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Main Title: Präparation von CrOx-Trägerkatalysatoren durch ein Mikrowellenplasma-gestütztes Verfahren und deren Charakterisierung
Translated Title: Preparation and characterization of CrOx supported catalysts by a microwave plasma-enhanced method
Author(s): Dittmar, Andrea
Advisor(s): Lerch, Martin
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: German
Language Code: de
Abstract: Anliegen dieser Arbeit ist die Prüfung des Einsatzes eines neuartigen Verfahrens (MPECVD-Technik: microwave plasma-enhanced chemical vapour deposition) zur Präparation hochdisperser Chrom-haltiger Trägerkatalysatoren auf der Basis von Zirconiumdioxid. Von besonderem Interesse ist dabei, ob sich die Dispersität der geträgerten Aktivkomponente durch die Variation der Plasmaparameter steuern lässt. Die Eigenschaften der synthetisierten Katalysatoren werden mit denen nasschemisch hergestellter verglichen. Die Bestimmung der Dispersität des Chromoxids (CrOx) auf der Trägeroberfläche erfolgt mit Hilfe der Röntgen-Photoelektronen-Spektroskopie. Die Trägerkatalysatoren werden ausgehend vom kalzinierten Träger und vom Chromacetylacetonat als Precursor im Sauerstoffplasma präpariert. Die Intermediate des oxidativen Zersetzungsprozesses der Acetylacetonat-Liganden können im Verlaufe des Präparationsprozesses vollständig von der Trägeroberfläche entfernt werden. Insbesondere durch die Variation der Plasmaparameter Mikrowellen-Leistung und Sauerstoff-Partialdruck gelingt es, die Dispersität des CrOx auf Lanthan-freiem und Lanthan-dotiertem Zirconiumdioxid zu beeinflussen. Mit sinkendem Sauerstoff-Partialdruck erfolgt eine dispersere Abscheidung des CrOx auf der Oberfläche der Träger. Dagegen scheinen hohe Mikrowellen-Leistungen schon bei kurzer Dauer der Plasmabehandlung bevorzugt zu einer Agglomeration des Chromoxids zu führen. Die Reduktion der Katalysatoren im Wasserstoffstrom bei 823 K führt zu einer Abnahme der Dispersität. Die relativen Unterschiede zwischen den Katalysatoren bleiben dabei erhalten. Prinzipiell können durch das MPECVD-Verfahren Katalysatoren mit höherer Dispersität der geträgerten Chrom-haltigen Aktivkomponente hergestellt werden als durch die Methode der Imprägnierung. Die katalytische Testung dieser Materialien erfolgt in der als Modellreaktion dienenden Dehydrocyclisierung (DHC) von n-Oktan zu Alkylaromaten (insbesondere Ethylben-zen und o-Xylen). Bei den durch Variation des Sauertstoff-Partialdruckes präparierten Katalysatoren steigt die katalytische Aktivität mit zunehmender Dispersität der CrOx-Spezies. Plasmachemisch hergestellte Katalysatoren weisen eine höhere Stabilität in der DHC auf als die durch Imprägnierung synthetisierten.
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-3835
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/778
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-481
Exam Date: 26-Jun-2002
Issue Date: 15-Jul-2002
Date Available: 15-Jul-2002
DDC Class: 540 Chemie und zugeordnete Wissenschaften
Subject(s): Mikrowellenplasma
Katalysatorpräparation
Chromoxid
Dispersität
XPS
Microwave plasma
preparation of catalysts
chromia
dispersion
XPS
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Appears in Collections:Fakultät 2 Mathematik und Naturwissenschaften » Publications

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