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Prozessentwicklung und Methodische Versuchsplanung zur Charakterisierung neuartiger Lösungsmittel für die CO2-Absorption

Wilhelm, Robert

Der Absorptions- und Desorptionsprozess für die CO2-Abtrennung ist ein energieintensives Verfahren, das in den letzten Jahren umfassend untersucht wurde. Um einen möglichst energieeffizienten Betrieb dieses Prozesses zu ermöglichen, werden kontinuierlich reaktive Lösungsmittel entwickelt und an die entsprechenden technischen Anwendungen angepasst. Der Prozess ist somit durch eine hohe Abhängigkeit des eingesetzten Lösungsmittels charakterisiert, insbesondere durch den hohen Energiebedarf für die Regeneration. Zusätzlich beeinflussen Anlagencharakteristik und Betriebsbedingungen die Prozessleistung. In dieser Arbeit werden unter industriellen Betriebsbedingungen und unter Anwendung industrieller Gase Versuchskampagnen in einer Versuchsanlage durchgeführt. Unter Entwicklung und Anwendung einer systematischen Methodik wird ein neuartiges Lösungsmittel experimentell untersucht und mit einer Referenzlösung verglichen. Die Methodik integriert die Anwendung datengetriebener Modelle, die eine schnelle Einbindung von Anlagendaten vor Ort ermöglicht, wodurch Anlagencharakteristika und industrielle Betriebsbedingungen berücksichtigt werden. Die Entwicklung des datengetriebenen Modells erfolgt auf Basis von Computerexperimenten, wodurch das Ersatzmodell durch das physikalische Verhalten des Prozesses charakterisiert ist. Anschließend werden Versuchskampagnen mit der Referenzlösung und dem neuen Lösungsmittelin der Versuchsanlage durchgeführt. Das Ersatzmodell wird auf die Anlagendaten angewendet und der optimale Betriebspunkt identifiziert, das die Grundlage für einen objektiven Vergleich der Lösungsmittel unter gleichen technischen Randbedingungen darstellt. Neben der experimentellen Versuchsplanung wird eine Prozesssimulation für das neue Lösungsmittel unter Adaption des thermodynamischen Modells entwickelt. Dazu werden die Wechselwirkungsparameter für das thermodynamische Modell angepasst. Durch eine Methodik wird die Komplexität des Parameterschätzproblems reduziert, indem das Gesamtsystem in zwei Teilsysteme aufgeteilt wird. Nach einer erfolgreichen Validierung der Teilsysteme werden diese anschließend zusammengeführt. Damit wird eine genaue thermodynamische Beschreibung des Gesamtsystems erreicht und die Grundlage für die anschließende Entwicklung der Flowsheet-Simulation gestellt.
The CO2-capture process is highly energy intensive, which has been thoroughly investigated in the last years. In order to improve the energy performance of the carbon capture process, novel solvents are being developed and uniquely adapted to the corresponding applications. Thus, the process is characterized by a high dependency of the solvent used, given by a major share of the energy demand for regeneration. In addition, plant design and operation conditions both affect the process performance. In this work, experiments are carried out in a pilot-plant to ensure industrial operation conditions and industrial gases. Therefore, a methodology is developed and presented for the systematic characterization of a novel solvent and the subsequent comparison with a reference solvent. The methodology incorporates the application of a data-driven modelling approach, which takes into account plant characteristics and industrial operation conditions. The development of the data-driven model is based on results of computer experiments with the reference solvent, due to the assumption that for the novel solvent little thermodynamic knowledge is available. Therefore, the data-driven model is characterized by the general behaviour of a carbon capture process. Followed by pilot-scale experiments under industrial operation conditions with the reference solvent and the novel solvent, the surrogate model is adapted to experimental data to account for industrial plant characteristics and to ensure operation condition of a large-scale plant. The framework is designed to determine optimal operation conditions regarding maximum energy efficiency with reduced number of experiments due to the fact experimental absorbent screening is time-consuming and costly. Beside the experimental characterization of the novel solvent a process simulation is developed by adaptation of the thermodynamic model. For this purpose on parameter of the thermodynamic model are estimated. By the usage of a framework the complexity of the parameter estimation problem is reduced by the estimation for two subsystems. After a successful validation the subsystems are subsequently merged. Thereby an accurate thermodynamic description is ensured, which serves as a baseline for the development of a flowsheet simulation.