Imaging the shapes and dynamics of superfluid helium nanodroplets

dc.contributor.advisorMöller, Thomas
dc.contributor.advisorRupp, Daniela
dc.contributor.authorLangbehn, Bruno
dc.contributor.grantorTechnische Universität Berlinen
dc.contributor.refereeMöller, Thomas
dc.contributor.refereeRupp, Daniela
dc.contributor.refereeMeiwes-Broer, Karl-Heinz
dc.date.accepted2021-03-23
dc.date.accessioned2021-07-21T14:09:40Z
dc.date.available2021-07-21T14:09:40Z
dc.date.issued2021
dc.description.abstractThis thesis addresses the three-dimensional (3D) structure determination of individual nanoparticles or, more precisely, helium nanodroplets, via scattering of extreme-ultraviolet light pulses. In particular, the recent development of free-electron lasers (FELs) delivering intense short-wavelength light pulses of femtosecond duration is a promising prospect for the study of unsupported particles such as proteins, nucleic acids, viruses, and also droplets on the nanometer scale. Motivated by this potential application in imaging of biomolecules, the thesis investigates superfluid helium nanodroplets in an experiment at the FERMI FEL that is focused on the interaction of intense light pulses with matter by analyzing wide-angle scattering patterns. The experiment can be divided in two parts: In the first part, the complete 3D droplet shapes are retrieved from the diffraction patterns, enabling a comparison with theory. Despite the absence of friction in a superfluid, it is shown that the shapes of spinning superfluid helium nanodroplets resemble those of rotating normal liquid drops. Also the evolution of the droplet shapes from spherical to oblate, prolate, and even two-lobed configurations is observed. In the second part of the experiment, scattering images of xenon doped helium nanodroplets are recorded after irradiating the droplets with intense near-infrared laser pulses to study the light induced dynamics. The diffraction patterns indicate density fluctuations in the droplets that occur as the energy of the laser pulse is deposited at the locations of the dopant atoms. The density fluctuations are further explored for two selected cases: (i) A random distribution of the fluctuations when the dopants are also randomly distributed in the droplet, and (ii) a structured distribution of the fluctuations when the dopants accumulate at specific sites, which is probably connected to the occurrence of quantized vortices in the spinning superfluid droplet.en
dc.description.abstractDiese Arbeit befasst sich mit der dreidimensionalen Strukturbestimmung einzelner Nanoteilchen, genauer gesagt Helium-Nanotröpfchen, mittels Streuung extrem ultravioletter Lichtpulse. Hier bieten insbesondere die erst seit kurzem verfügbaren Freie-Elektronen-Laser (FEL), mit denen sich intensive Femtosekundenpulse im kurzwelligen Spektralbereich erzeugen lassen, einen vielversprechenden Ansatz, um einzelne Proteine, Nukleinsäuren, Viren und auch Tröpfchen auf der Nanometer-Skala zu untersuchen. Inspiriert von der Idee einzelne Biomoleküle, vor allem auch jene, die sich nicht kristallisieren lassen, direkt abzubilden, widmet sich diese Arbeit der Strukturaufklärung suprafluider Helium-Nanotröpfchen in einem Experiment am FERMI FEL. Durch die Analyse von Weitwinkel-Streubildern einzelner Tröpfchen können zudem Rückschlüsse auf die Wechselwirkung mit intensiven Lichtpulsen gezogen werden. Das Experiment lässt sich im Wesentlichen in zwei Teile gliedern: Im ersten Teil wird aus den Streubildern die dreidimensionale Form der Tröpfchen gewonnen, was einen Vergleich mit theoretischen Gleichgewichtsformen ermöglicht. Obwohl es in einem Suprafluid keinerlei Reibung gibt, zeigt sich, dass rotierende Tröpfchen im suprafluiden und normalflüssigen Zustand sehr ähnliche Formen annehmen. Hierbei lässt sich der Übergang von sphärischen zu oblaten, prolaten und schließlich stark verformten hantelförmigen Tröpfchen beobachten. Im zweiten Teil des Experiments werden lichtinduzierte Dynamiken in den Tröpfchen untersucht. Dazu werden die Helium-Nanotröpfchen mit Xenon dotiert und Streubilder nach Anregung der Tröpfchen mit intensiven, nah-infraroten Laserpulsen aufgenommen. Die beobachteten Streubilder weisen auf Dichtefluktuationen in den Tröpfchen hin, die dadurch entstehen, dass die Energie des Laserpulses an den Orten der Dotanden in die Tröpfchen eingebracht wird. Diese Dichtefluktuationen werden für zwei Fälle genauer untersucht: (i) Eine zufällige Verteilung der Fluktuationen, wenn die Dotanden im Tröpfchen ebenfalls zufällig verteilt sind, und (ii) eine strukturierte Verteilung der Fluktuationen, falls sich die Dotanden an bestimmten Orten sammeln, deren Position vermutlich mit dem Auftreten quantisierter Wirbel in den sich drehenden suprafluiden Tröpfchen zusammenhängt.de
dc.identifier.urihttps://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/13189
dc.identifier.urihttp://dx.doi.org/10.14279/depositonce-11984
dc.language.isoenen
dc.rights.urihttps://creativecommons.org/licenses/by/4.0/en
dc.subject.ddc530 Physikde
dc.subject.otherhelium nanodropletsen
dc.subject.othersuperfluidityen
dc.subject.otherstructureen
dc.subject.otherdynamicsen
dc.subject.othercoherent diffraction imagingen
dc.subject.otherHelium-Nanotröpfchende
dc.subject.otherSuprafluiditätde
dc.subject.otherFormende
dc.subject.otherDynamikde
dc.subject.otherAbbildungde
dc.titleImaging the shapes and dynamics of superfluid helium nanodropletsen
dc.title.translatedAbbildung der Formen und Dynamik suprafluider Helium-Nanotröpfchende
dc.typeDoctoral Thesisen
dc.type.versionacceptedVersionen
tub.accessrights.dnbfreeen
tub.affiliationFak. 2 Mathematik und Naturwissenschaften>Inst. Optik und Atomare Physik>FG Cluster und Nanokristallede
tub.affiliation.facultyFak. 2 Mathematik und Naturwissenschaftende
tub.affiliation.groupFG Cluster und Nanokristallede
tub.affiliation.instituteInst. Optik und Atomare Physikde
tub.publisher.universityorinstitutionTechnische Universität Berlinen
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