Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-5102
Main Title: Imaging and controlling electronic and nuclear dynamics in strong laser fields
Translated Title: Abbildung und Steuerung elektronischer und nuklearer Dynamik in starken Laserfeldern
Author(s): Richter, Maria
Advisor(s): Smirnova, Olga
Referee(s): Smirnova, Olga
Knorr, Andreas
Gross, Eberhard K. U.
Granting Institution: Technische Universität Berlin
Type: Doctoral Thesis
Language Code: en
Abstract: In this work several aspects of the highly non-perturbative, nonlinear response of atoms and molecules to intense laser fields are investigated. One of the most intriguing phenomena is the theoretically long predicted but experimentally difficult to “catch” stabilization of atoms against ionization in strong laser fields, i.e., the formation of a new system “atom plus super-atomic field” that supports stable electronic states. Strong but indirect evidence of the existence of those stable states has been provided recently in experiments with Helium [1,2]. Using ab-initio calculations for the potassium atom, it is shown how the electronic structure of the stable “laser-dressed” atom can be unambiguously identified and directly imaged in angle-resolved photoelectron spectra that can be obtained with standard modern experimental techniques. The strong restructuring of the “laser-dressed” electronic states should have implications for all aspects of nonlinear propagation of intense laser fields in atomic or molecular media, including the Kerr effect, which plays a central role in laser filamentation. Using numerical simulations, it is shown that the Kerr response of an atom can be strongly affected by the formation of the new stable states under typical laser filamentation conditions. The modifications are sensitive to the shape of the laser pulse and become especially visible when the propagating laser pulse has a sharp front. Next, the effects of the laser-induced reshaping of electronic states in molecules, in particular, in the vicinity of conical intersections (CIs) are considered. Using a two-dimensional model of the NO2 molecule, it is shown that the non-adiabatic electronic relaxation of the molecule at the CI can be controlled on the sub-laser-cycle time scale by using a well-timed, nearly single-cycle, phase-stable laser pulse with a carrier oscillation period that matches the time scale of the electronic relaxation at the CI. It is found that the laser-induced modifications of the coupled electron-nuclear dynamics imparted on the sub-laser-cycle time scale manifest during the much longer nuclear dynamics that follow on the many tens of femtosecond time scale, long after the control pulse is gone. Coupled electron-nuclear dynamics can be imaged using high harmonic (HH) generation spectroscopy. Using a new approach to analyze the HH signal by resolving the HH spectrum in the molecular vibrational channels, it is shown that the localization of the electron on one of the two protons of the strongly laser-driven, dissociating H2+ molecular ion is reflected in the appearance of even harmonics in the HH spectrum, indicating the breaking of the spatial symmetry in the system. [1] U. Eichmann et al., Nature 461, 1261 (2009). [2] S. Eilzer, U. Eichmann, J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 47, 204014 (2014).
In dieser Arbeit sind mehrere Aspekte der in hohem Maße nicht-störungstechnischen, nichtlinearen Reaktion von Atomen und Molekülen auf intensive Laserfelder untersucht. Eines der faszinierendsten Phänomene ist die seit langem theoretisch vorhergesagte, aber experimentell schwer nachweisbare Stabilisierung von Atomen gegen Ionisierung in starken Laserfeldern, d.h. die Bildung eines neuen Systems „Atom plus superatomares Feld“ mit stabilen elektronischen Zuständen. Ein starker aber indirekter Nachweis der Existenz dieser stabilen Zustände wurde kürzlich in Experimenten mit Helium erbracht [1,2]. Mit ab-initio Berechnungen für das Kaliumatom ist gezeigt, wie die elektronische Struktur des stabilen „laser-bekleideten“ Atoms eindeutig identifiziert und in winkelaufgelösten Photoelektronenspektren, die mittels üblichen modernen experimentellen Methoden gemessen werden können, direkt abgebildet werden kann. Die starke Umstrukturierung der „laser-bekleideten“ elektronischen Zustände sollte Auswirkungen auf alle Aspekte der nichtlinearen Ausbreitung von intensiven Laserfeldern in atomaren und molekularen Medien haben, einschließlich des Kerr-Effekts, der eine zentrale Rolle in der Laserfilamentierung spielt. Mit numerischen Berechnungen ist gezeigt, dass die Kerr-Reaktion eines Atoms durch die Bildung der neuen stabilen Zustände unter typischen Laserfilamentierungs-Bedingungen stark beeinflusst werden kann. Die Modifikationen sind empfindlich gegenüber der Form des Laserpulses und werden vor allem sichtbar, wenn der sich ausbreitende Laserpuls eine steile Frontseite besitzt. Desweiteren sind die Auswirkungen von laser-induzierten Umformungen der elektronischen Zustände in Molekülen, insbesondere in der Nähe von kegelförmigen Schnittpunkten (KS) der elektronischen Potentialflächen, behandelt. Mit Hilfe eines zweidimensionalen Modells des NO2 Moleküls ist gezeigt, dass die nicht-adiabatische, elektronische Abregung des Moleküls an dem KS durch die Nutzung eines zeitlich gut abgestimmten, phasenstabilen, nahezu single-cycle Laserpuls mit einer Trägerschwingungsperiode die der Zeitskala der elektronischen Abregung am KS entspricht, auf einer Zeitskala unterhalb einer ganzen Laserschwingung kontrolliert werden kann. Es wird festgestellt, dass die innerhalb weniger als einer Laserschwingung hervorgerufenen Modifikationen der gekoppelten Elektronen- und Kernbewegung sich während der folgenden, viel längeren Kernbewegung auf einer Zeitskala von mehreren zehn Femtosekunden, lange nachdem der Kontrollpuls vorbei ist, offenbaren. Gekoppelte Elektronen- und Kernbewegungen können mit Hilfe der Hohe-Harmonische (HH) Spektroskopie abgebildet werden. Mit einer neuen Methode zur Analyse des HH-Signals, die auf der Identifikation der zum HH-Spektrum beitragenden molekularen Schwingungskanäle basiert, ist gezeigt, dass die Lokalisierung des Elektrons an einem der beiden Protonen des stark laser-getriebenen, dissoziierenden H2+ Molekülions in dem Auftreten von geradzahligen Harmonischen im HH-Spektrum reflektiert ist. Das Auftreten der geradzahligen Harmonischen weist auf den räumlichen Symmetriebruch im System hin. [1] U. Eichmann et al., Nature 461, 1261 (2009). [2] S. Eilzer, U. Eichmann, J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 47, 204014 (2014).
URI: http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/5427
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-5102
Exam Date: 19-Feb-2016
Issue Date: 2016
Date Available: 15-Apr-2016
DDC Class: DDC::500 Naturwissenschaften und Mathematik::530 Physik::530 Physik
Subject(s): strong field physics
atomic stabilization
nonlinear optics
nonadiabatic molecular dynamics
high harmonic spectroscopy
Starkfeldphysik
atomare Stabilisierung
nichtlineare Optik
nichtadiabatische Molekulardynamik
höhere harmonische Spektroskopie
Sponsor/Funder: EC/FP7/264951/EU/Correlated Multielectron Dynamics in Intense Light Fields/CORINF
DFG, SM 292/3-1, Attosecond imaging and control of correlated electron dynamics in molecules
Creative Commons License: https://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/
Appears in Collections:Technische Universität Berlin » Fakultäten & Zentralinstitute » Fakultät 2 Mathematik und Naturwissenschaften » Institut für Theoretische Physik » Publications

Files in This Item:
File Description SizeFormat 
richter_maria.pdf22.71 MBAdobe PDFThumbnail
View/Open


Items in DepositOnce are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.