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Bound excitons and exciton-polaritons in zinc oxide

Kure, Thomas

AG Halbleiter Nanophononik und Nanophotonik

In a systematic study of antimony-doped zinc oxide nanowires with different doping concentrations, a distinct emission line in photoluminescence spectroscopy at 3.3642 eV can be attributed to a bound exciton involving an antimony impurity. In a further analysis, based on its optical and thermal behavior, it can be concluded that the emission line is the recombination of an exciton bound to a neutral impurity. The question raised in the recent discussion whether this new antimony-related impurity acts as a donor or an acceptor can unambiguously be answered by magneto-optical measurements of that particular line that show a typical behavior of an exciton bound to a neutral donor. Moreover, spatially resolved measurements reveal higher incorporation of antimony at the tip of the nanowires. For this conclusion, high-resolution cathodoluminescence measurements in a scanning transmission electron microscope, micro-photoluminescence, micro-cathodoluminescence, and tip-enhanced Raman spectroscopy have been aligned for single nanowires. For the latter measurement, exclusively antimony related local vibrational modes have been identified in the sample in Raman spectroscopy. The unintentional incorporation of carbon has been investigated and its impact on the optical performance of antimony doped nanowires. The effect of hydrogen co-doping drastically enhances the optical performance of these nanowires by reducing the concentration of non-radiative recombination centers and suppressing carbon-related emission lines. In intentionally related carbon-doped zinc oxide nanowires the appearance of four emission lines denoted as Z-lines at 3.3606 eV, 3.3611 eV, 3.3615 eV, and 3.3618 eV have been analyzed and determined that these lines are as well carbon-related excitons bound to neutral donor states. With hydrogen co-doping, the optical performance was also enhanced. The concept of exciton-polaritons is based on a coupling of light and exciton. In a m-plane ZnO layer, exciton-polaritons become visible in a backscattering geometry in photoluminescence and reflectance measurement. In both measurements additional waves identified as a Fabry-Pérot interference pattern are visible. The reflectance in the vicinity of the A and B-exciton has been modeled by a two-oscillator model. As a result, the detailed exciton-polariton dispersion curve of the upper, lower, and intermediate polariton branches was calculated. The revealed low damping of the A and B-exciton modes is crucial and the main cause why the Fabry-Pérot interference pattern occurs in the m-plane sample and was never reported in the literature for ZnO before.
In einer systematischen Untersuchung von Antimon-dotierten Zinkoxid-Nanodrähten mit unterschiedlichen Dotierungskonzentrationen kann eine Emissionslinie in der Photolumineszenz-Spektroskopie bei 3, 3642 eV einem gebundenen Exziton an einer Antimon-Störstelle zugeordnet werden. Durch eine weiterführenden Analyse kann aufgrund des optischen und thermischen Verhaltens gefolgert werden, dass die Emissionslinie die Rekombination eines gebundenes Exzitons an einer neutralen Störstelle ist. Die in der jüngsten Diskussion aufgeworfene Frage, ob diese neue Antimon-Störstelle als Donator oder Akzeptor wirkt, kann eindeutig durch magneto-optische Messungen dieser Linie beantwortet werden, die ein typisches Verhalten eines an einem neutralen Donator gebundenen Exzitons zeigt. Darüber hinaus zeigen ortsaufgelöste Messungen einen höheren Einbau von Antimon an der Spitze der Nanodrähte. Für diese Schlussfolgerung wurden hochauflösende Kathodolumineszenzmessungen in einem Rastertransmissionselektronenmikroskop, Mikrophotolumineszenz, Mikrokathodolumineszenz und spitzenverstärkte Raman-Spektroskopie für einzelne Nanodrähte aufeinander abgeglichen. Für die letztgenannte Messung wurden in der Probe mit Raman-Spektroskopie Antimon-abhängige lokale Schwingungsmoden identifiziert. Der unbeabsichtigte Einbau von Kohlenstoff und seinen Einfluss auf die optischen Eigenschaften von Antimon-dotierten Nanodrähten wurde untersucht. Durch Co-Dotierung mit Wasserstoff konnte die Emissionsintensität der Nanodrähte drastisch erhöht werden indem die Konzentration nicht-strahlender Rekombinationszentren reduziert und Emissionslinien der Kohlenstoff-dotierung unterdrückt werden. In Kohlenstoff-dotierten Zinkoxid-Nanodrähten wurde das Auftreten von vier Emissionslinien beobachtet, bezeichnet als Z-Linien bei 3,3606 eV, 3,3611 eV, 3,3615 eV, und 3,3618 eV. Diese Linien konnten als Exzitonen an neutralen Donatorzuständen des eingebundenen Kohlenstoffs identifiziert werden. Durch Co-Dotierung mit Wasserstoff wurde ebenfalls die Emissionsintensität erhöht. Das Konzept von Exziton-Polaritonen basiert auf einer Kopplung von Licht und Exziton. In einer m-plane ZnO-Schicht werden Exziton-Polaritonen in einer Rückstreugeometrie in Photolumineszenz- und Reflexionsmessung sichtbar. In beiden Messungen sind zusätzliche Wellen sichtbar, die als Fabry-Pérot-Interferenzmuster identifiziert wurden. Das Reflexionsvermögen in der Nähe des A- und B-Exzitons wurde durch ein Zwei-Oszillator-Modell modelliert. Als Ergebnis wurde die detaillierte Exziton-Polariton-Dispersionskurve der oberen, unteren und mittleren Polariton-Zweige berechnet. Die gezeigte geringe Dämpfung der A- und B-Exzitonenmoden ist entscheidend und die Hauptursache dafür, dass das Fabry-Pérot-Interferenzmuster in der m-Plane-Probe auftritt und zuvor nie in der Literatur für ZnO berichtet wurde.