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28Si, Ge epitaxy for qubits

Liu, Yujia

Silicon (Si), Germanium (Ge) related materials such as SiGe heterostructures or silicon-on-insulator structures (SOI) stand out as excellent material platforms for spin qubits or optical quantum emitters. To achieve the high-performance devices built on these materials, there are two main paths to go for material optimisation. One is using isotopically enriched materials, such as enriched with 28Si, to achieve a nuclear spin depleted environment. Another one is improving the crystal quality of the materials by reducing defects, such as pits on the layers or dislocations at the interfaces. Both paths have been explored within the scope of this work: First, an isotope engineered molecular beam epitaxy (MBE) was established with 28Si monocrystal as source material. A hybrid method combining this isotope engineered MBE / chemical vapour deposition (CVD) was applied to grow 28SiGe/28Si(10 nm)/28SiGe heterostructures for electron spin qubits and 28SiGe/Ge(20 nm)/28SiGe heterostructures for hole spin qubits. Here, the thick relaxed SiGe substrates are realised by CVD and the 28SiGe/28Si/28SiGe stacks or the 28SiGe/Ge/28SiGe stacks are grown by the isotope engineered MBE. The CVD growth in this work is undertaken by Dr. Yamamoto in IHP and a research group from Siltronic. A 28Si quantum well layer with 29Si concentration as low as 200 ppm is achieved within a 28SiGe/28Si/28SiGe heterostructure. This 28Si quantum well layer has 1.2 % tensile strain, that is fully strained respective to the relaxed 28Si0.7Ge0.3 substrate, which was shown in the reciprocal space maps by X-ray diffraction (XRD). In the case of the grown 28SiGe/Ge/28SiGe heterostructure for hole spin qubits, the Ge quantum well layer has 1.3 % compressive strain, that is also fully strained according to the reciprocal space maps. The isotope engineered MBE was also applied in the growth of a high-quality 28SOI for optical quantum emitters. A 400 nm 28Si layer was grown on a 70 nm thin SOI seed. The 28SOI shows low surface roughness of 3.4 Å. There rippels on the surface due to unintentional miscut of the substrate. SIMS reveals 29Si concentration in the 28Si homoepitaxial layer is below 60 ppm. Second, the dislocations in the SiGe heterostructures have been investigated regarding the misfit dislocation formation, kinetics, and interactions. The critical thickness for the plastic relaxation of the Si quantum well layer embedded in a SiGe/Si/SiGe heterostructure for qubits is studied by plan-view transmission electron microscopy (TEM) and electron channelling contrast imaging (ECCI). Misfit dislocation segments have been observed in the CVD grown SiGe/Si(10 nm)/SiGe heterostructures with both high (1.4 × 10^7 cm^−2) and low (3 × 10^5 cm^-2) threading dislocation densities. This misfit dislocations form the glide of pre-existing threading dislocations at the interface of the Si quantum well layer, when the Si quantum well layer thickness beyond a critical value hc (hc = 8.5 nm in this material system) given by the Matthews-Blakeslee criterion. A Burgers vector analysis was conducted based on the TEM images. The analysis reveals the misfit dislocations are mostly 60° dislocations with Burgers vectors a/2<1 0 1> that are split into partials a/6<1 1 2> due to the tensile strain field of the Si quantum well layer. By reducing the quantum well thickness from 10 nm to 5 nm below critical thickness, misfit dislocations can be avoided. We discuss the consequences of our findings for the layer stack design of SiGe/Si/SiGe heterostructures for usage in qubits. Furthermore, the misfit dislocation propagation kinetics and interactions have been studied by annealing the strained Si or Ge layers grown by MBE and investigating these layers in ECCI. The strained Si layers have been annealed at temperatures from 500°C to 600°C in an ultra high vacuum chamber. The strained Ge layers have been annealed temperatures from 300°C to 400°C in the same chamber. The misfit dislocations in these annealed layers were imaged by ECCI. The results confirm that the misfit dislocation propagation is a thermally activated process following an Arrhenius-type law for the propagation velocity v: v = v (σ) exp(−Ea(σ)/KT). The activation energies Ea(σ) is obtained as 0.49±0.01 eV for the tensile strained Si and 0.39±0.10 eV for the compressively strained Ge in this work. These observations imply that it is possible to suppress the misfit dislocation formation kinetically by reducing the temperatures during the SiGe heterostructure epitaxy and post-epitaxy processes in order to develop the low-defect materials for the well-functional SiGe-based spin qubits.
