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Untersuchung der photoinduzierten Dynamik in Clustern sowie Pulslängenbestimmung am FEL mittels THz-Lichtfeld-Streaking
Oelze, Tim Günter
Freie-Elektronen-Laser (FEL) stellen femtosekundenlange, hochintensive und kohärente Lichtpulse im XUV- und Röntgenbereich zur Verfügung. Sie ermöglichen dadurch einen Zugang zu einem zuvor unerschlossenen Parameterbereich innerhalb der Röntgenphysik und erlauben es, die Struktur und Dynamik von Materie auf natürlichen Zeit- und Längenskalen zu untersuchen. Nanometergroße Teilchen, wie Edelgascluster, werden während der Belichtung mit hochintensiven FEL-Pulsen in ein hochangeregtes Plasma umgewandelt. Im Folge von weiteren sekundären Prozessen kann das Nanoplasma weiter erhitzt werden. Anschließend zerfallen die Nanoteilchen in die einzelnen geladenen Fragmente.
Die Zeitskala für komplexe Elektronen- und Ionendynamik erstreckt sich von wenigen Femto- bis hin zu mehreren Hundert von Pikosekunden. Die Prozesse in Nanoteilchen, die nach der FEL-Anregung stattfinden, sind für konventionelle Pump-Probe Experimente zugänglich. Der experimentelle Zugang zu den Prozessen, die auf der Zeitskala des FEL-Pulses stattfinden, ist dagegen äußerst schwer zu realisieren. Die Technik des Lichtfeld-Streakings ist sensitiv auf den Zeitpunkt der Elektronenemission. Sie ist eine in der Attosekunden- Physik etablierte Technik und eignet sich sowohl zur Charakterisierung von ultrakurzen XUV-Pulsen als auch zur Untersuchung der komplexen Elektronendynamik in Atomen, Molekülen und Nanoteilchen.
Im Rahmen der hier vorgestellten Arbeit wird die Elektronenemission von Edelgasclustern mittels Lichtfeld-Streaking mit dem Ziel untersucht, die komplexe Elektronendynamik in Clustern direkt in der Zeitdomäne zugänglich zu machen. In einer der Untersuchungen wurde beobachtet, dass die Ionisation von Clustern erheblich schneller abläuft als von Atomen. In einer weiteren Untersuchung wurde eine neue, vorher nicht beobachtete Linie im Photoelektronenspektrum von heterogenen Xe/Ar-Mischclustern identifiziert. Die Linie wurde korrelierten Elektronenprozessen in den schon expandierten Clustern zugeordnet. Darüber hinaus wird in der vorgelegten Arbeit die Anwendbarkeit des Lichtfeld-Streakings zur Bestimmung der Längen von FEL-Pulsen mit komplexer Pulsstruktur untersucht. Hierfür wurde eine Auswahl an Methoden getroffen, die es ermöglichen, anhand von wenigen simultan gemessenen Spektren, eine zuverlässige Aussage über die Länge der FEL-Pulse zu treffen. Die Zuverlässigkeit der drei in der Arbeit vorgestellten Methoden, wurde an simulierten Streaking-Spektren und an experimentell gewonnenen Streaking-Spektren charakterisiert. Es wurde die Genauigkeit der jeweiligen Methoden zur Bestimmung der Pulslängen im Einzelschuss sowie im Mittel analysiert.
Die Ergebnisse dieser Arbeit tragen dazu bei, die Technik des Lichtfeld-Streakings zur zeitaufgelösten Untersuchung hoch angeregter Proben mit komplexer Dynamik zu etablieren und die Entwicklung effizienterer Pulsdiagnostik im XUV- und Röntgenbereich voranzutreiben.
Free-electron lasers (FELs) provide femtosecond long and coherent light pulses of high intensity in the XUV and X-ray regime. They thereby provide access to a previously unexplored parameter range within X-ray physics and enable studies of the structure and dynamics of matter on natural time and length scales. Nanometer-sized particles, such as rare gas clusters, are transformed into a highly excited plasma upon exposure to high-intensity FEL pulses. As a result of secondary processes, the nanoplasma might be further heated. Subsequently, the nanoparticles decay into charged fragments. The time scale for complex electron and ion dynamics stretches from a few femtoseconds to several hundreds of picoseconds.
The processes in nanoparticles that take place after FEL excitation are accessible for conventional pump-probe experiments. Experimental access to the processes that take place on the time scale of the FEL pulse, however, is extremely difficult to realize. The technique of light- field streaking is sensitive to the instance of the electron emission. This technique is well established in attosecond physics and is suitable both for the characterization of ultrashort XUV pulses and for the investigation of the complex electron dynamics in atoms, molecules and nanoparticles. In the context of this thesis, the electron emission of rare gas clusters is investigated by means of light fi eld streaking with the aim to provide a measurement of the complex electron dynamics in clusters in the time domain. In one of the investigations it was observed that the ionization of clusters proceeds considerably faster than the ionization of atoms.
In another investigation a new, previously unobserved line in the photoelectron spectrum of heterogeneous Xe/Ar mixed clusters was identi ed. The line was assigned to correlated electronic processes in the already expanded clusters. Furthermore, the presented thesis investigates the feasibility of light field streaking to retrieve the lengths of FEL pulses with complex pulse structure. For this purpose, a selection of methods was made which allow a reliable estimation of the length of the FEL pulses to be made on the basis of a limited number of simultaneously measured spectra. The reliability of the three presented methods was characterized by simulated streaking spectra as well as by experimentally obtained streaking spectra. The accuracy of the respective methods for the estimation of the pulse lengths was analyzed in single shot mode as well as on average.
The results of this work contribute to the development of the technique of light field streaking for time-resolved investigations of highly excited samples with complex dynamics and to the development of efficient single-shot pulse diagnostics in the XUV and X-ray regime.
