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Nanometer scale observation of magnetization textures induced by ultrashort laser pulses
Gerlinger, Kathinka Sandrine
The manipulation of magnetic order with ultrashort laser pulses has become a vivid field in modern magnetism research. Laser pulses have been found to not only demagnetize magnetic materials on a femtosecond timescale, but even reverse the magnetization in certain (anti-)ferromagnetically coupled alloys and multilayer systems. Very recently, it was demonstrated that laser pulses create topological magnetic solitons called magnetic skyrmions in ferromagnetic multilayer systems. Discovering the mechanisms that drive the laser-induced magnetization effects as well as their speed is not only of fundamental interest, but also relevant for potential spintronic applications.
In this thesis, I present static and time-resolved soft x-ray experiments investigating laser-induced spin textures, in particular magnetic skyrmions. The creation process of magnetic skyrmions induced by excitation with ultrashort laser pulses is mediated by a high-temperature fluctuation state where topological charge appears and disappears. In static x-ray imaging experiments, I studied the influence of different sample-intrinsic and external parameters on the final skyrmion state after the laser irradiation. I found that the external magnetic field is the parameter that influences the skyrmion state the most.
In subsequent time-resolved small-angle x-ray scattering (SAXS) experiments, I studied the field dependence of the fluctuation state. This non-equilibrium state always appears after the laser excitation even if the applied magnetic field prevents the existence of skyrmions in the final state. Atomistic spin dynamics simulations associate the fluctuating state with a competition of skyrmion nucleation and decay which can be explained with an Arrhenius-like activation over an energy barrier. The corresponding relaxation times are strongly field and temperature dependent resulting in a freezing in of magnetic skyrmions at low magnetic fields, where the relaxation times are longer than the timescale of the temperature change during the laser excitation.
Time-resolved imaging experiments have the potential to measure the optical skyrmion creation process in a more direct way than scattering experiments. For the experimental realisation of optical pump－x-ray probe imaging experiments, the established imaging methods can be used if a laser system can be integrated into the existing instruments. I will show a proof-of-principle experiment of such time-resolved pump-probe measurements recording the ultrafast demagnetization of a ferrimagnetic alloy with picosecond temporal and nanometer spatial resolution, using a scanning x-ray transmission microscope that was recently equipped with an optical laser system. By the development of suitable measures in the sample design to mitigate the heat load on the magnetic film, pump-probe imaging at MHz repetition rates becomes possible. The instrumentation and methods developed will facilitate imaging of ultrafast magnetization dynamics with nanometer spatial resolution in the future.
Die Beeinflussung der magnetischen Ordnung mit ultrakurzen Laserpulsen ist zu einem lebendigen Bereich der modernen Magnetismusforschung geworden. Es hat sich gezeigt, dass Laserpulse magnetische Materialien nicht nur im Femtosekundenbereich demagnetisieren, sondern sogar die Magnetisierung in bestimmten (anti-)ferromagnetisch gekoppelten Legierungen und Mehrschichtsystemen umkehren können. Erst kürzlich wurde gezeigt, dass Laserpulse topologische magnetische Solitonen, so genannte magnetische Skyrmionen, in ferromagnetischen Mehrschichtsystemen erzeugen. Die Entdeckung der Mechanismen, die die laserinduzierten Magnetisierungseffekte antreiben, sowie ihrer Geschwindigkeit ist nicht nur von grundlegendem Interesse, sondern auch für potenzielle spintronische Anwendungen relevant.
In dieser Arbeit stelle ich statische und zeitaufgelöste Experimente mit weicher Röntgenstrahlung vor, die laserinduzierte Spinstrukturen, insbesondere magnetische Skyrmionen, untersuchen. Nach der Anregung mit einem ultrakurzen Laserpuls befindet sich das System in einem Hochtemperatur-Fluktuationszustand, in dem topologische Ladung erscheint und verschwindet. Wenn die Probe abkühlt, entstehen magnetische Skyrmionen. In statischen Röntgenabbildungsexperimenten habe ich den Einfluss verschiedener probeninterner und externer Parameter auf den finalen Skyrmionzustand der Probe nach der Laserbestrahlung untersucht. Ich fand heraus, dass das äußere Magnetfeld der Parameter ist, der den Skyrmionzustand am stärksten beeinflusst. In anschließenden zeitaufgelösten Kleinwinkel-Röntgenstreuungsexperimenten untersuchte ich die Feldabhängigkeit des Fluktuationszustands. Dieser Nichtgleichgewichtszustand tritt immer nach der Laseranregung auf, auch wenn das angelegte Magnetfeld die Existenz von Skyrmionen im Endzustand verhindert. Atomistische Spindynamiksimulationen assoziieren den Fluktuationszustand mit einem Wettbewerb von Skyrmionnukleation und -zerfall, der mit einer Arrhenius-artigen Aktivierung über eine Energiebarriere erklärt werden kann. Die entsprechenden Relaxationszeiten sind stark feld- und temperaturabhängig, was zu einem Einfrieren der magnetischen Skyrmionen bei niedrigen Magnetfeldern führt, wo die Relaxationszeiten länger sind als die Zeitskala der Temperaturänderung während der Laseranregung.
Zeitaufgelöste Abbildungsexperimente haben das Potenzial, den optischen Skyrmionennukleationsprozess direkter zu messen als Streuexperimente. Für die experimentelle Umsetzung von optischen Pump－Röntgen-Probe Abbildungsexperimenten können die etablierten Abbildungsmethoden verwendet werden, wenn ein Lasersystem in die bestehenden Instrumente integriert werden kann. Ich werde ein Proof-of-Principle Experiment solcher zeitaufgelösten Pump-Probe-Messungen zeigen, bei denen die ultraschnelle Demagnetisierung einer ferrimagnetischen Legierung mit Pikosekunden-Zeitauflösung und nanometergroßen räumlichen Auflösung gemessen wird. Dafür wurde ein Raster-Röntgen-Transmissionsmikroskops verwendet, das kürzlich mit einem optischen Lasersystem ausgestattet wurde. Durch die Entwicklung geeigneter Maßnahmen im Probendesign zur Abschwächung der Wärmebelastung des Magnetfilms wird das Pump-Probe-Abbilden bei MHz Repetitionsraten möglich. Die entwickelten Instrumente und Methoden werden in Zukunft die Abbildung ultraschneller Magnetisierungsdynamik mit räumlicher Auflösung im Nanometerbereich ermöglichen.
