Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-8465
Main Title: Non-linear x-ray diffraction from ferromagnetic thin-films
Translated Title: Nichtlineare Röntgenstreuung an ferromagnetischen Dünnfilmen
Author(s): Schneider, Michael
Advisor(s): Eisebitt, Stefan
Referee(s): Eisebitt, Stefan
Hellwig, Olav
Granting Institution: Technische Universität Berlin
Type: Doctoral Thesis
Language Code: en
Abstract: In this thesis, fluence-dependent absorption and diffraction from solid-state samples in the extreme ultra-violet (XUV) regime is investigated. At these wavelengths, fluence dependent effects occur predominantly in experiments at free-electron laser (FEL) sources and attract considerable interest as they have important implications for the conclusiveness of studies performed at these light sources. The central question in this context is whether an experiment probes the electronic states intended, or if the sample suffers electronic damage during the femtosecond FEL pulse. At XUV wavelengths, this problem is currently unique to FEL-based experiments since here the number of photons per unit time and area impinging on the sample is about nine orders of magnitude higher than at synchrotron sources. This results in experimental situations in which a significant number of sample atoms interacts with more than one photon per pulse, giving rise to non-linear light–matter interactions. The first part of this thesis demonstrates that an accurate characterization of fluence-dependent effects in FEL-based experiments requires measuring the spatial fluence distribution accepted by the sample on a single-shot basis, i.e. simultaneously with the actual diffraction experiment. None of the currently existing methods for obtaining the spatial fluence distribution allows such a simultaneous measurement on the sample under study. The reason for this is the fact that there can be substantial shot to shot variations and that in many experiments the sam- ple is destroyed with a single FEL shot. Thus, a new fluence monitoring concept is developed. It is based on purposely distorted diffraction gratings that are monolithically integrated into carrier membranes. Such membranes are routinely used as sample support in soft x-ray and XUV experiments on solid samples. After the derivation of the distorted grating formula, theoretical calculations and numerical simulations are presented that explore the resolution and possible aberrations of the fluence maps obtained. This results in clear design principles for the grating specifications, based on directly accessible experimental parameters. Experiments using synchrotron and FEL radiation verify the theoretic findings and demonstrate the outstanding usefulness of the approach, especially for FEL-based experiments. A possible extension of the concept to hard x-rays is discussed. The second part of this thesis employs the developed in-situ fluence monitoring concept to measure integral FEL pulse energies in an investigation of the fluence-dependence of resonant, XMCD-based diffraction signals at the Co M2,3 absorption resonance. The experiment reveals a breakdown of the resonant magnetic diffraction cross-section over the entire fluence range investigated. These experiments would have benefited greatly from the ability of spatially resolving the fluence distribution. However, gratings with the required specifications were not available for these experiments. Consequentially, the fluence map had to be inferred in a much more complicated process via additional measurements in combination with the fluence information from the sample-integrated grating monitors. A spatially and temporally discrete, numerical model was developed to understand the origin of the fluence dependence. It is based on the assumption that XUV-induced ultrafast demagnetization occurs during the propagation of the FEL pulse through the sample. The model reproduces the data measured very well, suggesting that ultrafast demagnetization is the dominant cause of the fluence dependence observed. A follow-up experiment investigates to what extent stimulated emission may be responsible for a decrease of the magnetic scattering cross-section with increasing fluence, similar to the effects observed here. Reports in literature suggest that, at the Co L2,3 absorption resonance, this effect is responsible for similar findings to the ones in the first experiment of this thesis. The follow-up experiment uses spatially resolving grating monitors to check for a fluence dependence of non-resonant diffraction signals that are followed by resonant scattering events. The fluence range investigated is similar to the one in the first fluence-dependent experiment of this thesis. No evidence of stimulated emission is found, which suggests that stimulated emis- sion does not play a major role for the fluence dependence observed at the Co M2,3 resonance and corroborates the purely demagnetization-based model introduced previously.
