Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-8635
Main Title: Towards exact molecular dynamics simulations with invariant machine-learned models
Translated Title: Auf dem Weg zu exakten Molekulardynamiksimulationen mit invarianten maschinell erlernten Modellen
Author(s): Chmiela, Stefan
Advisor(s): Müller, Klaus-Robert
Tkatchenko, Alexandre
Referee(s): Müller, Klaus-Robert
Tkatchenko, Alexandre
Noé, Frank
Granting Institution: Technische Universität Berlin
Type: Doctoral Thesis
Language Code: en
Abstract: Molecular dynamics (MD) simulations constitute the cornerstone of contemporary atomistic modeling in chemistry, biology, and materials science. However, one of the widely recognized and increasingly pressing issues in MD simulations is the lack of accuracy of underlying classical interatomic potentials, which hinders truly predictive modeling of dynamics and function of (bio)molecular systems. Classical potentials often fail to faithfully capture key quantum effects in molecules and materials. In this thesis, we develop a combined machine learning (ML) and quantum mechanics approach that enables the direct reconstruction of flexible molecular force fields from high-level ab initio calculations. We approach this challenge by incorporating fundamental physical symmetries and conservation laws into ML techniques. Using conservation of energy -- a fundamental property of closed classical and quantum mechanical systems -- we derive an efficient gradient-domain machine learning (GDML) model. The challenge of constructing conservative force fields is accomplished by learning in a Hilbert space of vector-valued functions that obey the law of energy conservation. We proceed with the development of a multi-partite matching algorithm that enables a fully automated recovery of physically relevant point-group and fluxional symmetries from the training dataset into a symmetric variant of our model. The developed symmetric GDML (sGDML) approach faithfully reproduces global force fields at quantum-chemical CCSD(T) level of accuracy and allows converged MD simulations with fully quantized electrons and nuclei. We present MD simulations, for flexible molecules with up to a few dozen atoms and provide insights into the dynamical behavior of these molecules. Our approach provides the key missing ingredient for achieving spectroscopic accuracy in molecular simulations.
Molekulardynamik (MD) -Simulationen bilden den Eckpfeiler der heutigen atomistischen Modellierung in Chemie, Biologie und den Materialwissenschaften. Ein allgemein anerkanntes und immer dringlicheres Problem ist jedoch die mangelnde Genauigkeit der zugrunde liegenden klassischen interatomaren Potentiale. Diese verhindern eine wirklich prädiktive Modellierung der Dynamik und Funktion von (bio-)molekularen Systemen. Klassische Potentiale erfassen wichtige Quanteneffekte in Molekülen und Materialien oft nicht genau genug. In dieser Arbeit entwickeln wir einen kombinierten Ansatz aus maschinellem Lernen (ML) und Quantenmechanik, der die direkte Rekonstruktion flexibler molekularer Kraftfelder aus hochgenauen Ab-initio-Berechnungen ermöglicht. Wir begegnen dieser Herausforderung, indem wir grundlegende physikalische Symmetrien und Erhaltungssätze in ML-Techniken integrieren. Unter Verwendung von Energieerhaltung - einer grundlegenden Eigenschaft geschlossener klassischer und quantenmechanischer Systeme - leiten wir ein effizientes Gradient-Domain-Machine-Learning-Modell (GDML) ab. Die Herausforderung, konservative Kraftfelder zu konstruieren, wird durch das Lernen in einem Hilbert-Raum vektorwertiger Funktionen gelöst, die dem Gesetz der Energieerhaltung folgen. Wir fahren mit der Entwicklung eines multi-partiten Matching-Algorithmus fort, der eine vollautomatische Erkennung physikalisch relevanter Punktgruppen- und dynamischen Symmetrien aus dem Trainingsdatensatz erkennt und deren Integration in eine symmetrische Variante unseres Modells ermöglicht. Der entwickelte symmetrische GDML-Ansatz (sGDML) bildet globale Kraftfelder auf dem Niveau quantenchemischer CCSD(T)-Berechnungen genau ab und ermöglicht konvergierte MD-Simulationen mit vollständig quantisierten Elektronen und Atomkernen. Wir präsentieren MD-Simulationen für flexible Moleküle mit bis zu ein paar Dutzend Atomen und geben Einblicke in das dynamische Verhalten dieser Moleküle. Unser Ansatz liefert den fehlenden Schlüsselbestandteil für die Erzielung spektroskopischer Genauigkeit in molekularen Simulationen.
URI: https://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/9590
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-8635
Exam Date: 28-Jun-2019
Issue Date: 2019
Date Available: 16-Jul-2019
DDC Class: 006 Spezielle Computerverfahren
Subject(s): machine learning
quantum mechanics
potential energy surface
molecular dynamics
gradient domain
maschinelles Lernen
Quantenmechanik
potentielle Energieoberfläche
Molekulardynamik
License: https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
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