Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-4911
Main Title: Quantized theory for emission and coupling of hybrid systems
Translated Title: Quantisierte Theorie zur Emission und Kopplung in Hybridsystemen
Author(s): Theuerholz, Thorsten Sverre
Advisor(s): Knorr, Andreas
Referee(s): Knorr, Andreas
Richter, Marten
Appel, Heiko
Granting Institution: Technische Universität Berlin
Type: Doctoral Thesis
Language Code: en
Abstract: Hybrid systems are generally capable of combining the advantages of both constituents to overcome the limitations of the single constituents. For an efficient development of new hybrid systems, a fundamental understanding of these systems is necessary. Therefore, we investigate in this thesis two types of hybrid systems: First, a hybrid system consisting of a metal sphere coupled to quantum dots is under investigation. By the combination of metal structures and quantum dots one can utilize the advantages of both constituents to their needs. For example, metal structures are capable of focusing light into the sub-wavelength regime, which is useful in the sense of miniaturization, and can provide strongly localized electric fields, called plasmons. These plasmons can interact with the excitons build up by external optical excitation in the quantum dots. Second, we introduce a theoretical description of the coupling between a semiconductor quantum well and a molecular layer. In such hybrid systems one can incoherently pump the quantum well and use the coupling to the molecular layer to transfer energy to the molecules. The combination of a medium which can be pumped electrically, the semiconductor quantum well, and a system which resonance energy can be modeled, the molecular layer, opens promising paths for high efficient light emitting systems. We calculate the temporal evolution and spectra for the hybrid system consisting of a silver sphere and two quantum dots. Beside the coupling between the plasmons and excitons, we additionally include the coupling between the quantum dots, the so called Förster interaction. We investigate the influence of the Förster interaction on our observables of interest, the system polarization and the second order correlation function, in time and frequency domain. While the Rayleigh signal in time and spectra are barely influenced by the Förster interaction between the quantum dots, the second order correlation function is changed by up to three orders of magnitude. We found that the Förster interaction is capable of changing the emission statistics of the hybrid system from one regime to another. Although the Förster interaction is at least one order of magnitude smaller than the coupling between the plasmons and excitons, it is capable of tuning the emission statistic over a wide range. We are able to trace this back to redistributions of dipole-moments and resonances of the coupled hybrid system by the Förster interaction between the quantum dots. These energy shifts and asymmetric redistributions of dipole-moments give rise of asymmetric second order correlation functions with different kinds of emission statistics. We show that increasing the Förster interaction allows us to tune the emission statistic of the hybrid system from antibunched to coherent and further into the bunched regime while all other system parameters are kept constant. Furthermore, we model a whole ensemble of hybrid systems, one quantum dot coupled to a gold sphere, and compare our ensemble results with experiments primarily done in the group of H. Lange at Hamburg University. We found the same trends as observed in the experiments for the single constituents as well as for the coupled hybrid systems without adapting free parameters. Within a certain parameter range, the quantitative agreement is pretty striking, too. For the molecular layer on top of a semiconductor quantum well, we develop a theory for the coupling beyond the dipole approximation. This is done by introducing transition charges to model the molecules as well as the semiconductor quantum well. These transition charges are provided by the Fritz Haber Institute Berlin using Density Functional Theory (DFT). With certain approximations, we derive an energy transfer from the semiconductor quantum well to the molecular layer and vice versa.
