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Main Title: Particle-resolved CFD simulations of catalytic flow reactors
Translated Title: Partikel-aufgelöste CFD-Simulationen von katalytischen Strömungsreaktoren
Author(s): Wehinger, Gregor Dionys
Advisor(s): Kraume, Matthias
Referee(s): Kraume, Matthias
Goldsmith, Claude Franklin
Granting Institution: Technische Universität Berlin
Type: Doctoral Thesis
Language Code: en
Abstract: Dry reforming of methane (DRM) produces syngas from marginal natural gas resources and carbon dioxide. Both are greenhouse gases. Commonly, DRM is carried out in catalytic fixed-bed reactors with a small tube-to-particle-diameter ratio. Backflow, channeling, and strong interactions between local kinetics and local transport phenomena occur. Conventional plug-flow models and pseudo-homogeneous kinetics are questionable in such reactor arrangements. In this thesis a rigorous modeling is presented of catalytic fixed-bed reactors with CFD simulations on the particle-resolved scale. This approach takes the actual particle shape into account, which determines the interstitial flow field. Hence, no transport correlations are needed. The particle-resolved modeling includes several aspects, i.e., generation of bed structure, meshing strategies, inclusion of microkinetics, pore processes, and heat transfer mechanisms. In this work these aspects are developed and analyzed critically by comparison with experiments or correlations. Randomly packed beds were generated artificially with discrete element method (DEM) simulations. Local porosity and velocity profiles were reproduced with high accuracy for beds of spheres and cylinders. Polyhedral meshes can be used for discretization of the complex bed geometry. Boundary layers should be resolved by prism cells close to walls. The boundary layer thickness can be approximated with an equation depending on particle Reynolds number and particle diameter. However, local mesh refinement is strongly advised. % Contact regions in packed beds of non-spherical particles can be either points, lines or areas. Local modifications of contact regions are recommended applying either the caps method or the bridges method. Both showed good results for pressure drop and heat transfer. For higher flow rates the stable caps method overestimated convective heat transfer. The advantage of the bridges method is that the thermal conductivity of the bridges can be used as a tuning factor. % DRM on Ni was investigated experimentally and by particle-resolved CFD simulations in a fixed bed of spheres. Heat transfer without chemical reactions was well reproduced with 3D CFD, whereas the 2D model failed. For DRM gas phase species profiles were predicted fairly with a recently published microkinetics. A thermodynamic analysis detected inconsistencies for enthalpy and entropy, especially for high surface coverage. Still, the rigorous modeling of catalytic fixed-bed reactors including radiation and conjugate heat transfer is promising. If pore processes are significant, they can be modeled by the effectiveness-factor approach, since the highly accurate 3D reaction-diffusion model is prohibitively time consuming. %With such detailed models design exploration can be applied toward reactor performance. Additionally, an algorithm (catFM) is presented, which generates artificially open-cell foam structures ready for CFD simulations on the particle-resolved scale. The algorithm was tested in terms of morphology, pressure drop, and residence time distribution. Finally, the performance of catFM was demonstrated by reproducing partial oxidation of methane in a Rh catalytic foam with high accuracy. With particle-resolved CFD simulations it is possible to explore and design catalytic flow reactors fundamentally. Gas phase, solid temperature, and species concentrations are predicted without relying on transport correlations.