Mit Silizium (Si) und Germanium (Ge) verwandte Materialien wie SiGe-Heterostrukturen oder Silizium-auf-Isolator-Strukturen (SOI) eignen sich hervorragend als Materialplattform für Spin-Qubits oder Quantenemitter. Um die auf diesen Materialien aufgebauten Hochleistungs-Qubits zu erreichen, gibt es zwei Hauptpfade für die Materialoptimierung. Der eine ist die Verwendung von kernspinverarmten Materialien, d. h. von isotopenangereicherten Materialien, z. B. angereichert mit 28Si. Ein weiterer Weg ist die Verbesserung der Kristallqualität der Materialien durch die Verringerung von Defekten, wie Grübchen auf den Schichten oder Versetzungen an den Grenzflächen. Beide Wege wurden im Rahmen dieser Arbeit erforscht: Zunächst wurde eine isotopengestützte Molekularstrahlepitaxie (MBE) mit 28Si-Einkristall als Quelle etabliert. Eine Hybridmethode, die diese isotopengestützte MBE mit chemischer Gasphasenabscheidung (CVD) kombiniert, wurde angewandt, um 28SiGe/28Si(10 nm)/28SiGe-Heterostrukturen für Elektronen-Spin-Qubits und 28SiGe/Ge(20 nm)/28SiGe-Heterostrukturen für Löcher-Spin-Qubits zu erzeugen. Hier werden die dicken entspannten SiGe-Substrate durch CVD realisiert und die 28SiGe/28Si/28SiGe-Stapel oder die 28SiGe/Ge/28SiGe-Stapel werden durch isotopengestützte MBE gewachsen. Das CVD-Wachstum in dieser Arbeit wird von Dr.Yamamoto im IHP und einer Forschungsgruppe von Siltronic durchgeführt. In einer 28SiGe/28Si/28SiGe-Heterostruktur wird eine 28Si-Quantentopfschicht mit einer 29Si-Konzentration von nur 200 ppm erreicht. Diese 28Si-Quantentopfschicht weist eine Zugspannung von 1,2 % auf, die im Vergleich zum entspannten 28Si0,7Ge0,3-Substrat vollständig verformt ist, was in den reziproken Raumkarten durch Röntgenbeugung (XRD) gezeigt wurde. Im Falle der gewachsenen 28SiGe/Ge/28SiGe-Heterostruktur für Loch-Spin-Qubits weist die Ge-Quantentopf-Schicht eine Druckspannung von 1,3 % auf, die laut den reziproken Raumkarten auch voll verformt ist. Die isotopengestützte MBE wurde auch für das Wachstum eines hochwertigen 28SOI für optische Quantenemitter eingesetzt. Eine 400 nm 28Si-Schicht wurde auf einem 70 nm dünnen SOI-Keim aufgewachsen. Das 28SOI weist eine geringe Oberflächenrauhigkeit von 3,4 Å auf. Auf der Oberfläche befinden sich Welle, die auf einen unbeabsichtigten Fehlschnitt des Substrats zurückzuführen sind. SIMS zeigt, dass die 29Si-Konzentration in der homoepitaktischen 28Si-Schicht unter 60 ppm liegt. Die resultierende Schicht weist eine hohe kristalline Qualität, eine niedrige Defektkonzentration und eine geringe Oberflächenrauhigkeit auf. Dieses 28SOI ist ein vielversprechendes Material für die Integration von optischen Quantenemittern in verlustarmen nanophotonischen Wellenleitern, die frei von Kernspins sind. Zweitens wurden die Versetzungen in den SiGe-Heterostrukturen hinsichtlich der Bildung von Fehlpassungsversetzungen, der