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Main Title: Combining scanning probe microscopy with temperature programmed desorption on metal supported MgO thin films
Translated Title: Kombinierte Rastersondenmikroskopie und Thermische Desorptionsspektroskopie von dünnen MgO Filmen
Author(s): Stuckenholz, Stefanie
Advisor(s): Freund, Hans-Joachim
Referee(s): Freund, Hans-Joachim
Dähne, Mario
Risse, Thomas
Granting Institution: Technische Universität Berlin
Type: Doctoral Thesis
Language Code: en
Abstract: Today’s world faces challenges due to limited resources in materials and energy, that go along with pollution-based problems such as global warming. One way to tackle these issues is to improve industrial reaction processes in terms of energy usage, material consumption, waste product reduction and waste transformation by means of heterogeneous catalysis. The present work deals with the characterization of model systems for heterogeneous catalysis. Surface science techniques are employed to study reaction mechanisms and principles of model catalysis systems on a fundamental level. Surface morphology and electronic structure influence electron transfer processes that play an important role in chemical reactions. This thesis presents the enhancement of a high-resolution scanning probe microscope to a multi-tool surface science apparatus. The high-resolution dual mode non-contact atomic force microscope and scanning tunneling microscope allows to study the sample surface structure and electronic properties. The work function, an important quantity for electron transfer processes, and work function shifts were measured on the sample system MgO/Mo(001) with local resolution. The heterogeneous model catalyst MgO/Mo(001) was chosen due to the oxide’s simple AB rock-salt structure and the possibility to study line defects in oxides, as line defects are very similar to grain boundaries present in industrial catalysts. To broaden the analytical capacities of the microscope setup, an integrative technique, capable of studying reactivity properties of the samples, namely a temperature programmed desorption (TPD) experiment, was installed and applied during this work. The challenges of working at cryogenic temperatures in combination with a portable sample setup were solved. A low temperature TPD setup was realized that operates at temperatures from 22K to 500 K. With this setup the morphology of the sample can be studied in the dual mode microscope before and after TPD. The combination of low temperature TPD and SPM of the same sample is demonstrated on the heterogeneous model catalysis system MgO/Mo(001) with the probe molecule CO.
Begrenzte Ressourcen, Umweltverschmutzung und globale Klimaerwärmung stellen die heutige Welt vor große Herausforderungen. Ein Weg, diesen Problemen zu begegnen, liegt in der Verbesserung industrieller Reaktionsprozesse in Bezug auf den Energie- und den Materialverbrauch mittels heterogener Katalyse. Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Charakterisierung von Modellsystemen für die heterogene Katalyse. Die Struktur der Oberfläche und ihre elektronischen Eigenschaften beeinflussen den Transfer von Elektronen, der eine wichtige Rolle in chemischen Reaktionen spielt. Oberflächenphysikalische Techniken werden eingesetzt, um grundlegende Reaktionsmechanismen und Prinzipien der Modellkatalyse zu erforschen. Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein hochauflösendes Rastersondenmikroskop zu einer Multisonden-Apparatur erweitert. Das hochauflösende kombinierte Nicht-Kontakt Rasterkraftmikroskop und Rastertunnelmikroskop ermöglicht es, Struktur und elektronische Eigenschaften einer Probenoberfläche zu untersuchen. Die Austrittsarbeit, eine wichtige Größe für Elektronentransferprozesse, und die Austrittsarbeitsänderung wurden ortsaufgelöst auf dem Probensystem MgO/Mo(001) gemessen. Dieser heterogene Modellkatalysator wurde aufgrund der einfachen NaCl-Struktur des Oxids gewählt. Weiterhin bietet das Modellsystem die Möglichkeit, Liniendefekte in Oxiden zu studieren. Liniendefekte sind strukturell verwandt mit Korngrenzen, die häufig in Industriekatalysatoren vorkommen. Zur Erweiterung der Analysekapazitäten des Mikroskopaufbaus wurde eine Technik zur Messung der Reaktionseigenschaften der Probe, nämlich temperaturprogrammierte Desorption (TPD), installiert und angewendet. Die technischen Herausforderungen der Kombination von kryogenen Temperaturen mit einem portablen Probenhalter wurden gelöst und ein TPD-Aufbau installiert, der bei Temperaturen von 22K bis 500K arbeitet. Mit diesem experimentellen Aufbau kann die Morphologie der Probe vor und nach dem TPD-Experiment mit dem kombinierten Mikroskop, welches Spektroskopie auf atomarer Ebene ermöglicht, untersucht werden. Die Kombination von Niedertemperatur-TPD und rastersondenmikroskopischen Untersuchungen der gleichen Probe werden am Beispiel des heterogenen Modellkatalysator MgO/Mo(001) mit dem Adsorbatmolekül CO demonstriert.
URI: http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/5431
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-5106
Exam Date: 8-Apr-2016
Issue Date: 2016
Date Available: 20-Apr-2016
DDC Class: DDC::500 Naturwissenschaften und Mathematik::540 Chemie::541 Physikalische Chemie
Subject(s): heterogeneous catalysis
scanning probe microscopy
temperature programmed desorption
MgO
model catalysis
heterogene Katalyse
Rastersondenmikroskopie
thermische Desorptionsspektroskopie
Modellkatalyse
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