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Functional regression of densities with application to the simulation of molecular dynamics

Brockherde, Felix

FG Maschinelles Lernen

Applications of machine learning have shown promising results modeling the non-interacting kinetic energy functional in 1-D. This holds the promise of enabling orbital-free density functional theory calculations, by-passing the computationally expensive Kohn-Sham equations. This would yield substantial savings in computer-time so that larger systems or longer time scales can be simulated. These approaches, however, where limited by the need to model an accurate derivate. This thesis investigates possibilities to overcome this difficulty and extend the principle to 3-D molecules. Presented is a machine learning method for training a direct potential to density model, a machine learning Hohenberg-Kohn map. The method is set on a theoretical foundation via functional data analysis and operator-valued kernel models. The new approach is rigorously evaluated on 1-D data and applied to small molecules in 3-D. Practical challenges like data generation, sampling, and normalization problems are solved. Finally, an application to molecular dynamics simulation evaluates the method’s robustness and demonstrates its practical value. The result of this thesis is a successful extension of the orbital-free principle to 3-D. The Hohenberg- Kohn map outperforms the previous approach in 1-D and archives competitive results for 3-D molecules. It even proves to be robust enough to make molecular dynamics simulations with a machine learned density functional possible and allows investigation of rare events that were not included in the training set. The Hohenberg-Kohn map thus allows construction of accurate density functionals for realistic molecular systems.
Die Anwendung von maschinellem Lernen zeigte vielversprechende Ergebnisse beim Modellieren des nicht-interagierenden kinetischen Energiefunktionals in 1-D. Dies bringt die Aussicht orbital-freie Dichtefunktionaltheorie Berechnungen zu ermöglichen, somit die rechenintensiven Kohn-Sham Gleichungen zu umgehen, und erhebliche Reichenzeit einzusparen, sodass größere Systeme oder längere Zeitskalen simuliert werden können. Diese Ansätze waren aber beschränkt bei der Notwendigkeit eine genaue Ableitung zu modellieren. Diese Dissertation untersucht Möglichkeiten diese Schwierigkeiten zu überwinden und das Prinzip auf 3-D Moleküle zu erweitern. Präsentiert wird eine Methode des maschinellen Lernens um ein direktes Potential-zu-Dichtefunktion Modell zu trainieren: eine Hohenberg-Kohn Abbildung via maschinelles Lernen. Die Methode wird auf eine theoretische Grundlage gesetzt mit Hilfe von funktionaler Datenanalyse und operatorwertigen Kernmethoden. Der neue Ansatz wird auf 1-D Daten und angewendet auf kleine Moleküle in 3-D. Praktische Herausforderungen wie Datengenerierung, Abtastung, und Normalisierung werden gelöst. Schließlich evaluiert eine Anwendung auf Moleküldynamiksimulationen die Robustheit der Methode und demonstriert ihren praktischen Wert. Das Ergebnis der Dissertation ist eine erfolgreiche Erweiterung des orbital-freien Prinzips auf 3-D. Die Hohenberg-Kohn Abbildung übertrifft den vorherigen Ansatz und erreicht konkurrenzfähige Ergebnisse auf 3-D Molekülen. Sie weist sich sogar als robust genug heraus um Moleküldynamiksimulationen mit einem maschinell gelernten Dichtefunktional zu ermöglichen und erlaubt die Untersuchung von seltene Ereignissen, die nicht im Trainingsdatensatz enthalten waren. Die Hohenberg-Kohn Abbildung erlaubt somit die Konstruktion von genauen Dichtfunktionalen für realistische Molekülsysteme.