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Silicon grown from silicon-rich tin solution

from crystallization of the seed layer to prototype solar cells

Uebel, David

Advanced Ceramic Materials

Within this work, central advances in the deposition method of steady state liquid phase epitaxy (SSLPE) are presented. SSLPE allows for the continuous deposition of thin crystalline silicon (Si) films from a tin (Sn) solution, which is supersaturated with Si. As a variant of liquid phase epitaxy (LPE) high crystalline quality is reached, with the outstanding advantage that growth on seed layers of amorphous silicon deposited on glass is possible. SSLPE layers can coat even large areas of square meters. When used as absorbers in solar cells, this could result in considerable savings in raw materials and energy consumption during production. During processing, the behavior of the amorphous silicon is of great importance, with the self-passivating property of the amorphous silicon by forming a stable silicon oxide layer posed one of the main problems of the growth process. This work compares various measures to avoid the silicon oxide in theory and experiments and provides a comprehensively applicable solution for the first time. An in depth investigation of the seed during growth reveals that the amorphous silicon crystallizes simultaneously with the actual SSLPE layer growth. Consequentially the crystallizing seed substrate and the growing SSLPE layer interact during growth, thus determining the morphology of the final layer. Furthermore, growth on monocrystalline substrates was realized to perform electronic measurements on the resulting monocrystalline SSLPE layers. Deep level transient spectroscopy data analysis (DLTS) demonstrated that deep level defects originate from crystal imperfections in SSLPE silicon. These defects correspond to lattice defects that exhibit rare combinations of different charge states otherwise observed only after heat treatment. With these novel results, functioning solar cells could be fabricated from SSLPE material for the first time.
Im Rahmen dieser Arbeit werden zentrale Fortschritte bei der Abscheidungsmethode der Steady State Flüssigphasenepitaxie (SSLPE) vorgestellt. SSLPE ermöglicht die kontinuierliche Abscheidung von dünnen kristallinen Siliziumschichten aus einer Zinn-Lösung (Sn), die mit Silizium (Si) übersättigt ist. Als Variante der Flüssigphasenepitaxie (LPE) wird eine hohe kristalline Qualität erreicht, mit dem herausragenden Vorteil, dass das Wachstum auf Saatschichten aus amorphen Silizium möglich ist, die auf Glas abgeschieden wurden. Mittels SSLPE können auch große Flächen von mehreren Quadratmetern beschichtet werden. Bei der Verwendung als Absorber in Solarzellen könnte dies zu erheblichen Einsparungen bei den Rohstoffen und beim Energieverbrauch während der Produktion führen. Bei der Verarbeitung ist das Verhalten des amorphen Siliziums von großer Bedeutung, wobei die selbstpassivierende Eigenschaft des amorphen Siliziums durch Bildung einer stabilen Siliziumoxidschicht eines der Hauptprobleme des Wachstumsprozesses darstellt. Diese Arbeit vergleicht verschiedene Maßnahmen zur Vermeidung des Siliziumoxids in Theorie und Experiment und bietet erstmals eine umfassend anwendbare Lösung. Eine eingehende Untersuchung der Saatschicht während des Wachstums zeigt, dass das amorphe Silizium gleichzeitig mit dem eigentlichen SSLPE-Schichtwachstum kristallisiert. Folglich interagieren das kristallisierende Keimsubstrat und die wachsende SSLPE-Schicht während des Wachstums und bestimmen so die Morphologie der endgültigen Schicht. Darüber hinaus wurde das Wachstum auf monokristallinen Substraten durchgeführt, um elektronische Messungen an den resultierenden monokristallinen SSLPE-Schichten vorzunehmen. Die Analyse der Daten aus der Deep-Level-Transient-Spektroskopie (DLTS) zeigte, dass die Deep-Level-Defekte von Kristallfehlern im SSLPE-Silizium herrühren. Diese Defekte entsprechen Gitterfehlern, die seltene Kombinationen verschiedener Ladungszustände aufweisen, die sonst nur nach einer Wärmebehandlung zu beobachten sind. Mit diesen neuen Ergebnissen konnten zum ersten Mal funktionierende Solarzellen aus SSLPE-Material hergestellt werden.