Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-6132
Full metadata record
DC FieldValueLanguage
dc.contributor.advisorWoggon, Ulrike-
dc.contributor.advisorAchtstein, Alexander-
dc.contributor.authorScott, Riccardo-
dc.date.accessioned2017-09-04T15:17:24Z-
dc.date.available2017-09-04T15:17:24Z-
dc.date.issued2017-
dc.identifier.urihttp://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/6691-
dc.identifier.urihttp://dx.doi.org/10.14279/depositonce-6132-
dc.description.abstractPhotonics might prevent the end of Moore's law and maintain the ever-accelerating progress of technology, beneficial for society and living standards in the world. Semiconductor nanoparticles are an important part of the photonic tool-kit. Materials with high light-matter interaction, they can take on new or greatly enhanced optical properties engineered by composition, size and shape. Understanding their fundamental properties and how to manipulate them is the key to put them to a successful use. This work concentrates on the novel two-dimensional (2D) CdSe nanoplatelets with zincblende crystal structure. These nearly ideal quantum wells of finite size are an excellent model system for 2D semiconductors: atomically flat with low dephasing rates and inhomogeneous broadening, and high oscillator strength and exciton binding energy. In contrast to spherical quantum dots, nanoplatelets have independently tunable ultra-strong quantum confinement in one axis (z) and weak confinement in the other two (x and y). This enables in-depth studies of the linear and non-linear optical properties of highly anisotropic quantum confinement. The effects of anisotropic confinement on the envelope and Bloch part of the wavefunctions and the dielectric effects arising from the particle's shape in a surrounding dielectric medium are studied in various ways: temperature and field-dependent photoluminescence (PL) dynamics, angular dependent radiation and absorption characteristics (with 2D k-space spectroscopy) and non-linear effects by two-photon absorption experiments. We show that the ultra-strong confinement lifts the heavy-hole hh and light-hole lh degeneracy. This leads to highly directed hh exciton emission from a bright plane of degenerate transition dipoles oriented in the platelet plane (far more directed than radiation from e.g. a linear dipole). By contrast, one-photon absorption at higher energies involves all three valence bands and is isotropic. The anisotropic confinement lifts the envelope p-state degeneracy, pushing p_z to much higher energies. We demonstrate excitonic emission from lower p-states and the existence of a longitudinal optical (LO) phonon bottleneck between the ground (s) and excited (p) exciton state. The inter-scattering rate between the two can be tuned by the lateral confinement with a high impact on the recombination dynamics. Lateral confinement also controls the radiative rates of the two states via the Giant Oscillator Strength Effect - an effect that also allows to extract dephasing rates from a linear PL experiment, for the first time. With this, CdSe nanoplatelets form a three-level system where radiative and inter-scattering rates can be tuned by the lateral confinement, independently from the bandgap energy, which is given by their thickness. Ultra-strong confinement is also suggested to lead to the observed, unexpected super linear volume scaling of the two-photon absorption (TPA) cross section. Maintaining confinement in one direction while being able to increase the area (i.e. volume) leads to record TPA cross sections, exceeding any reported values. Combined with 2D k-space spectroscopy we resolve the angular dependent TPA cross section and relate it to the microscopic effects of the anisotropic confinement. The lifted degeneracy of the envelope p-states and of the valence band leads to a selection of light polarized in the platelet plane, for intraband and interband transitions, respectively. This results in directional TPA, in contrast to the isotropic one-photon absorption. The electron and hole exciton wavefunction overlap can be manipulated by an external electric field. The hereby induced polarization of the exciton has allowed to determine the first experimental value of the high exciton binding energies in this system. The developed concepts and methods can be readily transferred to other ultra-strong anisotropically confined systems, such as 2D transition metal dichalchogenides, perovkites or other II-VI materials.en
dc.description.abstractDie Photonik könnte das Ende des Mooreschen Gesetzes verhindern und den für Gesellschaft und Lebensstandard meist vorteilhaften Fortschritt von Technologie fortführen. Halbleiternanopartikel sind ein wichtiger Bestandteil photonischer Anwendungen. Ausgezeichnet durch hohe Licht-Materie Wechselwirkung, nehmen sie neue oder stärker ausgeprägte optische Eigenschaften an. Diese können durch ihre Zusammensetzung, Größe und Form eingestellt werden. Verständnis ihrer fundamentalen Eigenschaften und wie diese manipuliert werden können, sind der Schlüssel für ihren erfolgreichen Einsatz. Diese Arbeit beschäftigt sich mit den neuartigen zweidimensionalen (2D) Zink Blende CdSe Nanoplättchen. Diese fast idealen Quanten-Tröge endlicher lateraler Größe sind ein ideales Modelsystem für 2D Halbleiter: Sie sind atomar glatt mit geringen Dephasierungsraten und inhomogener