Periodic lateral polar structure-based waveguides in III-nitrides for quasi-phase matched second harmonic generation
Alden Angeles, Dorian Eduardo
Lasers emitting in the ultraviolet spectrum below 300 nm are desired for a variety of applications. Currently available deep UV laser systems are expensive, inefficient, stationary, require frequent maintenance and have a high operation cost. Alternatively, UV laser light can be obtained through frequency doubling as second harmonic generation using nonlinear crystals. The III-Nitrides are attractive for nonlinear optical applications due to their large nonlinear optical coefficients, wide transparency window and high thermal conductivity. The birefringence in III-Nitrides is week, thus an alternative phase matching approach is necessary.
In this work, quasi-phase matched second harmonic generation in the UV using AlN lateral polar structure based waveguides is demonstrated for the first time. A process scheme for controlling the polarity of epitaxial AlN and GaN layers deposited on sapphire substrates via metalorganic chemical vapor deposition (MOCVD) is presented. The process is extended to achieve periodic lateral polar structures with domain sizes in the nanometer scale by introducing laser interference lithography. Subsequently, the surface roughness RMS value of the lateral polar structures is reduced to 10 nm and below, over a 90 µm2 area through promoting step flow growth at the nitrogen polar surface through control of the vapor supersaturation. Next, thickness differences between the alternating polar domains at reduced vapor supersaturation values is demonstrated to arise from mass transport between the adjacent opposite-polar domains, and the growth conditions leading to equal deposition rate for both polarities are established. Waveguides are then etched into the AlN lateral polar structures and tested for quasi-phase matched second harmonic generation. Employing 550 nm and 250 nm thick AlN lateral polar structures-based waveguides, 5th and 7th order quasi phase matched second harmonic generation is demonstrated at 344 nm and 386 nm respectively, in agreement with theoretical calculations. In parallel, single polar AlN waveguides are fabricated for modal dispersion phase matched second harmonic generation, where wavelengths as low as 305 nm are achieved.
Lastly, the transparency in AlN bulk single crystals are investigated where point defects leading to below bandgap energy absorption centers in the UV-C spectral range are identified and attributed to carbon impurities. For this, a novel approach for determining the impurities type and concentrations in the crystal is presented, where photoluminescence spectroscopy, photoluminescence excitation spectroscopy, transmission spectroscopy and secondary ion mass spectroscopy data is used in combination with a density functional theory based theoretical model which accounts for charge balance conservation in the crystal and the formation energy of defects.
Laser mit Emission im UV-C Spektralbereich haben viele potentielle Anwendungen. Die zurzeit verfügbaren Laser mit Emissionswellenlängen zwischen 150 nm und 300 nm sind Excimer Laser, welche ineffizient, teuer, und groß sind. Alternativ, kann UV-C Laser Licht durch Frequenzverdopplung erzeugt werden. Die Gruppe III-Nitride sind durch ihre besonderen Materialeigenschaften (hohe elektrische Suszeptibilität, Transparenz und thermische Leitfähigkeit) besonders attraktiv für nichtlineare optische Anwendungen. Da Doppelbrechung in V-III Kristallen nicht ausreicht um Winkel-Phasenanpassung zu erreichen werden alternative Phasenanpassungsmethoden für die Erzeugung von UV Licht benötigt.
In dieser Arbeit wird gezeigt, dass UV Laser Licht durch Frequenzverdopplung mittels quasi-Phasenanpassung in Wellenleitern basierend auf periodisch gepolten AlN erzeugt werden kann. Dazu wurde ein Verfahren zur makroskopischen Polaritätskontrolle von MOCVD gewachsenen AlN und GaN Schichten entwickelt, welches hier vorgestellt wird. Des Weiteren wurden Strukturen im Nanometerbereich mittels Laser Interferenz Lithographie erzeugt, und die mittlere Oberflächenrauigkeit der periodische Strukturen auf 10 nm über eine 90 µm2 Fläche verringert. Dieses wurde durch Kontrolle der Übersättigung der Gasphase erreicht welche Stufenwachstum in der N-polaren AlN Domäne kontrolliert. Höhenunterschiede zwischen nebeneinanderliegenden Domänen gegensätzlicher Polarität werden durch Massentransport in der Gasphase erklärt. Durch eine Anpassung der Wachstumsbedingung konnten gleich dicke Al- und N-polare Domänen erreicht werden, was notwendig ist um Wellenleiter basierend auf periodisch gepolten AlN Strukturen herzustellen. Frequenzverdopplungsversuche wurden durchgeführt an 550 nm und 250 nm dicken Wellenleiter mit 10 µm Periodizität. Dabei konnte UV Laser Licht mit 344 nm und 386 nm Wellenlänge erzeugt werden. Die experimentellen Ergebnisse zeigten eine exzellente Übereinstimmung mit theoretischen Berechnungen für die 5te beziehungsweise 7te Ordnung der quasi-Phasenanpassung. Des Weiteren wurden Al-polare AlN Wellenleiter hergestellt und untersucht, wobei Frequenzverdopplung mittels Moden Dispersion (MDPM) wurde erreicht. Die niedrigste Wellenlänge für die Frequenzverdopplung die erreicht wurde war 305 nm.
Abschließend wurden die optischen Eigenschaften von AlN Einkristalle mittels Photolumineszenz-Anregungsspektroskopie, Transmissionspektroskopie und SIMS untersucht, und die Ergebnisse mit Berechnungen basierend auf Dichtefunktionaltheorie verglichen. Dabei wurde festgestellt, dass Kohlenstoff auf einem Stickstoff Gitterplatz verantwortlich für das Absorptionsband mit Maximum um 4.7 eV ist. Dieses Ergebnis basiert auf einer Korrelation der Photolumineszenzbänder um 3.9 eV und 2.7 eV und dem Absorptionsband bei 4.7 eV.
