Experimental analysis, modeling and simulation of drop breakage in agitated turbulent liquid/liquid-dispersions

dc.contributor.advisorKraume, Matthiasen
dc.contributor.authorMaaß, Sebastianen
dc.contributor.grantorTechnische Universität Berlin, Fakultät III - Prozesswissenschaftenen
dc.date.accepted2011-08-22
dc.date.accessioned2015-11-20T20:53:44Z
dc.date.available2011-11-22T12:00:00Z
dc.date.issued2011-11-22
dc.date.submitted2011-11-22
dc.description.abstractAufgrund der beständig wachsenden Anforderungen an Wirtschaftlichkeit und Umweltverträglichkeit von industriellen Prozessen wird auch in Zukunft die exakte Vorhersage bei Auslegung und Optimierung von Verfahren eine wesentliche Rolle spielen. Im Rahmen von wachsender Konkurrenz durch Globalisierung und sinkender Rohstoffverfügbarkeit wird dies bei möglichst geringem personellem und experimentellem Aufwand zu vollziehen sein. Eine entscheidende Rolle in dieser fortbestehenden Dynamik wird der Simulation von einzelnen Verfahrensschritten oder sogar gesamten Prozessen zukommen. Im Rahmen dieser Arbeit wurden Modelle zur Simulation von turbulenten Flüssig/flüssig Systemen angewandt, evaluiert und weiter entwickelt. Im Fokus der Arbeiten standen gerührte Apparate. Da es sich im Laufe der letzten zwei Dekaden durchgesetzt hat, Flüssig/flüssig-Dispersionen und deren zeitliche Entwicklung sowie räumliche Verteilung mit Hilfe von Populationsbilanzgleichungen (PBE) zu beschreiben, wird auch in dieser Arbeit auf eben jenes Werkzeug zurückgegriffen. Die experimentelle Auswertung basiert auf photooptischer Messtechnik mit Bildverarbeitung. Diese, wenn manuell ausgeführt, sehr zeitaufwendige Prozedur wurde mit Bildverarbeitungsalgorithmen voll automatisiert. Die Vielzahl von existierenden Modellen sowie die Herausforderungen bei der eindeutigen Lösung dieser gekoppelten Integral- und partiellen Differentialgleichungen werden in der Literatur breit diskutiert. Im Rahmen dieser Arbeit wurde diese Diskussion hauptsächlich am Modell von Coulaloglou und Tavlarides (1977) geführt. Hier wird deutlich, dass die entgegengesetzten physikalischen Phänomene des Tropfenbruchs und der Tropfenkoaleszenz zu uneindeutigen Aussagen bei der Modellanalyse führen. Eine Separation beider Phänomene ist daher in den vorliegenden experimentellen Arbeiten vorgenommen worden um sich auf Tropfenbruchanalysen fokussieren zu können. Zum einen wurden die Untersuchungen in Rührkesseln unter hohen Polyvinylalkoholkonzentrationen durchgeführt welche die Koaleszenz vollständig unterdrückten. Dies ermöglichte die gezielte Analyse des Tropfenbruchs im Schwarm bei breiter Variation von Geometrie- und Betriebsparametern sowie Stoffeigenschaften der dispersen Phase. Zum anderen wurden gezielte Einzeltropfenanalysen durchgeführt. Diese halfen den Einfluss der Strömungsgeschwindigkeit der kontinuierlichen Phase sowie der Viskosität der dispersen Phase und der Grenzflächenspannung zwischen den beiden Phasen auf den turbulenten Tropfenzerfall zu quantifizieren. Die experimentellen Ergebnisse beider Methoden wurden zur Validierung bestehender PBE Modelle herangezogen. Hierbei lag der Fokus nur auf den Sub-modellen der Bruchterme. So konnte zum einen die gängige, weil unkomplizierte Annahme einer normal verteilten Tochtertropfenverteilung als Resultat einzelner Bruchereignisse widerlegt werden. Ein ungleichmäßiger Bruch in einen kleinen und einen großen Tochtertropfen ist deutlich wahrscheinlicher beim binären Bruch. Doch auch der binäre Bruch, die häufigste Annahme für die Anzahl der Tochtertropfen in der Literatur, muss als algemeingültige Aussage hinterfragt werden. Mit zunehmendem Muttertropfendurchmesser steigt auch die Anzahl der entstehenden Tochtertropfen rapide an. So wurden für einen 3 mm Toluoltropfen bis zu 212 Tochtertropfen als Konsequenz einer gesamten Bruchsequenz gezählt. Zwar ließen sich diese multiplen Brüche durch hohe zeitliche Diskretisierung mit der verwendeten Hochgeschwindigkeitskamera häufig in eine Kaskade binärer Brüche zerlegen, jedoch diese einzelnen Brüche als losgelöst von einander zu werten, scheint eine fatale Simplifizierung des Tropfenbruches zu sein. Es ist daher sinnvoll, nicht nur die Initiierung eines Tropfenbruches zu bewerten sondern den ganzen Vorgang. Verschiedene Modelle der Literatur konnten sehr gut mit den experimentellen Daten der Bruchwahrscheinlichkeit aus den Einzeltropfenanalysen korreliert werden. Auch ein Wechsel des dispersen Stoffsystems von Petroleum zu Toluol war ohne zusätzliche Parameteranpassung durch die Modelle beschreibbar. Die erzielten Werte für die Anpassungsparameter in den Modellen der Bruchwahrscheinlichkeit konnten weiterhin mit akzeptablem Erfolg für die Simulation von Tropfenschwärmen in einem gerührten System eingesetzt werden. Die Versuche im Rührbehälter zeigen, dass eine Reproduktion der experimentellen Daten mit Hilfe der Populationsbilanz nach einmaliger Parameteranpassung auch durch klassische Modelle vollzogen werden kann. Es ist sogar möglich, eine Vielzahl an Geometrie- und Betriebsparametern zu variieren, ohne dafür die Anpassungsparameter in den Modellen neu wählen zu müssen. Selbst extreme Veränderungen, wie der Wechsel von einem einstufigen zu einem 4-fachen Rührsystem mit entsprechend höherem Füllstand bei konstantem Reaktordurchmesser, konnten mit Abweichungen kleiner 10% vorhergesagt werden.de
