Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-5007
Main Title: Atomic structure and electronic properties of self-assembled clusters on silicon surfaces
Translated Title: Atomare Struktur und elektronische Eigenschaften selbstorganisierter Cluster auf Silizium Oberflächen
Author(s): Franz, Martin
Referee(s): Dähne, Mario
Ebert, Philipp
Granting Institution: Technische Universität Berlin
Type: Doctoral Thesis
Language Code: en
Abstract: In this thesis, the growth, the atomic structure as well as the electronic properties of self-assembled magic clusters and of thin rare earth silicide films on Si surfaces are investigated using scanning tunneling microscopy and spectroscopy. Self-assembled magic clusters on surfaces are promising structures to utilize the fascinating properties of clusters as zero-dimensional nanoobjects in future applications, e.g. in high density memory devices or in catalysis. For Sb on the Si(111)7×7 surface, the growth of pure Si clusters as well as of so-called Sb ringlike clusters is observed. The latter are found to exhibit different stoichiometries within the same basic structure by replacing Si atoms by Sb atoms, influencing strongly their electronic properties. The widely studied magic In and Ga clusters on Si(111) are used as a model system to study the detailed charge redistribution that takes place on the surface during the cluster formation as well as the effects of cluster accumulation on the electronic properties. In addition, the Si(557) surface, which is vicinal to Si(111), is used as a template to enable the growth of one-dimensional chains of magic clusters. Nanostructures induced by the rare earth metals Tb and Dy on Si surfaces are the material system most comprehensively studied in this thesis. For Dy and Tb on Si(111), the same two types of magic clusters are observed, which is related to the chemical similarity of the trivalent rare earth metals. These are the so-called off-center rare earth silicide cluster and the centered rare earth silicide clusters, for which the atomic structure could be identified and a semiconducting behavior is found by scanning tunneling spectroscopy. Moreover, the centered rare earth silicide clusters show a switching between two stable configurations. On the Si(001)2×1 surface, a completely different growth behavior is observed. Here, also magic Dy silicide clusters form, but the clusters show a one-dimensional ordering and assemble into chains consisting of different numbers of magic clusters. The thin film growth of Tb on Si(111) shows many similarities with the growth behavior observed for other trivalent rare earth metals in this parameter regime. For submonolayer Tb coverages, a 2√3×2√3 R30° superstructure, a 5×2 superstructure as well as nanorods showing either a 2×1 or a 4×1 superstructure on top are observed. For the 5×2 superstructure an existing structure model is refined and a detailed investigation is derived on how registry shifts lead to the different configurations of this structure. In the monolayer-to-multilayer regime, the growth of the TbSi2 monolayer with 1×1 periodicity and of the Tb3Si5 multilayer with √3×√3 R30° periodicity is found.
Diese Arbeit untersucht das Wachstum, die atomare Struktur sowie die elektronischen Eigenschaften von selbstorganisierten magischen Clustern und dünnen Seltenerdsilizidfilmen auf Si-Oberflächen mittels Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie. Selbstorganisierte magische Cluster auf Oberflächen sind vielversprechende Strukturen, um die faszinierenden Eigenschaften, die Cluster als nulldimensionale Nanoobjekte aufweisen, in zukünftigen Anwendungen z. B. in hochdichten Speichermedien oder in der Katalyse nutzbar zu machen. Für Sb auf der Si(111)7×7-Oberfläche wird das Wachstum von reinen Si-Clustern als auch von sogenannten Sb-Ringcluster beobachtet. Letzere bilden eine gleiche atomare Grundstruktur mit unterschiedlichen Stöchiometrien, indem Si-Atome durch Sb-Atome ersetzt werden, was ihre elektronischen Eigenschaften stark beeinflusst. Die bereits ausführlich erforschten magischen In- und Ga-Cluster auf Si(111) werden als Modellsystem verwendet um die genaue Ladungsumverteilung, die während der Clusterbildung stattfindet, sowie die Effekte, die Ansammlungen von Clustern auf die elektronischen Eigenschaften haben, zu studieren. Außerdem wird die Si(557)-Oberfläche – eine Vizinalfläche zu Si(111) – als strukturiertes Substrat verwendet, um das Wachstum eindimensionaler Ketten von magischen Clustern zu ermöglichen. Nanostrukturen, die von Seltenen Erden auf Si-Oberflächen gebildet werden, bilden das am umfangreichsten untersuchte Materialsystem in dieser Arbeit. Aufgrund der chemischen Ähnlichkeit der dreiwertigen Seltenen Erden bilden sich die gleichen zwei Clusterarten für Tb und Dy auf der Si(111)-Oberfläche. Dies sind die sogenannten kantenzentrierten und zentrierten Seltenerdsilizidcluster, für die jeweils die atomare Struktur identifiziert und ein halbleitendes Verhalten in Rastertunnelspektroskopie Messungen beobachtet wird. Darüberhinaus zeigen die zentrierten Seltenerdsilizidcluster ein Umschalten zwischen zwei stabilen Konfigurationen. Auf der Si(001)2×1-Oberfläche wird ein komplett anderes Wachstumsverhalten beobachtet. Hier bilden sich ebenfalls magische Dy-Silizidcluster, allerdings ordnen sich diese eindimensional und bilden Ketten bestehend aus unterschiedlich vielen magischen Clustern. Das Wachstum dünner Tb-Silizidfilme auf Si(111) zeigt viele Ähnlichkeien mit dem Wachstumsverhalten anderer Seltener Erden in diesem Parameterbereich. Für Submonolagenbedeckungen werden eine 2√3×2√3 R30°-Überstruktur, eine 5×2-Überstruktur sowie Nanostäbchen, die entweder eine 2×1- oder eine 4×1-Überstruktur bilden, beobachtet. Für die 5×2-Überstruktur wird ein bestehendes Strukturmodell weiterentwickelt und im Detail untersucht, wie Positionsverschiebungen unterschiedliche Konfigurationen hervorrufen. Im Bedeckungsbereich von Monolagen bis Multilagen wird das Wachstum der TbSi2-Monolage mit 1×1-Periodizität sowie das Wachstum der Tb3Si5-Multilage mit √3×√3 R30°-Periodizität gefunden.
URI: http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/5322
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-5007
Exam Date: 8-Dec-2015
Issue Date: 2015
Date Available: 16-Feb-2016
DDC Class: DDC::500 Naturwissenschaften und Mathematik::530 Physik::530 Physik
Subject(s): surface magic clusters
scanning tunneling microscopy
self-assembly
silicon
Magische Oberflächencluster
Rastertunnelmikroskopie
Selbstorganisation
Silizium
Sponsor/Funder: DFG, FOR 1282, Controlling the Electronic Structure of Semiconductor Nanoparticles by Doping and Hybrid Formation - project D: Atomic and Electronic Structure of Clusters on Silicon Surfaces
Creative Commons License: https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
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