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Coherent diffractive imaging of electron dynamics in the attosecond domain

Senfftleben, Björn

With the emerging availability of intense attosecond pulses and pulse trains in the X-ray and extreme ultraviolet (XUV) regime at free-electron lasers, and high harmonic generation sources, fast electronic dynamics in single nanostructures are becoming accessible for imaging techniques. This work addresses the detection of ultrafast electronic dynamics down to the attosecond domain in single nanoparticles using coherent light scattering. In particular, scattering images of helium nanodroplets, which serve as a simple model system, are produced using XUV light. In order to provide the necessary particularly high intensities, an intense XUV light source based on high harmonic generation has been developed in a collaboration of several research groups at the Max Born Institute. Besides the optimization of the generation process itself, the geometry of the associated beamline significantly determines the achievable intensities. To use the maximum intensities also for imaging helium droplets, a new experimental setup was designed. It includes focusing optics specially developed for this experiment and several tools for characterizing the pulses interacting with the helium droplets. Both the development of the intensity-optimized XUV light source and the experimental setup have made it possible to detect a change in the scattering response of helium droplets induced by a near-infrared (NIR) laser pulse on the femto- to even attosecond time scale. In agreement with a previous measurement, a reduced scattering signal was now routinely observed during simultaneous illumination of the droplets with NIR and XUV pulses. Moreover, a change in the amount of scattered light during simultaneous illumination was observed when the time delay of the two pulses was varied in the attosecond range. In fact, an oscillation of the scattered signal with a period of about half an NIR laser pulse cycle was measured and reproduced several times. By modeling the experiment through the dipole response of a single electron in a helium atom, the observed change can be attributed to phenomena known from atomic physics, namely the AC Stark shift and light-induced states. In particular, the observed oscillation per NIR half cycle is attributed to quantum path interference occurring in light-induced states. The experiment in this work is one of the first to detect attosecond electron dynamics in individual nanoparticles by coherent light scattering. This opens up new possibilities for the temporally and spatially resolved study of electronic processes in condensed matter on the nanoscale.
Mit der zunehmenden Verfügbarkeit intensiver Attosekundenpulse und -pulszüge im Röntgen- und extrem ultraviolettem (XUV) Bereich an Freie-Elektronen-Laser und mit Hilfe von der Erzeugung hoher Harmonischer wird die schnelle elektronische Dynamik in einzelnen Nanostrukturen für bildgebende Verfahren zugänglich. Diese Arbeit befasst sich mit dem Nachweis ultraschneller elektronischer Dynamiken bis in den Attosekundenbereich in einzelnen Nanopartikeln mittels kohärenter Lichtstreuung. Im speziellen werden Streubilder von Heliumnanotröpfchen, welche als einfaches Modellsystem dienen, mit XUV Licht erzeugt. Damit die notwendigen besonders hohen Intensitäten zur Verfügung stehen, wurde in einer Zusammenarbeit mehrerer Forschungsgruppen am Max-Born-Institut eine intensive XUV-Lichtquelle auf Basis von der Erzeugung von hohen Harmonischen entwickelt. Neben der Optimierung des Erzeugungs-Prozesses selbst, bestimmt die Geometrie der zugehörigen Strahlführung maßgeblich die erreichbaren Intensitäten. Um auch bei der Abbildung von Heliumtröpfchen von maximalen Intensitäten profitieren zu können, wurde zudem ein neuer Versuchsaufbau konzipiert. Dieser umfasst unter anderem eine speziell für dieses Experiment entwickelte Fokussieroptik und mehrere Werkzeuge zur Charakterisierung der mit den Heliumtröpfchen wechselwirkenden Pulse. Sowohl die Entwicklung der intensitätsoptimierten XUV-Lichtquelle als auch des Versuchsaufbaus haben es ermöglicht, eine durch einen nahinfraroten (NIR) Laserpuls induzierte Änderung der Streureaktion von Heliumtröpfchen auf der Femto- bis sogar Attosekunden-Zeitskala nachzuweisen. Es konnte in Übereinstimmung mit einer früheren Messung nun routinemäßig ein reduziertes Streusignal bei gleichzeitiger Ausleuchtung der Tröpfchen mit NIR- und XUV-Pulsen beobachtet werden. Darüber hinaus wurde insbesondere eine Änderung der Menge an gestreutem Licht während der gleichzeitigen Ausleuchtung auch dann beobachtet, wenn die Zeitverzögerung der beiden Pulse im Attosekundenbereich variiert wurde. Tatsächlich wurde eine Oszillation des Streusignals mit einer Periode von etwa einem halben NIR-Laserpulszyklus gemessen und mehrfach reproduziert. Durch die Modellierung des Experiments über die Dipolantwort eines einzelnen Elektrons in einem Heliumatom kann die beobachtete Änderung auf aus der Atomphysik bekannte Phänomene zurückgeführt werden, nämlich die AC-Stark-Verschiebung und lichtinduzierte Zustände. Insbesondere wird die beobachtete Oszillation pro NIR-Halbzyklus Quantenpfadinterferenzen, die in lichtinduzierten Zuständen auftreten, zugeschrieben. Das Experiment dieser Arbeit ist eines der Ersten, das eine Elektronendynamik im Attosekundenbereich in einzelnen Nanopartikeln durch kohärente Lichtstreuung nachweist. Damit öffnen sich neue Möglichkeiten zur zeitlich und räumlich aufgelösten Untersuchung elektronischer Prozesse in kondensierter Materie auf der Nanoskala.