dc.description.abstractDespite the extensive literature dealing with both the fluid dynamic and the interface science aspects, the dispersion of immiscible liquids remains one of the most difficult and least understood mixing problems. Minor changes in the chemical composition of the system drastically affect the performance of such systems. Therefore, an improved understanding of the evolution of liquid/liquid dispersions is a key factor in operation, control and optimization of these processes. This becomes even more complex with the increasing geometrical diversity of agitated reactors. Growing markets and economies demand higher production rates. Limits in space and transportation have changed the outfit of the used mixing vessels. The height (H) of a reactor is increasing with constant tank diameter (T). H/T ratios of 2.0 or 3.0 are common today and ratios over 4.0 are expected. The aim of this study is to develop and validate a model which will be able to predict system changes and intensification possibilities of stirred liquid/liquid breakage dominated processes. The dominance of breakage is achieved by the use of high surfactant concentrations clearly above the critical micelle concentration. As a means of process intensification, dispersed phase fraction and reactor volume is increased in order to enhance productivity while the used power is decreased. Moreover, this is done exemplary for four different organic solvents. Based on simulation results of the used population balance equation (PBE), the process volume was increased by increasing the H/T ratio from 1.0 to 5.0 and the dispersed phase fraction from 25 to 45%. Additionally the used power was decreased by 20%. For the power decrease the impeller was changed from a single stage retreat curve impeller into a multi stage flat blade impeller. That lead to an overall process intensification in terms of an increase of the power related product by a factor of six. All simulation results have been evaluated with lab-scale experiments, using a photo optical in-situ method, to size the drops. Selected experiments have been repeated at pilot plant scale to evaluate also the scale-up capacity of the used model. The detailed flow field was investigated using computational fluid dynamics to obtain circulation flow streams and energy dissipation rates throughout the reactors. Furthermore, fundamental research was carried out on breaking single drops. These insights lead to a new model of a breakage rate, which is a sub-model within the PBE framework. This new model is able to predict the process intensification in terms of increasing reactor volume and reducing power input by using different impellers for the four investigated phases. The prediction of process changes by changing the dispersed phase fraction is possible until catastrophic phase inversion occurred. The model is not able to predict this dramatic process failure at the critical value of the dispersed phase fraction. To overcome such failures a dynamic tracking of the evolving drop size distribution has been developed. The used endoscope probe allows real time recording of two dimensional images of the drops. A measurement of drop size distribution in the size range of 5 to 5000 µm is provided fully automated with computation times below 3 min per data point. Manual evaluation of the drops on the images was used to quantify the accuracy of the image algorithm software. The results showed a very good agreement between manually and automatically determined values, as long as the particle shapes stay spherical. Even the high concentrations of 45% can be investigated with the method. If the particle shape is irregular in comparison to spheres, the automated recognitions failed to measure the real particle size.en
dc.identifier.uriurn:nbn:de:kobv:83-opus-33233
dc.identifier.urihttps://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/3326
dc.identifier.urihttp://dx.doi.org/10.14279/depositonce-3029
dc.languageEnglishen
dc.language.isoenen
dc.rights.urihttps://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/2.0/en
dc.subject.ddc620 Ingenieurwissenschaften und zugeordnete Tätigkeitenen
dc.subject.otherFlüssig/flüssig-Dispersionde
dc.subject.otherBreakage modelingen
dc.subject.otherDrop size distributionen
dc.subject.otherLiquid/liquid-dispersionen
dc.subject.otherPopulation balance equationen
dc.subject.otherSingle drop breakageen
dc.titleExperimental analysis, modeling and simulation of drop breakage in agitated turbulent liquid/liquid-dispersionsen
dc.title.translatedExperimentelle Studien, Modellierung und Simulation des Tropfenbruchs in gerührten, turbulenten Flüssig/flüssig-Systemende
dc.typeDoctoral Thesisen
dc.type.versionpublishedVersionen
tub.accessrights.dnbfree*
tub.affiliationFak. 3 Prozesswissenschaften::Inst. Prozess- und Verfahrenstechnikde
tub.affiliation.facultyFak. 3 Prozesswissenschaftende
tub.affiliation.instituteInst. Prozess- und Verfahrenstechnikde
tub.identifier.opus33323
tub.identifier.opus43144
tub.publisher.universityorinstitutionTechnische Universität Berlinen

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