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Main Title: Magnetic properties of rare earth zirconate pyrochlores
Translated Title: Magnetische Eigenschaften von Seltenerd-Zirkonat Pyrochlor
Author(s): Xu, Jianhui
Advisor(s): Lake, Bella
Referee(s): Lake, Bella
Boothroyd, Andrew
Bramwell, Steve T.
Granting Institution: Technische Universität Berlin
Type: Doctoral Thesis
Language Code: en
Abstract: Diese Dissertation behandelt experimentelle Untersuchungen an drei magnetischen Pyrochloren, Nd2Zr2O7, Sm2Zr2O7 and Gd2Zr2O7. Es wurden einkristalline und pulverförmige Proben hergestellt wobei die zwei erstgenannten Substanzen in der Pyrochlor Struktur kristallisieren, während Gd2Zr2O7 einige Platzwechsel-Defekte von Gd/Zr aufweist. Alle Verbindungen zeigen in den makroskopischen Eigenschaften Anomalien jeweils bei 0.4, 0.5 und 0.7K, allerdings zeigt nur Nd2Zr2O7 langreichweitige Ordnung. Die Termaufspaltung der Nd3+ und Sm3+ Ionen im Kristallfeld wird aus Messungen mit inelastischer Neutronenstreuung bestimmt. Der Kristallfeld Grundzustand dieser Ionen im Pyrochlor-Gitter besteht aus Dipol-Oktupol Dubletts mit Ising Anisotropie, die gut von anderen Zuständen getrennt sind. Dies wird bestätigt durch eine Analyse der Suszeptibilität und der spezifischen Wärme. Neutronenstreuung zeigt magnetische Ordnung vom Typ “all in/all out” in Nd2Zr2O7 sowie Korrelationen wie in einer Spinflüssigkeit bei Gd2Zr2O7. Das Fehlen von langreichweitiger Ordnung in Gd2Zr2O7 hängt zusammen mit Platzwechsel-Defekten. Die Diffraktionsdaten aus der Neutronenstreuung werden mit der “reverse Monte Carlo” Methode analysiert, dies ergibt dipolare Spin Korrelationen und eine lokale Anordnung der Spins vom Typ Palmer-Chalker auf den Tetraedern. Die Spektren der Myon-Spin Resonanz (oberhalb von 20 mK) zeigen fortbestehende Spin-Dynamik im geordneten Zustand sowie ungewöhnlich langsame Dynamik im paramagnetischen Bereich. Die Myon Spektroskopie von Gd2Zr2O7 (oberhalb 1.5 K) und Sm2Zr2O7 (oberhalb 20 mK) zeigt das stark dynamische Verhalten der Systeme. Die inelastische Neutronenstreuung an Einkristallen von Nd2Zr2O7 zeigt im geordneten Zustand Spinwellen. Der magnetische Hamiltonian wird aus einer Anpassung der Spektren mit linearer Spinwellen-Theorie bestimmt. Der Hamiltonian erklärt die Muster von Einschnürungen die mit polarisierter Neutronenstreuung beobachtet werden sowie die 2D Flächen in der Streuung senkrecht zur (110) Richtung mit unpolarisierter Neutronenstreuung und Feld entlang der (1-10) Richtung. Weiter kann damit der feldinduzierte Spin-Flop Übergang und die Hysterese der AC Suszeptibilität im geordneten Zustand in (1-10) verstanden werden. Aus Spinon Rechnungen und den inelastischen Neutronendaten an Nd2Zr2O7 oberhalb der Ordnungstemperatur folgen einige Eigenschaften, die für einen Quanten-Spin Eis Zustand erwartet werden.
This thesis is about the experimental investigation of three magnetic pyrochlore compounds Nd2 Zr2 O7 , Sm2 Zr2 O7 and Gd2 Zr2 O7 . Powder and single crystal samples are synthesized and synchrotron X-ray diffraction and neutron diffraction indicate that the former two compounds crystallize in the well-ordered pyrochlore phase while Gd2 Zr2 O7 has some Gd/Zr antisite defects. All three compounds show anomalies at 0.4, 0.5 and 0.7 K in the bulk property measurements, respectively, but only Nd2 Zr2 O7 is found to develop a long-range magnetic order in its ground state. The crystal field splitting schemes of Nd3+ and Sm3+ ions are determined with inelastic neutron scattering which shows that the crystal field ground states of the two ions in pyrochlores are well-isolated dipolar-otcupolar doublets with Ising anisotropy, which is confirmed by the analyses of the susceptibility and specific heat data. The neutron diffraction reveals “all-in/all-out” magnetic order in Nd2 Zr2 O7 and liquid-like spin correlations in the Heisenberg antiferromagnet Gd2 Zr2 O7 . The absence of long-range order in Gd2 Zr2 O7 is related to the antisite defects and the neutron diffraction pattern is analysed by the reverse Monte Carlo method, which reveals dipolar spin correlations and the local Palmer-Chalker type spin configu- ration on the tetrahedron. The muon spin relaxation spectra (above 20 mK) of Nd2 Zr2 O7 indicates persistent spin dynamics in the ordered state and anomalously slow paramagnetic spin dynamics. The muon spin relaxation spectra of Gd2 Zr2 O7 (above 1.5 K) and Sm2 Zr2 O7 (above 20 mK) indicate the strong dynamical nature of the system. The single crystal inelastic neutron scattering of Nd2 Zr2 O7 reveals spin wave excitations in the ordered state and the spectra are fitted using linear spin wave theory allowing the spin Hamiltonian to be extracted. The spin Hamiltonian provides an explanation for the pinch point pattern observed in the polarized neutron scattering data as well as the scattering sheets perpendicular to the crystallographic (110) direction shown in the unpolarized neutron scattering experiment with field along the (1-10) direction. The Hamiltonian also explains the field-induced spin-flip transition and the hysteresis in the ordered state in the AC susceptibility measurements with fields along the [111] direction. According to the spinon calculation and the inelastic neutron scattering data above the ordering temperature, Nd2 Zr2 O7 shows some features expected for the quantum spin ice state
URI: https://depositonce.tu-berlin.de//handle/11303/7102
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-6408
Exam Date: 4-Oct-2017
Issue Date: 2017
Date Available: 8-Nov-2017
DDC Class: 538 Magnetismus
Subject(s): quantum magnetism
frustration
antiferromagnet
pyrochlore
solid state physics
Quantenmagnetismus
Frustration
Antiferromagnetismus
Pyrochlor
Festkörperphysik
Creative Commons License: https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
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