Kinetik und der Wechselwirkungen untersucht. Wir schlagen einige optimierte Parameter vor, z. B. die Dicke oder die Wachstumstemperaturen, um die Fehlpassungsversetzungsnetzwerke an der Grenzfläche der Si- und Ge-Quantentopfschichten zu minimieren. Die kritische Dicke für die plastische Relaxation der Si-Quantentopfschicht, die in einer SiGe/Si/SiGe-Heterostruktur für Qubits eingebettet ist, wurde mit Hilfe der Transmissions-Elektronenmikroskopie (TEM) in Draufsicht und der Elektronenkontrastdarstellung (ECCI) untersucht. Fehlpassungsversetzungssegmente wurden in den CVD-gewachsenen SiGe/Si(10 nm)/SiGe-Heterostrukturen sowohl mit hohen (1,4 × 10^7 cm^−2) als auch mit niedrigen (3 × 10^5 cm^−2) Durchstoßversetzungsdichten beobachtet. Diese Fehlpassungsversetzungen bilden das Gleiten bereits vorhandener Durchstoßversetzungen an der Grenzfläche der Si-Quantentopfschicht, wenn die Dicke der Si-Quantentopfschicht einen kritischen Wert h (h = 8,5 nm in diesem Materialsystem) überschreitet, der durch das Matthews-Blakeslee-Kriterium gegeben ist. Anhand der TEM-Bilder wurde eine Burgers-Vektor-Analyse durchgeführt. Die Analyse zeigt, dass es sich bei den Fehlpassungsversetzungen hauptsächlich um 60°-Versetzungen mit Burgers-Vektoren a/2<1 0 1>, die aufgrund des Zugspannungsfeldes der Si-Quantentopfschicht in Teilbereiche a/6<1 1 2> aufgeteilt sind. Durch Reduzierung der Quantentopfdicke von 10 nm auf 5 nm unterhalb der kritischen Dicke können Fehlpassungsversetzungen vermieden werden. Wir diskutieren die Konsequenzen unserer Erkenntnisse für das Schichtstapeldesign von SiGe/Si/SiGe-Heterostrukturen zur Verwendung in Qubits. Darüber hinaus wurden die Kinetik der Versetzungsausbreitung und die Wechselwirkungen untersucht, indem die durch MBE gewachsenen verspannten Si- oder Ge-Schichten getempert und im ECCI untersucht wurden. Die verspannten Si-Schichten wurden bei Temperaturen von 500°C bis 600°C in einer Ultrahochvakuumkammer getempert. Die verspannten Ge-Schichten wurden bei Temperaturen von 300 °C bis 400 °C in der gleichen Kammer geheizt. Die Fehlpassungsversetzungen in diesen geglühten Schichten wurden mit ECCI abgebildet. Die Ergebnisse bestätigen, dass die Ausbreitung von Fehlpassungsversetzungen ein thermisch aktivierter Prozess ist, der einem Gesetz vom Typ Arrhenius für die Ausbreitungsgeschwindigkeit v folgt: v = v (σ) exp(−Ea(σ)/KT). Die Aktivierungsenergien Ea(σ) werden in dieser Arbeit mit 0,49 ± 0,01 eV für das zugbelastete Si und 0,39 ± 0,10 eV für das druckbelastete Ge ermittelt. Diese Beobachtungen deuten darauf hin, dass es möglich ist, die Bildung von Fehlpassungsversetzungen kinetisch zu unterdrücken, indem die Temperaturen während der SiGe-Heterostruktur-Epitaxie und der Post-Epitaxie-Prozesse reduziert werden, um defektarme Materialien für gut funktionierende SiGe-basierte Spin-Qubits zu entwickeln.