Towards exact molecular dynamics simulations with invariant machine-learned models

dc.contributor.advisorMüller, Klaus-Robert
dc.contributor.advisorTkatchenko, Alexandre
dc.contributor.authorChmiela, Stefan
dc.contributor.grantorTechnische Universität Berlinen
dc.contributor.refereeMüller, Klaus-Robert
dc.contributor.refereeTkatchenko, Alexandre
dc.contributor.refereeNoé, Frank
dc.date.accepted2019-06-28
dc.date.accessioned2019-07-16T10:21:13Z
dc.date.available2019-07-16T10:21:13Z
dc.date.issued2019
dc.description.abstractMolecular dynamics (MD) simulations constitute the cornerstone of contemporary atomistic modeling in chemistry, biology, and materials science. However, one of the widely recognized and increasingly pressing issues in MD simulations is the lack of accuracy of underlying classical interatomic potentials, which hinders truly predictive modeling of dynamics and function of (bio)molecular systems. Classical potentials often fail to faithfully capture key quantum effects in molecules and materials. In this thesis, we develop a combined machine learning (ML) and quantum mechanics approach that enables the direct reconstruction of flexible molecular force fields from high-level ab initio calculations. We approach this challenge by incorporating fundamental physical symmetries and conservation laws into ML techniques. Using conservation of energy -- a fundamental property of closed classical and quantum mechanical systems -- we derive an efficient gradient-domain machine learning (GDML) model. The challenge of constructing conservative force fields is accomplished by learning in a Hilbert space of vector-valued functions that obey the law of energy conservation. We proceed with the development of a multi-partite matching algorithm that enables a fully automated recovery of physically relevant point-group and fluxional symmetries from the training dataset into a symmetric variant of our model. The developed symmetric GDML (sGDML) approach faithfully reproduces global force fields at quantum-chemical CCSD(T) level of accuracy and allows converged MD simulations with fully quantized electrons and nuclei. We present MD simulations, for flexible molecules with up to a few dozen atoms and provide insights into the dynamical behavior of these molecules. Our approach provides the key missing ingredient for achieving spectroscopic accuracy in molecular simulations.en
dc.description.abstractMolekulardynamik (MD) -Simulationen bilden den Eckpfeiler der heutigen atomistischen Modellierung in Chemie, Biologie und den Materialwissenschaften. Ein allgemein anerkanntes und immer dringlicheres Problem ist jedoch die mangelnde Genauigkeit der zugrunde liegenden klassischen interatomaren Potentiale. Diese verhindern eine wirklich prädiktive Modellierung der Dynamik und Funktion von (bio-)molekularen Systemen. Klassische Potentiale erfassen wichtige Quanteneffekte in Molekülen und Materialien oft nicht genau genug. In dieser Arbeit entwickeln wir einen kombinierten Ansatz aus maschinellem Lernen (ML) und Quantenmechanik, der die direkte Rekonstruktion flexibler molekularer Kraftfelder aus hochgenauen Ab-initio-Berechnungen ermöglicht. Wir begegnen dieser Herausforderung, indem wir grundlegende physikalische Symmetrien und Erhaltungssätze in ML-Techniken integrieren. Unter Verwendung von Energieerhaltung - einer grundlegenden Eigenschaft geschlossener klassischer und quantenmechanischer Systeme - leiten wir ein effizientes Gradient-Domain-Machine-Learning-Modell (GDML) ab. Die Herausforderung, konservative Kraftfelder zu konstruieren, wird durch das Lernen in einem Hilbert-Raum vektorwertiger Funktionen gelöst, die dem Gesetz der Energieerhaltung folgen. Wir fahren mit der Entwicklung eines multi-partiten Matching-Algorithmus fort, der eine vollautomatische Erkennung physikalisch relevanter Punktgruppen- und dynamischen Symmetrien aus dem Trainingsdatensatz erkennt und deren Integration in eine symmetrische Variante unseres Modells ermöglicht. Der entwickelte symmetrische GDML-Ansatz (sGDML) bildet globale Kraftfelder auf dem Niveau quantenchemischer CCSD(T)-Berechnungen genau ab und ermöglicht konvergierte MD-Simulationen mit vollständig quantisierten Elektronen und Atomkernen. Wir präsentieren MD-Simulationen für flexible Moleküle mit bis zu ein paar Dutzend Atomen und geben Einblicke in das dynamische Verhalten dieser Moleküle. Unser Ansatz liefert den fehlenden Schlüsselbestandteil für die Erzielung spektroskopischer Genauigkeit in molekularen Simulationen.de
dc.identifier.urihttps://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/9590
dc.identifier.urihttp://dx.doi.org/10.14279/depositonce-8635
dc.language.isoenen
dc.rights.urihttps://creativecommons.org/licenses/by/4.0/en
dc.subject.ddc006 Spezielle Computerverfahrende
dc.subject.othermachine learningen
dc.subject.otherquantum mechanicsen
dc.subject.otherpotential energy surfaceen
dc.subject.othermolecular dynamicsen
dc.subject.othergradient domainen
dc.subject.othermaschinelles Lernende
dc.subject.otherQuantenmechanikde
dc.subject.otherpotentielle Energieoberflächede
dc.subject.otherMolekulardynamikde
dc.titleTowards exact molecular dynamics simulations with invariant machine-learned modelsen
dc.title.translatedAuf dem Weg zu exakten Molekulardynamiksimulationen mit invarianten maschinell erlernten Modellende
dc.typeDoctoral Thesisen
dc.type.versionacceptedVersionen
tub.accessrights.dnbfreeen
tub.affiliationFak. 4 Elektrotechnik und Informatik::Inst. Softwaretechnik und Theoretische Informatik::FG Maschinelles Lernende
tub.affiliation.facultyFak. 4 Elektrotechnik und Informatikde
tub.affiliation.groupFG Maschinelles Lernende
tub.affiliation.instituteInst. Softwaretechnik und Theoretische Informatikde
tub.publisher.universityorinstitutionTechnische Universität Berlinen

Files

Original bundle
Now showing 1 - 1 of 1
Loading…
Thumbnail Image
Name:
chmiela_stefan.pdf
Size:
15.19 MB
Format:
Adobe Portable Document Format
Description:
License bundle
Now showing 1 - 1 of 1
No Thumbnail Available
Name:
license.txt
Size:
4.9 KB
Format:
Item-specific license agreed upon to submission
Description:

Collections