Mit der Trockenreformierung (DRM) kann Synthesegas aus bedingt abbauwürdigen Erdgasquellen und Kohlendioxid hergestellt werden. Beides sind Treibhausgase. Üblicherweise wird die DRM in Festbettreaktoren mit kleinem Rohr-zu-Partikeldurchmesserverhältnis realisiert. Rückströmungen, Randgängigkeit und starke Wechselwirkungen zwischen lokaler Kinetik und lokalen Transportphänomenen treten auf. Klassische Pfropfenströrmungs- und pseudo-homogene Kinetikmodelle sind für diese Konfigurationen fragwürdig. In dieser Arbeit wird eine rigorose Modellierung katalytischer Festbetten mittels CFD auf der Partikelskala vorgestellt. Die tatsächliche Partikelform wird widergegeben, womit die Strömungsumlenkung bestimmt wird. Folglich sind keine Transportkorrelationen notwendig. Diese detaillierte Modellierung bezieht folgende Aspekte mit ein: Bettstrukturerzeugung, Vernetzungsstrategien, Mikrokinetiken, Porenprozesse und Wärmetransportmechanismen. In dieser Arbeit wurden diese Apekte weiterentwickelt und anhand experimenteller Daten oder Korrelationen kritisch bewertet. Die zufällig geschütteten Festbetten wurden mit Hilfe von DEM-Simulationen erzeugt. Lokale Porositäts- und Geschwindigkeitsprofile konnten mit guter Übereinstimmung für Kugel- und Zylinderschüttungen reproduziert werden. Polyedernetze können verwendet werden um die komplexe Bettstruktur zu diskretisieren. Grenzschichten sollten mit Prismenzellen in Wändnähe aufgelöst werden. Diese können mit einer Korrelation abgeschätzt werden abhängig von Partikel-Reynoldszahl und -durchmesser. Eine lokale Netzverfeinerung wird jedoch dringend empfohlen. Kontaktbereiche in Festbetten aus nicht-kugelförmigen Partikeln können als Punkte, Linien oder Flächen auftreten. Lokale Modifikationen dieser Bereiche sollten mit der Kappen- oder Brücken-Methode durchgeführt werden. Beide Methoden zeigten gute Ergebnisse hinsichtlich Druckverlust und Wärmetransport. Für höhere Flussraten jedoch unterschätzte die stabile Kappenmethode den konvektiven Wärmetransport. Der Vorteil der Brückenmethode ist, dass die Wärmeleitfähigkeit der Brücken als Anpassungsparameter dienen kann. DRM an Ni wurde experimentell und mit detaillierten CFD-Simulationen in einer Kugelschüttung untersucht. Wärmetransport ohne chemische Reaktion konnte dabei sehr gut widergegeben werden. Jedoch versagte das 2D-Modell. Für die DRM konnten die Gasphasenkonzentrationen nur bedingt mit einer aktuellen Mikrokinetik reproduziert werden. Eine thermodynamische Analyse stellte die Inkonsistenz hinsichtlich Enthalpie und Entropie fest, vor allem bei hoher Oberflächenbeladung. Trotzdem ist die rigorose Modellierung von katalytischen Festbetten einschliesslich Strahlung und Wärmeleitung vielversprechend. Falls Porenprozesse signifikant sind, können sie mit dem Effektivitätsfaktor-Ansatz modelliert werden, da der genauere 3D-Reaktion-Diffusion-Ansatz lange Rechenzeiten benötigt. Zudem wurde ein Algorithmus (catFM) entwickelt, der künstlich Schwammstrukturen erzeugt, geeigent für detaillierte CFD-Simulationen. Der Algorithmus wurde hinsichtlich Morphologie, Druckverlust und Verweilzeitverteilung geprüft. Die volle Leistungsfähigkeit von catFM wurde durch die Simulation der partiellen Methanoxidation am Rh-Schwamm gezeigt. Mit diesen detaillierten CFD-Simulationen ist es möglich katalytische Strömungsreaktoren grundlegend zu untersuchen. Gasphasen- und Feststofftemperatur, sowie Spezieskonzentrationen können hervorgesagt werden ohne auf Transportkorrelationen zurückzugreifen.
URI: http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/5827
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-5432
Exam Date: 1-Jul-2016
Issue Date: 2016
Date Available: 12-Aug-2016
DDC Class: DDC::600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften::660 Chemische Verfahrenstechnik::660 Chemische Verfahrenstechnik
Subject(s): fixed-bed reactors
CFD
modeling
catalysis
microkinetics
heat transfer
Festbettreaktor
Modellierung
Katalyse
Mikrokinetiken
Wärmetransport
Sponsor/Funder: DFG, EXC 314, Unifying Concepts in Catalysis
Creative Commons License: https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
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