Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-4492
Main Title: Complex SANS SAXS data evaluation, simulation and interpretation with regard to statistical inference
Translated Title: Komplexe SANS SAXS Datenauswertung, Simulation und Interpretation mit einem Bezug zur statistischen Inferenz
Author(s): Muthig, Michael
Advisor(s): Gradzielski, Michael
Referee(s): Gradzielski, Michael
Oberdisse, Julian
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: Die vorliegende Arbeit gibt einen grundlegenden Diskurs zu unterschiedlichen Methoden zur Auswertung von Kleinwinkelstreudaten (SAS Daten), insbesondere hier zum ersten Mal in einem präzise statistisch definierten Rahmen. Die Ermittlung von Strukturinformationen via Anpassungen von physikalischen und Freiform-Modellen wird in zwei unterschiedlichen statistischen Inferenz-Ansätzen diskutiert, einem Bayes'schen und einem frequentistischen Ansatz. Somit basiert eine Auswertung und Interpretation der SAS Daten auf gut fundierten Theorien, die zudem aufzeigen wie optimale Schlussfolgerungen zu ziehen sind. Die Diskussion zeigt, dass es wichtig ist genug Informationen über das streuende System (a priori Strukturinformation und Information in den Streudaten) zur Verfügung zu haben, um zugrundeliegende Strukturen zu ermitteln. Beispielhaft wird eine simultane Anpassung eines physikalischen Modells an Kontrastvariationsdaten eines Inter-Polyelektrolyt-Komplexes diskutiert. Darüber hinaus werden die statistischen Inferenz-Ansätze auf die Indirekte Fourier Transformation (IFT) angewendet, um objektiv eine Freiform-Lösung zu erhalten, und moderne Methoden des Maschinellen Lernens (RVM, SVR, LASSO) werden benutzt, um eine stabilere Lösung zu ermitteln. Ein neues, selbst entwickeltes Programm (SASET) wird präsentiert, das es erlaubt effizient umfangreiche und gekoppelte 1-dimensionale Datensätze/-serien auszuwerten; somit ermöglicht das Programm viele Informationen in den Auswertungsprozess einfließen zu lassen. Auch können 2-dimensionale Datensätze/-serien effizient ausgewertet werden. Außerdem wird dargelegt wie Strukturinformationen aus 2-dimensionalen anisotropen Streudaten gewonnen werden können. Die Bildung von Vesikeln wird durch die Differentialgleichung von Smoluchowski simuliert. Experimentelle SAS Daten eines Vesikel-bildenden Systems werden simultan angepasst, somit viel Information verwendet, um wenige Parameter zuverlässig zu ermitteln. Streuintensitäten von komplex, hierarchisch strukturierten kolloidalen Systemen werden mittels Monte Carlo (MC) Simulationen analysiert. Die MC Simulationen zeigen welche strukturellen Informationen in SAS Daten enthalten sind.
This work presents an in-depth discussion of different methods used for Small-Angle Scattering (SAS) data analysis, and especially for the first time within a precisely defined statistical framework. Inferring structural information from SAS data via physical model fitting and free-form model fitting is discussed within two different statistical inference approaches, namely Bayesian and frequentist statistics, which put the analysis and interpretation of SAS data on well founded theories, hence showing how to draw optimal inferences. The discussion shows the importance of having enough of scattering system information (a priori knowledge about the system and information contained in the experimental SAS data) available in order to infer structural information. As an example, simultaneous physical model fitting is performed on contrast variation data of an InterPolyElectrolyte Complex (IPEC) system. Moreover, statistical inference is applied to the Indirect Fourier Transform (IFT) in order to get objectively a free-form solution, and additionally, modern machine learning methods (RVM, SVR, LASSO) are employed to determine a more robust solution. A new and homemade program, called SASET, is presented that easily allows to efficiently evaluate comprehensive and coupled 1-dimensional SAS data sets/series, hence allowing to include a lot of information in the evaluation process. 2-dimensional data sets/series can also be evaluated efficiently. Moreover, a discussion about inferring structural information from anisotropic 2-dimensional scattering data is given. Vesicle formation is simulated by the von Smoluchowski differential equation. Experimental SAS data of a vesicle building system are simultaneously fitted by adjusting parameters of the kernel of the differential equation, and therefore a lot of information is used to determine reliably a few parameters. The scattering intensity of complex, hierarchically structured colloidal systems is analyzed by Monte Carlo (MC) simulations. The MC simulations show which structural information are contained in the SAS data.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus4-67064
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/4789
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-4492
Exam Date: 23-Oct-2014
Issue Date: 10-Jun-2015
Date Available: 10-Jun-2015
DDC Class: 541 Physikalische Chemie
Subject(s): Kleinwinkelstreuung
Small-angle scattering
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