Diese Arbeit befasst sich mit der Fluenzabhängigkeit von Absorption und Streuung an Festkörperproben im extremen ultraviolett (XUV) Spektralbereich. Bei diesen Wellenlängen können fluenzabhängige Effekte praktisch ausschließlich in Experimenten an Freie-Elektronen-Lasern (FEL) beobachtet werden. Solchen Experimenten kommt eine große Aufmerksamkeit zu, da ihre Ergebnisse die Aussagekraft vieler weiterer FEL-basierter Experimente betreffen. Der Grund dafür ist, dass für viele FEL-Experiment die Frage im Raum steht, ob die im Experiment untersuchte elektronische Struktur noch dem erwarteten Zustand entspricht, oder ob der intensive, nur Femtosekunden kurze FEL Puls diese Struktur bereits während der Messung zerstört. Dieses Problem stellt sich im XUV Bereich zur Zeit nur für FEL-basierte Experimente. Der Grund dafür ist die, gegenüber Synchrotronstrahlung, um neun Größenordnungen höhere Photonendichte (also die Anzahl der Photonen pro Zeit und Fläche). Durch solche hohen Photonendichten kommt es im Experiment dazu, dass ein signifikanter Anteil der Atome in der Probe innerhalb eines einzigen Lichtpulses mit mehr als einem Photon wechselwirkt, was zu nichtlinearen Licht–Materie Wechselwirkungen führt. Im ersten Teil dieser Arbeit wird demonstriert, dass die Interpretation fluenzabhängiger Experimente an FELs zwingend eine präzise Messung der mit der Probe wechselwirkenden, räumlichen Fluenzverteilung erfordert. Diese Messung muss für jeden einzelnen FEL Schuss, d.h. zeitgleich mit der eigentlichen Messung des Streusignals, erfolgen. Keines der aktuell ver- wendeten Messverfahren ist in der Lage, für Festkörperproben solch eine simultane Messung durchzuführen. Daher wurde ein neues Messkonzept entwickelt, das diese Aufgabe erfüllt. Die Grundlage dieses Verfahrens bilden speziell designte Gitterstrukturen, die direkt in die Trägermembranen der Dünnschichtproben geschrieben werden. Streuexperimente im XUV und weichen Röntgenbereich nutzen diese Membranen standardmäßig als Substrate für die zu untersuchenden Proben. Nach der Herleitung der Gittergleichung werden die Abbildungseigenschaften der Gittermonitore anhand von theoretischen Betrachtungen und numerischen Simulationen diskutiert. Daraus werden klare Prinzipien mit direkter Verbindung zu relevanten experimentellen Parametern für das Gitterdesign abgeleitet. Die theoretischen Vorhersagen werden durch Synchrotron- und FEL Experimente verifiziert. Im Weiteren wird die Anwendbarkeit des Konzepts im harten Röntgenbereich diskutiert. Der zweite Teil dieser Arbeit verwendet das zuvor entwickelte Konzept zur in-situ Fluenzmessung um die Fluenzabhängigkeit von Streuung auf Basis des Röntgenzirkulardichroismus (XMCD-Effekt) an der Co M2,3 Absorptionsresonanz zu untersuchen. Dieses Experiment würde im besonderen Maße von einer gleichzeitigen Messung der räumlichen Fluenzverteilung auf der Probe profitieren. Leider waren für diese Messung noch keine räumlich auflösenden, sondern nur integrierende Gittermonitore verfügbar. Daher musste die Fluenzverteilung mit deutlich aufwendigeren Mitteln aus zusätzlichen Messungen bestimmt werden. Im Experiment zeigt sich eine deutliche, fluenzabhängige Abnahme des Streuquerschnitts. Ein numerisches Modell wurde entwickelt, um die Ursache dieser Abhängigkeit zu identifizieren. Es basiert nur auf der Annahme, dass der XUV FEL Puls beim Durchgang durch die Probe einen ultraschnellen Entmagnetisierungsprozess in Gang setzt. Die Modellvorhersagen stimmen sehr gut mit den experimentellen Beobachtungen überein, was die Schlussfolgerung nahelegt, dass ultraschnelle Entmagnetisierung im vorgestellten Experiment hauptverantwortlich für die Fluenzabhängigkeit des XMCD Streuquerschnittes ist. In einem zweiten Experiment wird der Frage nachgegangen, ob, und zu welchem Grad, stimulierte Emission eine Rolle für die Ergebnisse des ersten Experiments spielen kann. In Veröffentlichungen zur Fluenzabhängigkeit von XMCD-basierten Streusignalen an der Co L2,3 Absorptionskante wird stimulierte Emission als zugrundeliegender Effekt identifiziert. Das in dieser Arbeit entwickelte Experiment verwendet die zuvor entwickelten, räumlich auflösenden Gittermonitore. Sie werden eingesetzt, um die zu erwartende Fluenzabhängigkeit nichtresonanter Streusignale im Beisein von resonanter Absorption zu detektieren. Das Experiment erstreckt sich über einen vergleichbaren Fluenzbereich, wie das zuvor durchgeführte. Dabei werden keine Anzeichen von stimulierter Emission festgestellt. Entsprechend kann geschlussfolgert werden, dass stimulierte Emission im untersuchten Fluenzbereich an der Co M2,3 Absorptionskante keine entscheidende Rolle spielt.
URI: https://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/9409
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-8465
Exam Date: 4-Sep-2018
Issue Date: 2019
Date Available: 24-May-2019
DDC Class: 530 Physik
Subject(s): x-ray
diffraction gratings
free-electron laser
magnetism
x-ray circular dichroism
Röntgen
Freie-Elektronen Laser
Magnetismus
Beugungsgitter
Röntgenzirkulardichroismus
License: https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
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