Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-5448
Main Title: Neutron diffraction in extreme conditions
Translated Title: Neutronendiffraktion in extremen Probenumgebungen
Author(s): Hartwig, Steffen
Advisor(s): Lake, Bella
Referee(s): Lake, Bella
Javorsky, Pavel
Granting Institution: Technische Universität Berlin
Type: Doctoral Thesis
Language Code: en
Abstract: In this thesis three different families of systems were examined. Firstly, the unusual magnetic properties of three intermetallic cerium compounds. Secondly, two members of the field of iron based superconductors. At last, also the results of some preparatory experiments on U2Rh2Sn single crystals will be shown. The three cerium compounds are CeRuSn, Ce2RuZn4 and CePdAl. Their common feature is a significantly reduced signal in magnetization measurements. Both Ce2RuZn4 and CeRuSn exhibit multiple sublattices, which provide different local environments for the cerium atoms with sometimes remarkably small interatomic distances. This leads to different cerium valences and subsequently different magnetic contributions. CeRuSn is especially interesting, since the two sublattices are at low temperature replaced by an incommensurate crystal and magnetic structure. CePdAl possesses a reduced macroscopic magnetic moment as well. In contrast to the former mentioned compounds, this behaviour originates from the geometrical arrangement of the magnetic ions. Neutron dffraction experiments were capable of proving, that two of the sites are permanently aligned in an antiparallel order. The third cerium is frustrated and aligned only at very low temperatures and is easily disturbed by the application of pressure. The studied materials from the family of iron based superconductors were the systems Fe(1+y)Se(x)Te(1-x) and the oxychalcogenide La2O3(Fe(1-x)Mn(x))2Se2. Fe(1+y)Se(x)Te(1-x) is a well known and intensely analyzed superconductor containing iron. However, during this thesis, it occurred that the established model of the superconductivity has to be adjusted. Proper sample preparation and a detailed characterization of the material pointed to a necessary secondary phase to obtain superconductivity. A perfect single crystal of optimal stoichiometry showed no bulk superconductivity without this phase. It was determined to be a member of the Fe3Se(x)Te(4-x) system. A perturbation of this composition was frequently mentioned in the literature, but never considered as enhancing the superconducting behaviour. The properties of Fe3Se(x)Te(4-x) were studied as well. Multiple indicators suggested the appearance of superconducting behaviour in the oxychalcogenide compound La2O3(Fe(1-x)Mn(x))2Se2. However, magnetization measurements and measurements of the electrical resistivity could not verify it. It was mentioned that for certain compositions the magnetic ordering vanishes. Via detailed neutron powder diffraction measurements, this feature was confirmed. Measurements under very large pressures were performed to gain knowledge about the compressibility of La2O3(Fe(1-x)Mn(x))2Se2 and the stability of its magnetic order. Both information are necessary to improve the theoretical models. In case of U2Rh2Sn, which was a candidate for neutron measurements in the High-Field magnet in Berlin, the sample characterization and measurements of specific heat, electrical resistivity and magnetic properties is presented.
