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Main Title: Atomare und molekulare Fragmentationsdynamik in intensiven ultrakurzen Lichtpulsen
Author(s): Trump, Christoph Ernst
Advisor(s): Sandner, Wolfgang
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: German
Language Code: de
Abstract: Die vorliegende Arbeit behandelt die Fragmentationsdynamik von Atomen und Molekülen in intensiven Lichtfeldern. Die Anregung erfolgte in Lichtpulsen mit einer Wellenlänge von 790 nm, einer Pulsdauer (FWHM) von (30-80)fs und einer Intensität von I=5x1014 W/cm2 bis I=4x1015 W/cm2. Zur Zerfallsdynamik von Molekülen (H2/D2)konnten durch den Aufbau einer speziell angepaßten Apparatur hochauflösende Messungen zur Verteilung der kinetischen Energie geladener Fragmente durchgeführt werden. Das in vorangegangenen Experimenten vorhandene Auflösungsvermögen der kinetischen Energie der Dissoziationsfragmente konnte durch die Verwendung eines durch eine Überschallexpansion adiabatisch gekühlten Molekularstrahls wesentlich verbessert werden. Es zeigte sich dabei, daß die Verteilung der Energien der H+ Ionen aus der Dissoziation H2+ + 2 h + H(1s)  (Floquet2-Photonen-Kanal) signifikant schmäler ist, als vorher angenommen wurde. Aufgrund dieser hohen Auflösung ließ sich ein Einfluß der Isotope  H2/D2 und der Pulsdauer der zur Anregung der Moleküle benutzen Lichtpulse auf die Spektren erstmals messen. Weiter war es durch den Einsatz von sehr intensiven Lichtpulsen I>3x1015 W/cm2 möglich zum ersten Mal eine direkte Photoionisation des Vibrationsgrundzustandes im elektrischen Zustand  1s von  H2+/D2+ zu beobachten. Durch die anschließende Coulomb-Explosion erhält man Dissoziationsfragmente mit einer sehr hohen kinetischen Energie (Ekin=(5-9) eV). Der Anteil an Dissoziationsfragmenten in diesem Kanal ist sehr klein (wenige Prozent der Gesamtausbeute der geladenen Dissoziationsfragmente). Damit zeigen diese Messungen zum ersten Mal eine Coulomb-Explosion von   H2+/D2+ außerhalb des Kernabstandsbereiches, in dem die ladungsresonante Erhöhung der Ionisationsrate(CREI) auftritt. Für ein grundlegendes Verständnis der Dissoziationsdynamik von H2/D2 wurde die Ausrichtung der Moleküle in intensiven ultrakurzen Lichtpulsen (Pulsdauer < 30 fs) anhand der Winkelverteilung der geladenen Fragmente in einer linear polarisierten Lichtwelle und bei Verwendung von elliptisch polarisiertem Licht untersucht. Es zeigte sich, daß eine Ausrichtung der Moleküle auf einer Zeitskala erfolgen muß, die unter 30 fs liegt. Aus der Kombination der hochauflösenden Messung der Verteilung der kinetischen Energie und der Verwendung von ultrakurzen Lichtpulsen (Pulsdauer (FWHM)<30 fs) war es möglich, die zu Beginn dieser Arbeit entstanden Pump-Probe Messungen (Pulsdauer 80 fs) durch eine höhere Zeitauflösung zu verbessern, und so eine Methode zur Abbildung der dissoziierenden Kernwellenfunktion zu entwickeln. Durch die Messung der Verteilung der kinetischen Energie der geladenen Fragmente ließ sich der Abstand der Kerne zum Zeitpunkt der zweiten Photoionisation bestimmen und somit die Wahrscheinlichkeitsverteilung der Kernwellenfunktion im Ortsraum berechnen. Es zeigte sich dabei, daß die vorhandene Auflösung ausreicht, um ein grobes Bild von der Kernwellenfunktion zu erhalten. Die Fragmentationsdynamik von Atomen in intensiven Lichtfeldern wird im zweiten Teil dieser Arbeit behandelt. Mit den Erfahrungen aus dem ersten Teil wurde ein Apparatur zur hochauflösenden Messung der Impulsvektoren der bei der Wechselwirkung mit intensiven Lichtpulsen entstehenden Ionen in Zusammenarbeit mit der Gruppe von Prof. Ullrich (Universität Freiburg)aufgebaut. Mit dieser Anlage wurden zum ersten Mal Messungen der Impulsverteilungen der einfach und mehrfach geladen Nen+ Ionen (n=1,2 und 3) bei verschiedenen Lichtintensitäten durchgeführt. Es zeigte sich, daß aufgrund der Impulsverteilungen der mehrfach geladenen Neon Ionen zwischen dem Bereich der sequentiellen und nichtsequentiellen Ionisation unterschieden werden kann. Des weiteren konnten mit Hilfe der gemessenen Impulsverteilungen erstmalig verschiedene Mechanismen zur Erklärung der nichtsequentiellen Ionisation ausgeschlossen werden und somit ein quantitativer Schritt zum Verständnis dieser grundlegenden Licht-Atom-Wechselwirkung getan werden.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-1441
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/539
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-242
Exam Date: 22-May-2000
Issue Date: 8-Jun-2000
Date Available: 8-Jun-2000
DDC Class: 530 Physik
Subject(s): Multiphotonenionisation
Photodissoziation
Femtosekundenspektroskopie
intensive Lichtfelder
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