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Probing ultrafast electron dynamics in helium nanodroplets with deep learning assisted diffraction imaging
Zimmermann, Julian Claudius
Coherent diffraction imaging (CDI) of single particles in free flight enables studying the structural composition of fragile nano-scaled matter. Such experiments demand high-intensity extreme ultra- violet (XUV) or X-ray light pulses, until recently only achievable at large-scale free-electron laser facilities. In this thesis, data from the first time-resolved infrared (IR), XUV pump-probe single-shot single- particle CDI experiment on superfluid helium nanodroplets using a high harmonic generation based laser source is presented and analyzed. Two configurations of the experiment were carried out, where the first configuration uses an IR beam intensity of « 2 ˆ 1014 W cm´2 and the second configuration uses a lower IR laser intensity of « 9 ˆ 1012 W cm´2. These both configurations yielded drastically different observations. Using the first, called intense, IR pulse configuration, ultrafast fragmentation dynamics, and collectively enhanced ionization of helium nanodroplets on the ps scale were observed. Whereas the second, called moderate, IR pulse configuration showed that superfluid helium nanodroplets exhibit a substantial decrease in scattering strength in the presence of the IR pulse on the fs scale. This decrease in scattering strength is the primary experimental finding of this thesis and is attributed to an ultrafast nonlinear electronic change of the refractive properties of the nanodroplets. For the analysis, concepts from effective medium theory were employed to build a parameter- free and simplistic model based on microscopic non-perturbative time-dependent Schrödinger equation calculations on atomic helium and the macroscopic and classical Clausius-Mossotti relation. Scattered fields of this so constructed effective medium were then calculated using Mie scattering theory. This so-constructed model provides a consistent qualitative description, which is in good agreement with the experimental observations. Furthermore, this thesis is interdisciplinary, wherein the second part two novel approaches from supervised and unsupervised deep learning are adapted, expanded, and validated with CDI data from a single-shot CDI experiment within the wide-angle X-ray scattering regime on individual rotating helium nanodroplets obtained in 2015 at the FERMI-facility in Trieste, Italy. Supervised and unsupervised deep learning are paradigms in machine-learning that refer to having ground truth label information or not. The here introduced techniques produce in both paradigms new state-of-the-art results and establish novel ways of how researchers can analyze large amounts of data in finite time.
Coherent diffraction imaging (CDI) Experimente an einzelnen Nanopartikeln im freien Flug ermöglichen das Studium der Struktur von fragilen Systemen im nanometer Bereich. Diese Arbeit präsentiert und analysiert Daten aus einem zeitaufgelösten infrarot (IR), extrem ultraviolette Strahlung (EUV) Pump-Probe Einzelschuss Experiment an isolierten superfluiden Helium Nanotröpfchen mittels eines auf Hohe-Harmonischen Erzeugung basierten Laser Systems. Mithilfe dieses Aufbaus, wurden Daten mit zwei unterschiedlichen IR Laser Konfigurationen aufgezeichnet, einer intensiven und einer moderaten IR Konfiguration, die sich lediglich durch die Feldintensität des IR Lasers unterscheiden. Die intensive IR Konfiguration erlaubte detaillierte Einblicke in kollektive ultra-kurzzeit Ionisationseffekte und Fragmentationsdynamiken von Helium Nanotröpfchen im pikosekunden Bereich. Die moderate IR Konfiguration offenbarte, dass superfluide Helium Nanotröpfchen in Anwesenheit des IR Pulses ein signifikant reduziertes Streuvermögen besitzen. Die beobachtete Reduktion des Streuvermögens der Nanotröpchen ist ein zentrale Ergebnis dieser Dissertation und wird einem ultra-kurzzeit und nicht-linearen elektronischen Effekt, zugeordnet der die optischen Eigenschaften der Nanotröpfchen temporär ändert. Für die Analyse dieses Effekts wurden Konzepte aus der Effektives Medium Theorie entlehnt, um ein parameterfreies und simplistisches Modell zu konstruieren, welches auf Berechnungen der ungestörten zeitabhängigen Schrödinger Gleichung von atomarem Helium und der makroskopischen und klassischen Clausius-Mossotti Relation basiert. Dieses Modell liefert eine konsistente qualitative Beschreibung der gemessenen experimentellen Daten und zeigt eine hohe Übereinstimmung mit den physikalischen Beobachtungen. Diese Dissertation ist interdisziplinär angelegt und bietet zusätzlich einen in sich abgeschlossenen zweiten Teil aus dem Bereich Maschinelles Lernen. Dort werden zwei neuartige algorithmische Lösungsansätze aus dem Bereich Überwachtes und Unüberwachtes Mehrschichtiges Lernen mit Daten aus einem Einzelschuss CDI Experiment an superfluiden Helium Nanotröpchen am Freie-Elektronen Laser FERMI (Trieste, Italien) adaptiert, erweitert und evaluiert. Überwachtes und Unüberwachtes Lernen sind zwei Paradigmen innerhalb des Maschinellen Lernens und beziehen sich auf die Ver- fügbarkeit von sogenannten ground truth Daten, eines ergänzenden Datensatzes der für das Modell geltenden absoluten Wahrheit. In dieser Dissertation werden innerhalb dieser beiden Paradigmen neue state-of-the-art Resultate erzielt und neuartige Wege vorgestellt, wie Wissenschaftler*innen extrem große Datenmengen in einem Bruchteil der bislang benötigten Zeit analysieren können.