Diese Doktorarbeit befasst sich mit der Untersuchung von Materialeigenschaften unter extremen Bedingungen. Zwei unterschiedliche Systemkomplexe wurden untersucht: Zum einen die besonderen magnetischen Eigenschaften von drei intermetallischen Cer-Verbindungen, zum anderen zwei Materialien aus dem Bereich der eisenhaltigen Supraleiter und zuletzt U2Rh2Sn. Bei den Cer-verbindungen handelt es sich um CeRuSn, Ce2RuZn4 und CePdAl. Ihnen ist gemein ein deutlich reduziertes magnetisches Signal in Magnetisierungsmessungen. Im Falle von Ce2RuZn4 und CeRuSn stellte sich als Ursache ein Ensemble von verschiedenen Untergittern heraus, welche verschiedene Arten von Ceriumionen enthalten. Diese tragen gemäß ihrer Valenz ein unterschiedliches magnetisches Moment bei. CeRuSn stellte sich hierbei als Sonderfall heraus, da die Anordnung der jeweiligen Untergitter bei tiefen Temperaturen inkommensurabel wird. Anstelle einer klaren Unterteilung zwischen magnetischen und unmagnetischen Zuständen erzeugt eine Reihe von intermediären Ceriumvalenzen eine ungewöhnliche Struktur. Auch CePdAl besitzt ein deutlich reduziertes magnetisches Moment. Im Gegensatz zu den beiden vorhergenannten Verbindungen liegt der Ursprung hierfür jedoch nicht in einer unterschiedlich Valenz der Ionen, sondern in ihrer geometrischen Anordnung. Neutronendiffraktion konnte zeigen, dass in der hexagonalen Ordnung von CePdAl antiferromagnetische Kopplungen zwischen den Cerpositionen bestehen. Durch deren Anordnung sind zwei der drei Ceriumatome stets antiparallel ausgerichtet, während ein drittes nur bei sehr tiefen Temperaturen eine feststehende Orientierung besitzt. Bei den eisenhaltigen Supraleitern die Syteme Fe(1+y)Se(x)Te(1-x) und und die oxidische Verbindung La2O3(Fe(1-x)Mn(x))2Se2 wurden untersucht. Fe(1+y)Se(x)Te(1-x) ist einer der am besten bekannten eisenhaltigen Supraleiter, was hauptsächlich auf seine strukturelle und stöchiometrische Einfachheit zurückzuführen ist. Im Verlauf der Doktorarbeit stellte sich jedoch heraus, dass das bisherige Model für Supraleitung in dem System unter Umständen nur teilweise gilt. Sorgfältige Probenpräparation und eine aufwendige Charakterisierung des Materials weisen die Notwendigkeit einer zweiten Phase hin, während ein perfekter Einkristall mit optimaler Zusammensetzung keine Supraleitung im Bulk besitzt. Es stellte sich heraus, dass es sich bei dieser zweiten Phase um Fe3Se(x)Te(4-x) handelt, wessen Materialeigenschaften ebenfalls untersucht wurden um den Mechanismus der Wechselwirkung beider Phasen zu identifizieren. Verschiedene Indikatoren legten ein supraleitendes Verhalten in dem Oxychalcogenid La2O3(Fe(1-x)Mn(x))2Se2 nahe. Dies konnte mit Magnetisierungsmessungen und Messungen des elektrischen Widerstands nicht verifiziert werden. Für bestimmte Zusammensetzungen x wurde keine magnetische Ordnung gefunden in vorherigen Experimenten. Dies konnte bei einer detailierten Betrachtung der Region bestätigt werden. Diffraktionsexperimente unter sehr hohem Druck wurden durchgeführt um Informationen über die Kompressibilität von La2O3(Fe(1-x)Mn(x))2Se2 und die Stabilität dessen magnetischer Ordnung zu erhalten. Diese Daten wurden benötigt um die theoretischen Modelle basierend auf der Dichtefunktionaltheorie anzupassen. Im Falle von U2Rh2Sn, welches sich als Kandidat für Messungen am berliner Hochfeldmagneten anbot, wird die Probencharakterisierung sowie die Ergebnisse von Messungen der spezifischen Wärme, des elektrischen Widerstands sowie der magnetische Eigenschaften in hohen magnetischen Feldern vorgestellt.
URI: http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/5849
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-5448
Exam Date: 26-May-2016
Issue Date: 2016
Date Available: 25-Aug-2016
DDC Class: DDC::500 Naturwissenschaften und Mathematik::530 Physik::538 Magnetismus
Subject(s): neutron diffraction
superconductivity
incommensurate structures
magnetism
charge order
Neutronendiffraktion
Supraleitung
inkommensurabele Ordnung
Magnetismus
Ladungsordnung
Creative Commons License: https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
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