Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-5642
Main Title: Attosecond ionisation dynamics in long range potentials
Translated Title: Attosekunden-Ionisationsdynamik in weitreichenden Potentialen
Author(s): Kaushal, Jivesh
Advisor(s): Smirnova, Olga
Referee(s): Smirnova, Olga
Knorr, Andreas
Tannor, David
Granting Institution: Technische Universität Berlin
Type: Doctoral Thesis
Language Code: en
Abstract: Strong Field Ionisation has been an active research field for well over five decades, since the pioneering work of L. V. Keldysh. It has offered an unprecedented insight into, and control over, electron dynamics, not only in simple atoms but also in more complex molecular systems, on a time scale down to a few tens of attosecond (1 attosecond = 10 -18 sec). Analytical theories have been an essential cornerstone for application and research in this subject. For about five decades, one of the main theoretical problems has remained the development of a rigorous analytical description of the interaction of a strongly laser-driven electron with the long-range potential of the atomic or molecular core. In this dissertation, attosecond dynamics initiated by atomic ionisation in strong, optical to near-infrared laser fields is studied analytically, with the focus on long-range electron-core interaction. The Analytical R-matrix (ARM) method is the central formalism developed rigorously and used for describing ionisation by strong circularly and elliptically polarised long and few-cycle laser pulses. In particular, we analyse the principle of angular streaking, which maps electron detection angles to instants of ionisation in (nearly) circularly polarised fields and provides the foundation for the so-called attoclock set-up. Angular streaking provides a sensitive probe of attosecondscale dynamics in strong field ionisation. Establishing an accurate map between photoelectron detection angle and ionisation time is therefore an essential requirement for the attoclock. We discuss the calibration of the attoclock, especially the validity of the standard assumptions used for interpreting current state of the art experiments. We show that these assumptions fail conclusively at the level of accuracy commensurate with modern experiments. We also propose and describe the Attosecond Larmor Clock – a new method for defining delays in strong field ionisation. Our proposal takes advantage of the Spin-Orbit (SO) interaction. The idea develops and extends the mapping of the phase of electron wave-function to ionisation time from one-photon ionisation to the strong field regime. The evolution of the photoelectron spin as well as the spin of the hole left in the parent atom during ionisation is used to time the ionisation process. Using the example of a noble gas atom it is shown that electron-hole entanglement leads to phase delays which cannot be directly mapped into ionisation time delays. The conventional barrier penetration problem is compared with strong field tunnelling and the role of the ionisation potential in the latter is discussed to define ionisation time delays. With the aim to complete the general formalism of the ARM method, strong field ionisation from bound atomic states of arbitrary symmetry is also rigorously derived for long-range potentials and applied to noble gas atoms. After calibrating the attoclock setup for p - /p + orbitals in long-range potentials, it is shown that the sense of electron rotation in the initial orbital can be recorded in the attoclock observables: angle- and energy-resolved photoelectron spectra. It opens an exciting opportunity to detect ring currents excited in atoms and molecules using the attoclock set-up. Finally, we focus on the emission of spin-polarised electrons during ionisation from systems with long-range electron-core interaction potentials. Ionisation by a few cycle, circularly polarised laser field is shown to lead to qualitatively different results for spin polarised electrons produced in short- and long-range potentials. Specifically, we find that interaction with long-range potentials induces asymmetry in the angular distribution of spin polarised electrons, in contrast to the short-range case. Long-range potentials also further accentuate spin-polarisation towards higher energy of direct photoelectron spectrum. The advantage of few-cycle pulses in photoelectron spin polarisation is the control offered via the Carrier Envelope Phase (CEP) phase of the laser pulse. It allows one to steer the direction of spin polarised electrons.
