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Main Title: Zur Oxidativen Kopplung von Methan
Author(s): Langohr, Joerg
Advisor(s): Heinisch, Rudolf
Granting Institution: Technische Universität Berlin, Fakultät III - Prozesswissenschaften
Type: Doctoral Thesis
Language: German
Language Code: de
Abstract: Für die Oxidative Methankopplung ergibt sich in der Literatur ein einheitliches Bild bezüglich des Reaktionsablaufes. Dabei wird der Bildung von Methylradikalen eine zentrale Rolle zugesprochen. Diese rekombinieren, nachdem sie an der katalytischen Oberfläche gebildet werden, in der Gasphase zu Ethan. Im weiteren Reaktionsverlauf wird dieses zu Ethen gewandelt. Aus diesen Betrachtungen lässt sich die Bedeutung der initialen Bildung von Methylradikalen extrahieren. Hierfür sind, am Li_2O/MgO-Katalysator, Li+O^--Zentren notwendig. Das Ziel dieser Arbeit ist, durch Erhöhung der BET-Oberfläche mehr solcher aktiver Zentren für die Reaktanden zugänglich zu machen. Um dies zu erreichen, werden zwei verschiedene Präparationstechniken angewendet. Im Einzelnen sind dies Imprägnierung und Sol-Gel-Verfahren. Letzteres ist in dieser Arbeit für das oben genannte Katalysatorsystem adaptiert worden. Das in der Literatur beschriebene Verfahren wurde hauptsächlich zur Herstellung von nanokristallinem Magnesiumoxid genutzt. Zunächst wird ein Screening durchgeführt, in dem sich ein Lithium-Magnesiumoxid-Katalysator als am geeignetsten herausstellt. Von diesem Katalysatorsystem werden mehrere Proben hergestellt und es gelingt, drei unterschiedliche Klassen herzustellen. Diese unterscheiden sich vornehmlich durch die an ihnen gemessene BET-Oberfläche (1, 70 und 400 m^2g^{-1}). Als Charakterisierungsverfahren kommen neben Analysen für die spezifische Oberfläche (BET) auch noch Rasterelektronenmikroskopie (REM), Atomabsorptionsspektrometrie (AAS) und Röntgendiffraktometrie (XRD) zum Einsatz. Während AAS dazu dient sicher zu stellen, dass der Lithium-Gehalt in allen Proben gleich ist, wird mit XRD ermittelt, in welcher Phase das Lithium im Katalysator vorliegt. Bei allen Proben wird die Ausbeute an C_2-Kohlenwasserstoffen bestimmt. Es ist deutlich ein Zusammenhang zwischen steigender spezifischer Oberfläche und damit steigender Ausbeute zu sehen. Eine Steigerung der BET-Oberfläche von einem auf 400 m^2g^{-1} führt zu einer Verdoppelung der Ausbeute (von 8 auf 16 %).
URI: urn:nbn:de:kobv:83-opus-6003
http://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/996
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-699
Exam Date: 19-Dec-2003
Issue Date: 22-Jan-2004
Date Available: 22-Jan-2004
DDC Class: 660 Chemische Verfahrenstechnik
Subject(s): Methankopplung Methan Ethan Ethen Lithium Magnesiumoxid
Coupling Methane Ethane Ethene Lithium Magnesiumoxide
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