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Main Title: R-matrix theory for attosecond spectroscopy
Translated Title: R-Matrix-Theorie für Attosekundenspektroskopie
Author(s): Simoes Brambila, Danilo
Advisor(s): Smirnova, Olga
Referee(s): Smirnova, Olga
Knorr, Andreas
Tennyson, Jonathan
Granting Institution: Technische Universität Berlin
Type: Doctoral Thesis
Language Code: en
Abstract: The XUV light obtained from the new free electron lasers and high harmonic generation (HHG) sources have opened up the possibility of observation, initiation and control of the fastest intra molecular processes. Upon exposure to XUV light, atoms and molecules often ejects valence or even core electrons via single or multiphotoionization. The angular- and energyresolved distribution of the ejected electron encodes sensitive information about the parent molecule. The amount of information that can be extracted from the photoelectron is optimal if the molecular ensemble is oriented prior to ionization. In addition, the photoionization in the molecular frame can be also used to model the emission of HHG light, since photorecombination, which plays a key role in HHG, is simply the time reversal of photoionization. The theoretical description of photoionization experiments and the analysis of HHG light require a high quality calculation of the photoionization/ photorecombination matrix elements in the molecular frame. In this thesis we investigate the photoionization/photorecombination of polyatomic molecules in the molecular frame using the ab initio multichannel R-Matrix method. To this end, we have implemented new modules in the UKRmol suite (a specialized software that previously dealt with electron scattering with polyatomic molecules) to calculate photoionization observables. We benchmark our codes by comparing our results with several other calculations and experimental data for CO2, N2, NO2 and He. We investigate photoionization of systems where electronic correlation is important, such as when the photoionization leaves the residual ion state in an excited or a satellite states. We also calculate the photoionization of NO2 for a range of molecular geometries, which is relevant for time-resolved photoelectron/high harmonic spectroscopy. In addition, we studied the effect of a weak static electric field on the photoionization of He and H2. Finally, we use the photorecombination matrix elements obtained with the UKRmol codes for investigating the HHG spectra of CO2 and He.
Das XUV Licht, welches mithilfe neuartiger Quellen, wie Freie-Elektronen- Laser und High-Harmonic-Generation (HHG) verfügbar ist, eröffnet die Möglichkeit der Beobachtung, Initiierung und Kontrolle schnellster intra-molekularer Prozesse. Bei Einwirkung von XUV-Licht emittieren Atome und Moleküle oftmals Valenz- oder sogar Rumpfelektronen durch Ein- oder Mehrphotonenionization. Die Winkel- und Energieverteilung der frei gewordenen Elektronen kodiert Information über das ursprüngliche Molekül. Die Menge an Informationen, die aus dem Photoelektronenspektrum gewonnen werden kann, ist optimal, wenn das Molekülensemble wird vor der Ionisation ausgerichtet wurde. Darüber hinaus können die Photoionisationsmatrixelemente im Ruhesystem des Moleküls auch verwendet werden, um die Erzeugung von HHGLicht zu modellieren, da die Photorekombination, die eine Schlüsselrolle in der HHG spielt, einfach der Prozess der Photoionisation bei Zeitumkehr ist. Die theoretische Beschreibung von Photoionisationsexperimenten und die Analyse der HHG-Strahlung erfordern eine hohe numerische Qualität der Matrixelemente für Photoionisation und Photorekombination im molekularen Ruhesystem. In dieser Arbeit wird die Photoionisation bzw. Photorekombination von mehratomigen Molekülen unter Verwendung der ab initio Multichannel-R-Matrix-Methode untersucht. Zu diesem Zweck haben wir neue Module für UKRmol (eine spezielle Software, für die Berechnung von Elektronenstreuung an mehratomigen Molekülen) implementiert, welche die Observablen bei Photoionisation berechnen. Wir prüfen die Qualität der Ergebnisse unserer Berechnungen durch den Vergleich mit den verschiedenen Berechnungen und experimentellen Daten für CO2, N2, NO2 und He aus der Literatur. Wir untersuchen Photoionisation von Systemen, in denen Elektronenkorrelation von Bedeutung ist, z.B. wenn das nach der Photoionisation zurückbleibende Molekülion in einem angeregten Zustand oder einem sogenannten Satellitenzustand verbleibt. Wir berechnen auch die Photoionisation von NO2 für eine Reihe von Molekülgeometrien, die für die zeitaufgelöste Photoelektronen-HHG-Spektroskopie relevant ist. Weiterhin untersuchen wir den Effekt eines schwachen, statischen, elektrischen Feldes auf die Photoionisation von He und H2. Abschliessend verwenden wir die Matrixelemente für Photorekombination, die wir mithilfe unserer UKRmol-Module berechnen, um HHG-Spektren von CO2 und He zu untersuchen.
URI: http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/5382
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-5057
Exam Date: 26-Feb-2016
Issue Date: 2016
Date Available: 22-Mar-2016
DDC Class: DDC::500 Naturwissenschaften und Mathematik
Subject(s): R-matrix
photoionization
attosecond science
high harmonic generation
Photoionisation
Attosekunden-Wissenschaft
Hohe Harmonische
Creative Commons License: https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
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