Starkfeldionisation ist seit über fünf Jahrzehnten ein aktives Forschungsgebiet, seit der Pionierarbeit von L.V. Keldysh. Es hat einen noch nie dagewesenen Einblick in, und Kontrolle über die Elektronendynamik in nicht nur einfachen Atomen sondern auch in komplexeren molekularen Systemen geboten, auf einer Zeitskala von nur einigen zehn Attosekunden (1 Attosekunde = 10-18 s). Analytische Theorien sind ein wesentlicher Grundstein für die Anwendung und Forschung in diesem Gebiet gewesen. Seit etwa fünf Jahrzehnten ist eines der wichtigsten theoretischen Probleme die Entwicklung einer exakten analytischen Beschreibung der Wechselwirkung eines vom Laserfeld getriebenen Elektrons mit dem weitreichenden Potential des atomaren oder molekularen Kerns geblieben. In dieser Dissertation wird die Attosekunden-Dynamik ausgelöst durch atomare Ionisation in starken, optischen bis nahinfraroten Laserfeldern analytisch untersucht, mit dem Schwerpunkt auf Elektron-Kern-Wechselwirkungen mit großer Reichweite. Die Analytische R-Matrix (ARM) Methode ist der zentrale Formalismus, der konsequent entwickelt und zur Beschreibung von Ionisation durch zirkular und elliptisch polarisierte lange und Einige-Zyklen Laserpulse angewandt wird. Insbesondere analysieren wir das Prinzip des winkelaufgelösten Streaking, welches die Detektionswinkel der Elektronen auf die Zeitpunkte der Ionisation in (beinahe) zirkular polarisierten Feldern abbildet und die Grundlage für den sogenannten Attouhr-Aufbau darstellt. Winkelaufgelöstes Streaking stellt eine empfindliche Messmethode der Attosekunden-Dynamik in Starkfeldionisation dar. Die Feststellung einer präzisen Abbildung des Photoelektron-Detektionswinkels auf die Ionisationszeit ist daher eine wesentliche Voraussetzung für die Attouhr. Wir diskutieren die Kalibrierung der Attouhr, insbesondere die Gültigkeit der üblichen Annahmen die für die Interpretation aktueller, hochmoderner Experimente verwendet werden. Wir zeigen, dass diese Annahmen für den Grad der Genauigkeit der in den modernen Experimenten erreicht wird ungültig sind. Weiterhin schlagen wir die Attosekunden Larmor-Uhr vor – eine neue Methode um Verzögerungen in Starkfeldionisation zu definieren. Unser Vorschlag nutzt die Spin-Bahn-Wechselwirkung aus. Die Idee entwickelt und erweitert die Methode der Abbildung der Phase der Elektronwellenfunktion auf die Ionisationszeit vom Bereich der Einphotonenonisation hin zum Starkfeld-Regime. Die zeitliche Entwicklung des Photoelektronspins sowie des Spins des Lochs, das im Mutteratom während der Ionisation zurückbleibt, wird zur zeitlichen Bestimmung des Ionisationsprozesses genutzt. Am Beispiel eines Edelgasatoms wird gezeigt, dass die Elektron-Loch-Verschränkung zu Phasenverzögerungen führt, die nicht direkt auf Ionisationszeitverzögerungen abgebildet werden können. Das herkömmliche Problem des Durchdringens einer Barriere wird mit dem Starkfeldtunneln verglichen und die Rolle des Ionisationspotentials im letzteren wird diskutiert um Ionisationszeitverzögerungen zu definieren. Mit dem Ziel den allgemeinen Formalismus der ARM-Methode zu vervollständigen, ist die Starkfeldionisation von gebundenen Atomzuständen mit beliebiger Symmetrie ebenfalls für Potentiale großer Reichweite konsequent hergeleitet und auf Edelgasatome angewandt. Nach der Kalibrierung des Attouhr-Aufbaus für p-/p+ Orbitale in weitreichenden Potentialen, wird gezeigt, dass die Richtung der Elektronenrotation im Anfangsorbital in den Attouhr-Observablen erfasst ist: in den winkel- und energieaufgelösten Photoelektronenspektren. Dies eröffnet eine hervorragende Möglichkeit um angeregte Kreisströme in Atomen und Molekülen mittels des Attouhr-Aufbaus zu messen. Schließlich konzentrieren wir uns auf die Emission von spinpolarisierten Elektronen während der Ionisation von Systemen mit einem weitreichenden Elektron-Kern-Wechselwirkungspotential. Wir zeigen, dass Ionisation durch ein zirkular polarisiertes Einige-Zyklen-Laserfeld zu qualitativ unterschiedlichen Ergebnissen für spinpolarisierte Elektronen führt, abhängig davon ob die die Elektronen in kurzreichenden oder weitreichenden Potentialen erzeugt werden. Im Besonderen finden wir, dass die Wechselwirkung mit weitreichenden Potentialen eine Asymmetrie in der Winkelverteilung der spinpolarisierten Elektronen hervorruft, im Gegensatz zum Fall der kurzreichenden Potentialen. Desweiteren heben Potentiale mit großer Reichweite die Spinpolarisation zu höheren Energien in direkten Photoelektronspektren hervor. Der Vorteil von Einige-Zyklen Pulsen für Photoelektronenspinpolarisation ist die Kontrolle, die sich aus der Träger-Einhüllenden-Phase (CEP) des Laserfeldes ergibt. Diese erlaubt es die Richtung der ultrakurzen spinpolarisierten Elektronenpakete zu steuern.
URI: http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/6061
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-5642
Exam Date: 18-Apr-2016
Issue Date: 2016
Date Available: 20-Dec-2016
DDC Class: DDC::500 Naturwissenschaften und Mathematik::530 Physik::530 Physik
Subject(s): strong field ionisation
nonlinear optics
nonadiabatic effects
long range potentials
tunnelling time
Starkfeldphysik
nichtlineare Optik
nichtadiabatische Wirkungen
weitreichende Potentiale
Tunnelzeit
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