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Main Title: Struktur und Reaktivität durch Laserverdampfung erzeugter Cluster
Translated Title: Structure and reactivity of clusters produced by laser vaporation
Author(s): Lenski, Christian
Advisor(s): Ding, Adalbert
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: German
Language Code: de
Abstract: Ziel der vorliegenden Arbeit ist es, Informationen zur Struktur und Reaktivität von Clustern zu gewinnen. Hierzu wurden mittels Laserverdampfung Kohlenstoffcluster, Siliziumcluster sowie verschiedene Metallcluster erzeugt und deren Clusterverteilungen untersucht. Im Fall von Kohlenstoff wurde so die aus der Literatur bekannte Ketten-, Ring- und Fullerenbildung bestätigt und C28 konnte durch Reaktivitätsmessungen mit SF6 als erster im Massenspektrum beobachtbarer, geschlossener Polyeder identifiziert werden. Zur Beschreibung der unterschiedlichen Reaktivität der Fullerene gerader bzw. ungerader Atomanzahl mit SF6 wurde ein Modell entwickelt. Durch die Beobachtung von C36 als besonders reaktionsträger Spezies neben C60 konnte der sogenannte "fullerene" als bevorzugter Wachstumsmechanismus für Fullerene mit weniger als 60 Atomen identifiziert werden. Zur Beschreibung der Struktur sehr viel größerer Kohlenstoffcluster wurden zwei Wachstumsmodelle entworfen, die 90% der gesamten Clusterverteilung wiedergeben. Für Siliziumcluster konnte mit der Methode der logarithmischen Normalverteilung ein Übergangsbereich der Clusterstruktur zwischen 30 und 40 Siliziumatomen verifiziert werden, wie er auch von Jarrold und Bower beobachtet wird. Für Cluster mit genau 7 Siliziumatomen wurde ein charakteristisches Intensitätsmaximum bei einer Si7O entsprechenden Clustermasse beobachtet. Die auf DFT-Rechnungen beruhenden Strukturmodelle kleiner Siliziumcluster legen die Vermutung nahe, daß es sich bei dem Intensitätsmaximum um eine Art "endohedralen" Siliziumcluster mit einem Sauerstoffatom in seiner Mitte handelt. Hierzu wurden drei mögliche Strukturmodelle beschrieben und die energetisch günstigste Form ermittelt. Die Untersuchungen an Aluminium, Niob und Tantal zeigen, daß diese Metalle sehr reaktiv sind und alle Oxide bilden. Alle drei Metallspektren lassen sich durch zwei logarithmische Normalverteilungen anfitten. Der Übergang von einer Verteilung zur nächsten wurde als Übergang vom flüssigen zum festen Zustand gedeutet. Während man für Aluminium einen raschen Strukturwechsel zwischen 17 und 24 Clusteratomen findet, tritt der Übergang bei den Metallen der Gruppe VA aufgrund der Beteiligung der Elektronen in der offenen d-Schale früher auf. Niob weist diesen Strukturwechsel zwischen 2 und 8 Clusteratomen, Tantal bei etwa drei Atomen auf. Eine erhöhte Intensität im Clusterspektrum bei 15 Clusteratomen wurde für Niob und Tantal als ein Hinweis auf eine der Festkörperstruktur entsprechende bcc-Clusterstruktur betrachtet.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-1193
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/514
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-217
Exam Date: 30-Mar-2000
Issue Date: 9-Jun-2000
Date Available: 9-Jun-2000
DDC Class: 530 Physik
Subject(s): Cluster
Kohlenstoff
Laserverdampfung
Metalle
Normalverteilung
Silizium
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