Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-5067
Main Title: Detection of nonsecular relaxation in nanoscopic systems
Translated Title: Detektion von Nichtsäkularrelaxation in nanoskopischen Systemen
Author(s): Krecik, Markus
Advisor(s): Knorr, Andreas
Referee(s): Knorr, Andreas
Fingerhut, Benjamin
Richter, Marten
Granting Institution: Technische Universität Berlin
Type: Doctoral Thesis
Language Code: en
Abstract: In this work, the theoretical outline for a new experimental protocol is presented. This protocol allows for the direct measurement of coherence-transfer effects (among others; collectively referred to as nonsecular processes) caused by phonon-interaction. The protocol relies on multidimensional spectroscopy. Within the density matrix formalism, the nonlinear optical signal subject to multiple ultrashort laser pulses is derived. It is shown how certain relaxation channels for densities (secular processes) are prevented by special excitation patterns, which comprises the main idea of the protocol. By forcing a system into a permanent coherence between different states, secular processes will not appear in the spectra. This allows for the direct observation of nonsecular effects. The protocol is applied to a model system of a CdSe quantum dot in a ZnS nanorod. The electronic and phononic structure of the model system is computed. This allows for explicit calculation of the optical and phonon coupling elements of the quantum dot. The relaxation dynamics in the quantum dot are derived within a Markovian and non-Markovian theory. For the detection of nonsecular processes, a higher order light-matter interaction is utilized, enabling detection between dipole-allowed and dipole-forbidden transitions. The realization of the necessary pulse sequence demands for a new way of excitation of these states. The independent excitation of dipole-allowed and dipole-forbidden transitions in the quantum dot is demonstrated with help of the plasmonic dolmen structure. The resulting spectra of the detection protocol are simulated and interpreted. Deviations through possible errors are discussed, and their influence on the spectra is shown.
In der vorliegenden Arbeit wird der theoretische Rahmen für ein experimentelles Protokoll präsentiert. Dieses Protokoll erlaubt eine direkte Messung von durch Phononenwechselwirkung verursachten Kohärenztransfereffekten (unter anderem; kollektiv als nichtsäkulare Prozesse bezeichnet). Das Protokoll basiert auf multidimensionaler Spektroskopie. Im Dichtematrixformalismus wird das durch mehrere ultrakurze Lichtpulse hervorgerufene nichtlineare optische Signal hergeleitet. Es wird gezeigt, wie bestimmte Relaxationskanäle von Dichten (säkulare Prozesse) durch spezielle Anregungsmuster blockiert werden. Dies ist die Hauptidee des Protokolls. Indem das System in eine permanente Kohärenz zwischen unterschiedlichen Zuständen gezwungen wird, erscheinen säkulare Prozesse nicht in den Spektren. Das erlaubt eine direkte Beobachtung von nichtsäkularen Effekten. Das Protokoll wird auf ein Modellsystem aus einem CdSe Quantenpunkt und ein ZnS Nanostab angewendet. Die elektronische und phononische Struktur des Modellsystems wird berechnet. Daraus werden die optischen und Phononen-Kopplungselemente des Quantenpunkts ermittelt. Die Relaxationsdynamik im Quantenpunkt wird innerhalb einer Markovschen und Nichtmarkovschen Theorie hergeleitet. Für den Nachweis von nichtsäkularen Prozessen wird eine Licht-Materie Wechselwirkung höherer Ordnung verwendet, welche eine Detektion von Dipol-erlaubten und Dipol-verbotenen Übergängen erlaubt. Die Realisierung der benötigten Pulssequenz erfordert eine neue Art der Anregung der Zustände. Die unabhängige Anregung von Dipol-erlaubten und Dipol-verbotenen Übergängen im Quantenpunkt wird anhand einer plasmonischen Dolmenstruktur demonstriert. Die resultierenden Spektren des Detektionsprotokolls werden simuliert und interpretiert. Abweichungen durch mögliche Fehler werden diskutiert, und ihr Einfluß auf die Spektren gezeigt.
URI: http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/5392
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-5067
Exam Date: 8-Feb-2016
Issue Date: 2016
Date Available: 1-Apr-2016
DDC Class: DDC::500 Naturwissenschaften und Mathematik::530 Physik
Subject(s): nonsecular
phonons
2d spectroscopy
quantum dots
plasmonics
nichtsäkular
Phononen
2d Spektroskopie
Quantenpunkte
Plasmonik
Creative Commons License: https://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/4.0/
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