Im Allgemeinen sind Hybrid-Systeme in der Lage die Vorteile ihrer Bestandteile zu kombinieren und so deren Anwendungsmöglichkeiten zu erweitern. Zur effizienten Entwicklung neuer Hybrid-Systeme ist deren fundamentales Verständnis nötig. In dieser Arbeit untersuchen wir zwei unterschiedliche Typen von Hybrid-Systemen: Das erste System bestehend aus einer Metallkugel gekoppelt an ein bzw. zwei Quantenpunkte. Durch die Kombination von Metallstrukturen und Quantenpunkten kann man die Vorteile beider Einzelsysteme zu seinen Gunsten nutzen. Metallstrukturen können zum Beispiel Licht in Bereiche fokussieren die kleiner als die Wellenlänge des verwendeten Lichtes sind, dies kann genutzt werden um optische Geräte kompakter zu bauen. Außerdem kann es in Metallen stark lokalisierte elektrische Felder geben, so genannte Plasmonen. Diese Plasmonen können mit den Exzitonen, optischen Anregungen im Quantenpunkt, wechselwirken. Als zweites Hybrid-System betrachten wir eine Molekülschicht auf einem Quanten-Well und leiten die Rate für den Energietransfer zwischen beiden her. Die Vorteile der einzelnen Systeme sind zum einen die Möglichkeit einen Quanten-Well elektrisch zu pumpen und zum anderen die Modelierbarkeit der optischen Übergangsfrequenz der Moleküle, was solche Hybrid-Systeme zu hoch effizienten Lichtquellen machen könnte. Für eine Silberkugel gekoppelt an zwei Quantenpunkte berechnen wir die zeitliche Entwicklung sowie Spektren für die interessanten Systemobservablen von Interesse. Neben der Kopplung zwischen den Exzitonen und Plasmonen berücksichtigen wir zusätzlich die Kopplung zwischen den Quantenpunkte, die sogenannte Förster-Wechselwirkung. Den Einfluss dieser auf die Polarisation und auf die Emissionsstatistik des Hybrid-Systems untersuchen wir im Zeit- und Frequenzraum. Das Rayleigh-Spektrum wird kaum durch die Förster-Wechselwirkung beeinflusst. Die Emissionsstatistik hingegen verändert sich um drei Größenordnungen. Die Förster-Wechselwirkung ändert die Statistik auch qualitativ, z. B. von einer anti-gebunchten zu einer kohärenten bis hin zu einer gebunchten. Dies geschieht obwohl die Förster-Wechselwirkung zwischen den Quantenpunkten mindestens eine Größenordnung kleiner als die zwischen Plasmonen und Exzitonen ist. Grund für den dennoch starken Einfluss ist die Umverteilung von Dipolmomenten und die Verschiebung von Übergangsenergien in dem gekoppelten Hybrid-System. Diese führen zu asymmetrischen Spektren der Emissionsstatistik mit unterschiedlichen Statistiken. Wir zeigen, dass man durch Erhöhen der Förster-Wechselwirkung zwischen den Quantenpunkten die Emissionsstatistik von einer anti-gebunchten über eine kohärente bis zu einer gebunchten Statistik verändern kann, wobei alle anderen Systemparameter konstant gelassen werden. Zusätzlich modellieren wir ein ganzes Ensemble von Hybrid-Systemen, bestehend aus jeweils einer Goldkugel und einem Quantenpunkt, und vergleichen unsere Theorie mit Messungen, welche hauptsächlich in der Gruppe von H. Lange an der Universität Hamburg durchgeführt wurden. Theorie und Experiment zeigen die selben Trends für die einzelnen Systeme und die gekoppelten Hybrid-Systeme. Innerhalb eines bestimmten Parameterbereiches gibt es zudem eine überzeugende quantitative Übereinstimmung. Für die Kopplung zwischen einer Molekülschicht und einen Quantum-Well entwickeln wir eine Theorie jenseits der Dipolnäherung. Dies wird möglich durch die Einführung von sogenannten transition charges die das elektrische Feld des Moleküls und das des Quantum-Wells im Außenraum beschreiben. Diese transition charges werden im Fritz Haber Institut Berlin mittels Dichte Funktional Theorie (DFT) berechnet. Mit einigen Näherungen berechnen wir die Energietransferrate vom Quanten-Well zur Molekülschicht und umgekehrt.
URI: http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/5214
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-4911
Exam Date: 10-Dec-2015
Issue Date: 2015
Date Available: 18-Dec-2015
DDC Class: DDC::500 Naturwissenschaften und Mathematik::530 Physik::530 Physik
Subject(s): quantum dot
Quantenpunkt
metal
Metall
second quantization
zweite Quantisierung
hybrid system
Hybridsystem
Usage rights: Terms of German Copyright Law
Appears in Collections:Institut für Theoretische Physik » Publications

Files in This Item:
File Description SizeFormat 
theuerholz_sverre.pdf4.14 MBAdobe PDFThumbnail
View/Open


Items in DepositOnce are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.