Growth and characterization of epitaxial gallium oxide films

dc.contributor.advisorBickermann, Matthias
dc.contributor.authorChou, Ta-Shun
dc.contributor.grantorTechnische Universität Berlin
dc.contributor.refereeBickermann, Matthias
dc.contributor.refereeFlege, Jan Ingo
dc.contributor.refereeKutsukake, Kentaro
dc.date.accepted2023-04-28
dc.date.accessioned2023-06-09T08:01:30Z
dc.date.available2023-06-09T08:01:30Z
dc.date.issued2023
dc.description.abstractThe scientific key question of this thesis is to develop the growth processes of MOVPE-grown (100) β-Ga2O3 films to fulfill the requirements of vertical devices. An in-depth study has been performed to develop the process of growing µm-level thick films with excellent electrical properties in terms of wide doping range and high mobility. The potential limiting factors and the growth mechanism have been discussed in detail with proposed solutions. The investigations in this thesis can be concluded by the following: (i) For the homoepitaxial growth by MOVPE on (100) β-Ga2O3 films up to µm-thickness-level, a certain VI/III (O2/Ga) ratio is crucial to maintaining the desired step-flow morphology as well as good electrical properties. This observation can be explained by the possible formation of a Ga adlayer on the growing surface, which largely enhances the effective diffusion length of Ga adatoms and screens the Ehrlich-Schwöbel-barrier on the step edge. (ii) For film thicknesses above 1.5 µm, the formation of parasitic particles during the process becomes a serious issue by inducing unwanted structural defects in the film. The pre-reactions in the gas phase have been identified as the source of theses β-Ga2O3 particles. By decreasing the showerhead distance to the susceptor and increasing the mixing gas flow in the showerhead, the density of parasitic particles is significantly reduced. Applying this knowledge, for the first time, 4 µm thick MOVPE-grown (100) β-Ga2O3 film has been successfully demonstrated with high mobility of up to 160 cm2/Vs at a doping level of ~ 5 × 1016cm-3. (iii) Besides the conventional experimental characterization, machine learning as a powerful tool for data analysis has been introduced to dig out more insights from the experimental dataset. Algorithms like Random Forest and its relatives are applied to understand the contribution of growth parameters to the desired physical properties, such as the growth rate and doping level. In addition, the physical meanings behind each growth parameter are revealed. With such a novel approach, a systematic understanding of the growth rate mechanism has been presented, and a competitive Langmuir adsorption model has been suggested to explain the doping behavior of Si-doped β-Ga2O3 films grown by MOVPE, leading to a deeper understanding of MOVPE process development.en
dc.description.abstractDie wissenschaftliche Kernfrage dieser Arbeit ist die Entwicklung der Wachstumsprozesse von MOVPE-gewachsenen (100) β-Ga2O3-Schichten, um die Anforderungen welche eine vertikale Bauelementarchitektur in Hinblick auf leistungselektronische Anwendungen an das Halbleitermaterial stellt, zu erfüllen. Es wurde eine detailierte Studie durchgeführt, um das Verfahren für das Wachstum von Schichten im µm Schichtdickenbereich mit ausgezeichneten elektrischen Eigenschaften in Bezug auf einen weiten Dotierungsbereich und eine hohe Mobilität zu entwickeln. Die Untersuchungen in dieser Arbeit lassen sich wie folgt zusammenfassen: (i) Für das homoepitaktische Wachstum mittels MOVPE von (100) β-Ga2O3-Schichten mit Schichtdicken bis zu mehreren µm, ist das VI/III (O2/Ga) Verhältnis essentiell um das gewünschte Stufenflusswachstum und somit sehr gute elektische Eigenschaften zu erhalten. Dabei wird die Bildung einer Ga-Anlagerungsschicht auf der Wachstumsoberfläche als mögliche Erklärung vorgeschlagen. Die effektive Diffusionslänge der Ga-Anlagerungsatome wird somit erheblich vergrößert was zu einer Abschirmung der Ehrlich-Schwöbel-Barriere an der Stufenkante führt. (ii) Für Schichtdicken über 1.5 µm wird die Bildung parasitärer Partikel während des Prozesses zu einem ernsten Problem, da sie unerwünschte strukturelle Defekte in der Schicht verursachen. Die Vorreaktionen in der Gasphase wurden als Quelle der β-Ga2O3-Partikel identifiziert. Durch Verkleinerung des Showerheadabstands zum Substrat sowie einer Erhöhung des Mischgasstroms im Showerhead wird die Dichte der parasitären Partikel erheblich reduziert. Unter Anwendung dieser Erkenntnisse wurden erstmals 4 µm dicke MOVPE-gewachsene (100) β-Ga2O3-Schichten mit einer hohen Mobilität von bis zu 160 cm2/Vs bei einer Konzentration der freien Ladungsträger von ~ 5 × 1016cm-3 demonstriert, was mit den in der Literatur angegebenen Werten bei ähnlichen Dotierungsgraden vergleichbar ist. (iii) Neben der konventionellen experimentellen Charakterisierung wurde maschinelles Lernen als leistungsfähiges Werkzeug für die Datenanalyse eingeführt, um weitere Erkenntnisse aus den experimentellen Datensätzen zu gewinnen. Algorithmen wie Random Forest und seine Verwandten wurden angewandt, um den Beitrag der Wachstumsparameter zu den gewünschten physikalischen Eigenschaften, wie Wachstumsrate und Dotierungsgrad zu verstehen. Darüber hinaus kann damit die physikalische Bedeutung Wachstumsparameter beleuchtet werden.. Mit einem solchen neuartigen Ansatz wurde ein systematisches Verständnis des Wachstumsratenmechanismus präsentiert und ein kompetitives Langmuir-Adsorptionsmodell vorgeschlagen, was zu einem tieferen Verständnis des Ga2O3-MOVPE-Prozesses führte.de
dc.identifier.urihttps://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/19053
dc.identifier.urihttps://doi.org/10.14279/depositonce-17849
dc.language.isoen
dc.rights.urihttps://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
dc.subject.ddc500 Naturwissenschaften und Mathematik::540 Chemie::548 Kristallografie
dc.subject.otherMOVPEen
dc.subject.othergallium oxideen
dc.subject.othermachine learningen
dc.subject.otherparasitic particleen
dc.subject.otherpower electronicsen
dc.titleGrowth and characterization of epitaxial gallium oxide filmsen
dc.typeDoctoral Thesis
dc.type.versionacceptedVersion
dcterms.rightsHolder.referenceDeposit-Lizenz (Erstveröffentlichung)
tub.accessrights.dnbfree*
tub.affiliationFak. 2 Mathematik und Naturwissenschaften::Inst. Chemie::FG Grundlagen und Methoden der Kristallzüchtung
tub.publisher.universityorinstitutionTechnische Universität Berlin

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