der erste Teil dieser Doktorarbeit befasst sich mit der Präparation von multiexzitonischen Zuständen. Dank der Verbindung von leistungsdichteabhängigen und zeitaufgelösten mikro-Photolumineszenz Messungen ist es möglich eine ganze Vielfalt an neuartigen multiexzitonischen Komplexen zu identifizieren. Die Bestimmung von Relaxationszeiten stellt hierbei eine Beobachtung mit direkt anwendungsbezogenen Konsequenzen dar. Des Weiteren wird nachgewiesen, dass der anfängliche Ladungsträgereinfang von Auger- und damit nicht von Multiphononprozessen dominiert wird. Letztere stellen erst bei der folgenden Quantenpunkt-internen Relaxation den limitierenden Faktor dar, ein Effekt der auch als „Phononflaschenhals“ beschrieben wird. Die Anwendung als auch die erweiterte, grundlegenden Untersuchung von hexagonalen GaN Quantenpunkten wird von einem als „spektrale Diffusion“ bekannten Effekt limitiert, der zu einer starken Emissionslinienverbreiterung führt. Eine Statistik dieser Linienbreiten für Hunderte von einzelnen GaN Quantenpunkten ermöglicht die indirekte Bestimmung des mittleren defektinduzierten elektrischen Feldes, dessen Fluktuationen die Linienverbreiterung bedingen. Eine weiterführende statistische Analyse zur Kopplung zwischen Exzitonen und longitudinal-optischen (LO) Phononen führt zur Bestimmung der zugehörigen Huang-Rhys Faktoren als auch LO-Phononenergien für eine hohe Quantenpunktzahl, woraus sich eine erstmalige Abschätzung des Exziton-LO-Phonon Wechselwirkungsvolumens ergibt. Dank dieser umfangreichen, optischen Analyse von einzelnen GaN Quantenpunkten ist es sogar möglich die optische Signatur der zugehörigen Biexzitonkaskade über einen großen Spektralbereich zu erfassen. Für einen Übergangsenergiebereich beobachtet man hierbei ein einzigartiges Gleichgewicht zwischen Ein- und Zwei-Photonprozessen beim Zerfall des Biexzitons, welches mittels Temperatur und Anregungsleistung sogar steuerbar ist. Gerade die Zweiphotonemission ist auf Grund ihrer Temperaturstabilität bis 50 K ein vielversprechender Kandidat für zukünftige Anwendungen. Interessanterweise ermöglicht auch gerade dieser spezielle Fall der biexzitonischen Komplexe die erstmalige Beschreibung einer ganzen neuen Klasse von Hybrid-Quasipartikeln, welche bisher unbekannte Spinkonfigurationen aufweisen. Eine Analyse der optischen Eigenschaften dieser Hybrid-Quasipartikel zeigt ein ungewöhnliches Zerfallsverhalten auf, welches gerade auch die besondere Rolle der „dunklen“ Exzitonen in GaN Quantenpunkten im Rahmen dieser Arbeit hervorhebt.
The present work treats the fundamental optical signatures of individual, hexagonal GaN quantum dots embedded in AlN. The conducted experiments established the basis for numerous, novel observations, which are not only of interest for this particular quantum dot system, but also of general value for the entire quantum dot community. The presented analysis of the interaction in between quantum dot excitons and charged defects, as well as phonons, culminates in the first-time demonstration of quantum-optical device concepts for the ultraviolet (UV) spectral range. Here, a highlight is constituted by an optically pumped two-photon source based on the biexciton cascade, which maintains its highly promising photon statistics up to a temperature of 50 K. Further in-detail studies of this biexciton cascade even lead to the description of so-called hybrid-quasiparticles in this work, with prominent consequences for a wide range of exciton-based quantum light sources. The first part of this thesis is dedicated to the preparation of multiexcitonic states. Based on the conjunction of excitation power dependent and time-resolved micro-Photoluminescence, an entire zoo of multiexcitonic complexes is identified for the first time. Here, the determination of relaxation times presents an observation with direct consequences for applications. Furthermore, it is demonstrated that the initial carrier capture process is predominantly realized by Auger-processes that dominate any multi-phonon contributions. However, in terms of intra-quantum dot carrier relaxation, it is exactly these multi-phonon processes that present the limiting factor, a phenomenon known as the ”phonon-bottleneck” effect. As the emission of these excitons in hexagonal GaN is affected by “spectral diffusion”, a strong emission line widths broadening occurs, which still limits future applications but also any more fundamental analysis. A line width statistic is obtained by analyzing hundreds of individual GaN quantum dots, allowing an indirect determination of the average, defect-induced electric field, whose fluctuations originate the line widths broadening. A continuative statistical analysis is given for the coupling between excitons and longitudinal-optical (LO) phonons. As a result, the corresponding Huang-Rhys factors and LO-phonon energies are extracted for an elevated number of quantum dots. Finally, a microscopic parameter, known as the exciton-LO-phonon interaction volume was approximated for the first time, based on the presented detailed statistical analysis. Due to this extended, optical analysis of individual GaN quantum dots it was possible to characterize the optical traces of the biexciton cascade over a wide spectral range. Here, for a certain transitional range, a unique balance between one- and two-photon processes is observed, which arises from the biexciton decay and can be tuned means of temperature and excitation density. Especially the two-photon emission is a promising candidate for future applications as its temperature stability is demonstrated up to 50 K. Interestingly, the particular case of biexcitonic complexes also forms the basis for the description of an entire new class of hybrid-quasiparticles with so far unknown spin configurations. An extended analysis of the optical properties of these hybrid-quasiparticles presents highly unconventional decay characteristics, demonstrating the outmost importance of the dark-excitons in hexagonal GaN quantum dots based on the present thesis.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus4-66417
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/4767
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-4470
Exam Date: 8-May-2015
Issue Date: 22-May-2015
Date Available: 22-May-2015
DDC Class: 539 Moderne Physik
Subject(s): Einzelphotonemitter
Exziton-Phonon-Kopplung
Nitride
Photonenstatistik
Quantenpunkte
Exciton-phonon coupling
Nitrides
Photon statistics
Quantum dots
Single-photon emitter
Creative Commons License: https://creativecommons.org/licenses/by-nd/3.0/de/
Appears in Collections:Technische Universität Berlin » Fakultäten & Zentralinstitute » Fakultät 2 Mathematik und Naturwissenschaften » Institut für Festkörperphysik » Publications

Files in This Item:
File Description SizeFormat 
callsen_gordon.pdf8,08 MBAdobe PDFThumbnail
View/Open


Items in DepositOnce are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.