Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-8518
Main Title: Untersuchung der Expansionsdynamik einzelner Xenoncluster induziert durch hochintensive Lichtpulse aus dem Infrarot- und weichen Röntgenbereich
Translated Title: Study of expansion dynamics of single xenon clusters induced by highly intense pulses from the near infrared and soft x-ray
Author(s): Richter, Maria
Advisor(s): Möller, Thomas
Referee(s): Möller, Thomas
Laarmann, Tim
Granting Institution: Technische Universität Berlin
Type: Doctoral Thesis
Language Code: de
Abstract: Diese Arbeit beschäftigt sich mit den grundlegenden Prozessen, die hochintensive und kurze Lichtpulse in Nanopartikeln auslösen. Als Modellsystem werden Xenoncluster im Größenbereich von 20 bis 90\,nm im Radius verwendet. Es wird sowohl die Wechselwirkung von Clustern mit kurzwelligen Pulsen eines Freie-Elektronen-Lasers als auch mit Pulsen aus dem nahen Infrarotbereich (NIR) untersucht. Um darüber hinaus die zeitliche Entwicklung einiger Prozesse zu untersuchen, wurde eine Doppelpulskonfiguration aus beiden Pulsen genutzt. Das Experiment wurde am FLASH-FEL am DESY (Hamburg, Deutschland) ausgeführt. Die Cluster werden während der Wechselwirkung mit den Pulsen vollständig zerstört. Ionen, als eines der dabei entstehenden Wechselwirkungsprodukte, ermöglichen einen Einblick in alle Zeitskalen der Clusterentwicklung. Die Ionen wurde mittels eines Ionen-Flugzeit-Massenspektroskops detektiert und durch die Aufnahme der vom kurzwelligen Puls erzeugten Streubilder ergänzt. Die Streubilder werden in dieser Arbeit jedoch hauptsächlich zur Sortierung und Charakterisierung der Daten verwendet. Der Schwerpunkt dieser Arbeit liegt auf der Analyse von ungemittelten Daten. So lassen sich das Verwaschen der Signaturen durch eine Mittelung über das Clusterensemble und das fokale Intensitätsprofil vermeiden und tiefere Einblicke in die Dynamik gewinnen. Bei der Streuung extrem-ultravioletter FEL-Pulse an größeren Cluster entsteht ein Streubild, das es einem ermöglicht, die Größe des getroffenen Clusters zu bestimmen. Da die Stärke des Streusignals proportional zur Clustergröße ist, werden bei der Ermittlung der Clustergrößenverteilung aus Streubildern, die Häufigkeiten der kleineren Cluster unterschätzt. In dieser Arbeit wird eine Korrektur entwickelt, um dies zu beheben. Für alle Wellenlängen größer als der Clusterdurchmesser ist die Bestimmung der wichtigsten Anfangsparameter, Clustergröße und Laserintensität, sehr schwierig. Deswegen wurde Methoden entwickelt, um die Spektren einzelner Ereignisse zumindest relativ zueinander auf diese Parameter sortieren zu können. Durch die nun mögliche Größensortierung konnte gezeigt werden, dass Rekombination und Schalenablation in der hydrodynamischen Expansion stark konkurrierende Prozesse sind und dass deren Verhältnis stark größenabhängig ist. Im Doppelpuls-Experiment hat sich gezeigt, dass für positive Zeitverzögerungen (1. Puls: 13,5\,nm, 2. Puls: 800\,nm) neben der aus anderen Experimenten bekannten Anregung der Mie-Resonanz eine weitere verstärkte Absorption für etwas größere Zeitverzögerungen auftritt. Durch die Analyse der einzelnen Ereignisse konnte gezeigt werden, dass es sich um Schockwellenemission handelt. In dieser Arbeit wurden Schockwellen das erste Mal experimentell in Edelgasclustern beobachtet. Auch die Schockwellen werden auf eine resonante Anregung zurückgeführt. Nach dem aktuell genutzten Erklärungsmodell kann es aber nur eine resonante Anregung geben, wurde hier aber zu zwei Zeitpunkten beobachtet. Daher besteht ein Widerspruch zwischen den Theorien. In dieser Arbeit wird ein Ansatz für ein neues Erklärungsmodell vorgestellt und abschließend ein Experiment zu dessen Überprüfung vorgeschlagen.
This work investigates the fundamental processes induced in nanoparticles by highly intense and short light pulses. Xenonclusters with radii in a range from 20 to 90 nm are used as model systems. The interaction of clusters with short wavelength pulses from a Free-Electron Laser (FEL) as well as with pulses in near infrared regime is studied. In addition, to study the temporal development of some processes, a doublepulse configuration with both pulses is utilized. The experiment was conducted at the Free-Electron Laser FLASH at DESY (Hamburg, Germany). During the interaction with the pulses, the clusters are fully destroyed. As one of the residuals of the interaction, ions provide insight into all timescales of the cluster development. The ions are detected with an ion-time-of-flight spectroscope. This ion spectroscopy was complemented by the detection of the diffraction images induced by the short wavelength pulse scattering on the cluster. The diffraction images, however, are mainly used for sorting and characterizing the data. The emphasis of this work lies on the analysis of un-averaged data. The signatures blurring, caused by averaging over the cluster ensemble and the focal density distribution, can be avoided, thus granting deeper insight into the dynamics involved. When extreme ultraviolet FEL pulses scatter on larger clusters, a diffraction image is produced, which allows size identification for the hit cluster. Since the diffraction signals strength is proportional to cluster size, small-cluster abundance is underestimated when deducting cluster-size-variance from diffraction images. In this work a correction is developed to rectify this. For all wavelengths larger than cluster diameter, absolute determination of the most important initial parameters, cluster size and laser intensity, is very difficult. Because of this, methods have been developed here to sort spectra of single incidents at least relative to each other according to these parameters. Through the sorting-by-size made possible by this it now could be shown that recombination and shell ablation are highly competing processes in the hydrodynamic expansion, and that their relation is highly size dependent. The double-pulse experiment has shown that for positive time delays (pulse 1: 13.5 nm, pulse 2: 800 nm), in addition to the stimulation of the Mie-resonance known from other experiments, an additional increased absorption takes place at larger time delays. Analysis of the single events showed that the increased ion yield arises from shock wave emissions. In this work shock waves were first observed experimentally in noble gas clusters. Shock waves are also attributed to resonant excitation of the mie plasmon. According to the current explanation model there can be only one resonant excitation, and because resonance is observed at two points of time, there is a inconsistency between theories. In this work a new approach for an explanation model is presented, and in conclusion an experiment for its verification is proposed.
URI: https://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/9462
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-8518
Exam Date: 11-Apr-2019
Issue Date: 2019
Date Available: 20-Jun-2019
DDC Class: 535 Licht, Infrarot- und Ultraviolettphänomene
Subject(s): Licht-Materie-Wechselwirkung
Edelgascluster
NIR
XUV
Pump-Probe-Experimente
Schockwellen
light-matter interaction
rare-gas clusters
pump-probe experiments
shock waves
License: http://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
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