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Main Title: Optical properties of two-dimensional semiconductors and carbon hybrid structures
Translated Title: Optische Eigenschaften von zwei dimensionalen Halbleitern und Carbon-Hybrid Strukturen
Author(s): Berghäuser, Gunnar
Advisor(s): Knorr, Andreas
Referee(s): Malic, Ermin
Knorr, Andreas
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: English
Language Code: en
Abstract: Technologischer Fortschritt wird oft durch die Entwicklung oder Entdeckung neuer Materialsysteme vorangetrieben. In dieser Arbeit werden die optischen Eigenschaften von neuartigen Systemen auf Basis der Dichte Matrix Theorie untersucht. Teil 1: Eine Möglichkeit Materialien mit gewünschten Eigenschaften herzustellen, ist die gezielte Zusammensetzung unterschiedlicher Materialsysteme zu einem Hybridsystem. Die wachsende Zahl an Publikationen in diesem interdisziplinären Forschungsgebiet, welches Forscher der Physik, Chemie, Biologie und der Materialwissenschaften zusammenbringt, zeigt die zunehmende Bedeutung der Hybridstrukturen für Forschung und Entwicklung. Das Verständnis der fundamentalen Wechselwirkung von der mikroskopischen hin zur makroskopischen Ebene ist hier ein wesentlicher Bestandteil auf dem Weg zum technologischen Fortschritt. In dieser Arbeit werden mithilfe der Dichtematrixtheorie die optischen Eigenschaften von Karbon-Hybridsystemen untersucht. Die untersuchten Materialsysteme bestehend aus Monolagen von Carbon, Monolagen sind besonders geeignet, da Sie sehr sensitiv gegenüber Veränderungen in der Umgebung sind, auf die eine Schicht schaltbarer, fotoaktiver Moleküle gebracht wird. Hier wird der fundamentale Kopplungsmechanismus zwischen den Elektronen und Licht im graphenartigen Substrat und dem externen Dipolfeld des Moleküls untersucht. Die Rechnungen zeigen eine erhebliche Beeinflussung des Absorptionsspektrums des Substrates, welche für das Design optischer Materialien oder das Auslesen des Schaltzustandes der Moleküle genutzt werden kann. Es wird gezeigt wie die optischen Eigenschaften des Hybridsystems von der Molekülverteilung der Dipolstärke und Substrateigenschaften, wie der Bandstruktur, abhängen. Diese Erkenntnis erlaubt die Hoffnung,auf Basis dieser Systeme optische Schaltungen und Sensoren zu bauen. Des Weiteren lassen sich die Aussagen der Theorie auf ähnliche Materialsysteme erweitern und gehen über den exemplarisch diskutierten Fall hinaus. Teil 2: Die neue Klasse zweidimensionaler Halbeitersysteme, die "transition metal dichalcogenides" (TMDs), haben wie Graphen, außergewöhnliche elektrische, optische, mechanische und chemische Eigenschaften. Im Gegensatz zu Graphen ist, in diesen geschichteten Materialien, die Inversionssymmetrie gebrochen, was zum einen, zur Öffnung einer Bandlücke an den K-Punkten führt, und zum anderen, in Verbindung mit der hexagonalen Struktur des Gitters, erlaubt Ladungsträger valley-selektiv anzuregen ("circular dichroisme"). In diesen Materialien ist es also prinzipiell möglich die Valley-Quantenzahl abzufragen und "valleytronics" zu bauen. Die fundamentalen mikroskopischen Prozesse in einer solchen Valley-Selektiven Anregung sind weitestgehend unverstanden. In dieser Arbeit werden grundlegende mikroskopische Vielteilchenprozesse, die optische Eigenschaften der TMDs bestimmen, untersucht. Anhand eines Thight-Binding Ansatzes werden in Verbindung mit der Dichte Matrixtheorie, exzitonische und optische Eigenschaften der zweidimensionalen Halbleitsysteme untersucht. Die Dichtematrixtheorie erlaubt hier eine konsistente Behandlung des Systems von der mikroskopischen Beschreibungsebene hin zu makroskopischen Observablen.
Research on novel materials has long been a driving force behind technological progress. In this thesis the optical properties of transition metal dichalcogenides (TMDs) and carbon-hybrid nano structures are investigated within a microscopic theory based on the density matrix formalism. Part 1: In the field of hybrid nanostructures researchers aim to design novel materials with desired characteristics. The increasing number of publications in this interdisciplinary area combining physics, chemistry, material science, and biology manifests the relevance and the general interest in a better understanding of these structures. To exploit the full potential of this field, a thorough microscopic understanding of the molecule-substrate coupling is of key importance. I present a microscopic approach focusing on optical properties of carbon-based hybrid materials. Consisting of a single layer of atoms, carbon nanostructures are very sensitive to changes in their environment. Therefore, the functionalization with external molecules enables the control and optimization of their properties. In particular, photoactive molecules are promising for engineering optical switches on the molecular level that can be incorporated in solid-state technologies. I have investigated the fundamental coupling mechanism between electrons in graphene-based substrate and an external molecular dipole field. My calculations reveal considerable changes in the absorption spectrum of the substrate. It will be shown that the predicted peak splitting and spectral shifts strongly depend on the electronic bandstructure of the substrate. Furthermore, I shed light on the crucial role of the substrate dimension by investigating one-dimensional nanoribbons with increasing width up to two-dimensional graphene. The investigated coupling mechanism, which is driven by molecular dipole fields, presents a general situation and appears in a large class of hybrid nanostructures. Therefore, my conclusions and the presented many-particle Bloch equations reach further than the presented exemplary case and can be used in order to understand a broad class of hybrid materials. Part 2: Transition metal dichalcogenides (TMDs) represent a new class of atomically thin two-dimensional materials that exhibit (similarly to graphene) extraordinary electronic, optical, mechanical, and chemical properties. In addition, the inversion symmetry is broken giving rise to a band gap opening at the K and K' points making them promising materials for optoelectronic devices. Another fundamentally interesting and technologically highly relevant feature of TMDs is the possibility to selectively excite the K and K' valley via right or left circularly polarized light, respectively. As a result, the valley can be exploited as a new degree of freedom in addition to charge and spin of electrons suggesting TMD-based valleytronics devices. The underlying microscopic processes governing the valley polarization and intervalley coupling are still not well understood. I present a microscopic study on the excitonic and optical properties of TMDs. I will show our tight binding approach for the two dimensional semiconductors which leads to the TMD specific excitonic binding energies and eigenfunctions. Furthermore, it will be shown that the TMD properties lead to a extraordinary strong radiative coupling and calculate the radiative life time of TMDs.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus4-68265
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/4831
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-4534
Exam Date: 6-Mar-2015
Issue Date: 30-Sep-2015
Date Available: 30-Sep-2015
DDC Class: 530 Physik
Subject(s): Carbon-Nanostrukturen
Hybrid-Materialien
Lineare Absorption
Carbon nanostructures
Hybrid materials
Linear absorption
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