Verbreiterung und hoher Oszillatorstärke und Exzitonbindungsenergie. Im Vergleich zu sphärischen Quantenpunkten haben Nanoplättchen unabhängig einstellbare ultrastarke Größenquantisierung über ihre Dicke (z) und schwache Größenquantisierung in den anderen beiden Achsen (x und y). Dies ermöglicht prinzipielle Studien der linearen und nichtlinearen optischen Eigenschaften hochanisotroper Größenquantisierung. Der Einfluss hochanisotroper Quantisierung auf die Einhüllende und den Blochteil der Wellenfunktion und die, durch die Form des Partikels und dessen dielektrischen Kontrast zum umgebenden Medium, verursachten dielektrischen Effekte werden unter diversen Aspekten untersucht: Temperatur- und Feldabhängige, zeitaufgelöste Photolumineszenz (PL) Spektroskopie, winkelaufgelöste Emission und Absorption (mit 2D k-Raum Spektroskopie) und nichtlineare Effekte mit Zweiphotonenabsorptionsexperimenten. Wir zeigen, dass die ultrastarke Quantisierung die Entartung des Schwer- (hh) und Leichtlochs (lh) aufhebt. Dies führt zu extrem gerichteter Schwerlochexzitonemission in einer Ebene orientierter entarteter übergangsdipolmomente. Diese Emission ist viel gerichteter als beispielsweise die eines linearen Dipols. Dies steht im Kontrast zu der isotropen Absorption in höherenergetische Zustände, bei der alle drei Valenzbänder teilnehmen. Die anisotrope Größenquantisierung hebt ebenfalls die Entartung der p-artigen Exzitonzustände der einhüllenden Wellenfunktion auf und schiebt den p_z Zustand zu höheren Energien. Exzitonische Emission der unteren p Zustände und die Existenz eines longitudinalen optischen Phonon-Engpasses zwischen Grundzustand (s-Exziton) und des angeregten Zustands (p-Exziton) wird gezeigt. Die Interrelaxationsrate zwischen den beiden Zuständen kann durch die laterale Größe der Plättchen eingestellt werden mit großem Einfluss auf die Rekombinationsdynamik. Die laterale Größenquantisierung hat auch erheblichen Einfluss auf die radiativen Raten der beiden Zustände über den Giant-Oscillator-Strength Effekt, ein Effekt der es auch ermöglicht zum ersten Mal Dephasierungsraten aus einem linearen PL Experiment zu extrahieren. Somit stellen CdSe Nanoplättchen ein Dreiniveausystem dar, in dem die radiativen Raten und Interrelaxationsraten durch die laterale Größe und die übergangsenergie über die Dicke unabhängig voneinander einstellbar sind. Die ultrastarke transversale Quantisierung ist vermutlich auch für die beobachtete unerwartete superlineare Volumenskalierung des Querschnitts der Zweiphotonenabsorption (TPA) verantwortlich. Der Erhalt der starken Quantisierung in z-Richtung kombiniert mit der einstellbaren Plättchenfläche und damit dem Teilchenvolumen führt zu rekordhohen TPA Querschnitten, die alle veröffentlichten Werte überschreiten. Die Kombination mit 2D k-Raum Spektroskopie ermöglicht es, die Winkelabhängigkeit des TPA Querschnitts zu untersuchen und sie den mikroskopischen Effekten der anisotropen Größenquantisierung zuzuordnen. Die Aufhebung der Entartung der p Exzitonzustände (Envelope) für Intrabandübergänge sowie die des Valenzbandes für Interbandübergänge führen selektiv zur Absorption von in der Plättchenebene polarisiertem Licht. Dies führt zu gerichteter Zweiphotonenabsorption, in Kontrast zur isotropen Einphotonenabsorption. Der überlapp der exzitonischen Elektron und Loch Wellenfunktion kann durch ein äußeres elektrisches Feld manipuliert werden. Die dadurch verursachte Polarisierung des Exzitons erlaubt es, zum ersten Mal die hohen Exzitonbindungsenergien dieses Systems experimentell zu bestimmen. Die entwickelten Konzepte und Methoden können unmittelbar auf andere ultrastark anisotrop größenquantisierte Systeme wie z.B. 2D übergangsmetaldichalchogenide, Perovskite oder weitere II-VI Materialien übertragen werden.de
dc.language.isoenen
dc.subject.ddcDDC::500 Naturwissenschaften und Mathematik::530 Physik::535 Licht, Infrarot- und Ultraviolettphänomeneen
dc.subject.other2D materialsen
dc.subject.otherCdSe nanoplateletsen
dc.subject.othertwo-photon absorptionen
dc.subject.otherrecombination dynamicsen
dc.subject.other2D k-space resolved spectroscopyen
dc.subject.other2D Materialiende
dc.subject.otherCdSe Nanoplättchende
dc.subject.otherZweiphotonenabsorptionde
dc.subject.otherRekombinationsdynamikde
dc.subject.other2D k-Raumspektroskopiede
dc.titleColloidal CdSe nanoparticlesen
dc.typeDoctoral Thesisen
tub.publisher.universityorinstitutionTechnische Universität Berlinen
dc.contributor.grantorTechnische Universität Berlinen
dc.contributor.refereeWoggon, Ulrike-
dc.contributor.refereede Mello Donegá, Celso-
dc.contributor.refereeTemnov, Vasily-
dc.date.accepted2017-07-28-
dc.rights.otherTerms of German Copyright Lawen
dc.title.subtitlelinear and nonlinear properties of the electronic system under high fields and high intensitiesen
dc.title.translatedKolloidale CdSe Nanopartikelde
dc.title.translatedsubtitlelineare and nichtlineare Eigenschaften des elektronischen Systems unter hohen Feldern und Intensitätende
dc.type.versionacceptedVersionen
Appears in Collections:Technische Universität Berlin » Fakultäten & Zentralinstitute » Fakultät 2 Mathematik und Naturwissenschaften » Institut für Optik und Atomare Physik » Publications

Files in This Item:
File Description SizeFormat 
scott_riccardo.pdf31.39 MBAdobe PDFThumbnail
View/Open


Items in DepositOnce are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.