Incoherent Broad-Band Cavity-Enhanced Absorption Spectroscopy

Fiedler, Sven Eberhard

Incoherent Broad-Band Cavity-Enhanced Absorption Spectroscopy

dc.contributor.advisor	Hese, Achim	en
dc.contributor.author	Fiedler, Sven Eberhard	en
dc.contributor.grantor	Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften	en
dc.date.accepted	2005-02-07
dc.date.accessioned	2015-11-20T16:17:00Z
dc.date.available	2005-04-07T12:00:00Z
dc.date.issued	2005-04-07
dc.date.submitted	2005-04-07
dc.description.abstract	In dieser Arbeit wird eine neue hochempfindliche Spektroskopie-Methode vorgestellt, die sogenannte 'Incoherent Broad-Band Cavity-Enhanced Absorption Spectroscopy' (Inkohärente und breitbandige resonatorverstärkte Absorptionsspektroskopie, kurz: IBBCEAS). Diese Technik vereint die Einfachheit und Zuverlässigkeit der klassischen Absorptionsspektroskopie mit der Empfindlichkeit der 'Cavity-Ring-Down' Spektroskopie. Das Meßprinzip wurde theoretisch betrachtet und die hergeleiteten Gleichungen experimentell an flüssigen und gasförmigen Proben, sowie bei Messungen an einem Überschall-Düsenstrahl überprüft. Anhand eines sehr schwachen triplet-singlet Übergangs von molekularem Sauerstoff konnte bei Spiegelreflektivitäten von R = 0.9999 für die Messung des Absorptionskoeffizienten eine Empfindlichkeit von 3x10^(-8)/cm bei einer spektralen Auflösung von 0.66/cm (ca. 0.026 nm) demonstriert werden. Vor kurzem wurde ein komplexes oszillierendes Absorptionsverhalten von gasförmigem Naphthalin in einem Edelgas entdeckt, verursacht durch eine Mehr- Photonen-Photolyse. Mithilfe von IBBCEAS wurden erste zeitaufgelöste Spektren aufgenommen. Anhand der Spektren konnten einige Moleküle, die als Verursacher der oszillierenden Absorption in Betracht kamen, ausgeschlossen werden. Es wurden Anzeichen für eine autokatalytische chemische Reaktion entdeckt, welche die Oszillationen verursachen könnte, an der mindestens zwei unterschiedliche Moleküle beteiligt sind. Die Anwendung von IBBCEAS für Absorptionsmessungen an kalten isolierten Molekülen in einem kontinuierlichen Überschall-Düsenstrahl wurde anhand des S1 <- S0 Übergangs von Azulen demonstriert. Das Absorptionsspektrum wurde über den breiten spektralen Bereich zwischen 17300/cm und 20255/cm mit einer Auflösung von ca. 4/cm gemessen. Die beobachteten Absorptionsstrukturen stimmen erstaunlich gut mit einem theoretischen Spektrum überein, das auf der Grundlage von identifizierten vibronischen Übergängen berechnet wurde.	de
dc.description.abstract	In this work a new highly sensitive method called 'Incoherent Broad-Band Cavity-Enhanced Absorption Spectroscopy' (IBBCEAS) is presented. The technique combines the simplicity and robustness of standard non-invasive optical absorption spectroscopy with the enhancement concepts developed in cavity ring-down spectroscopy. The basic equations to handle the IBBCEA technique were derived and in proof-of-principle experiments verified for liquid and gaseous samples as well as for measurements in a supersonic jet. By measuring a very weak triplet-singlet transition of molecular oxygen with mirrors of R = 0.9999 and a spectrometer resolution of 0.66/cm (approx. 0.026 nm), a sensitivity of 3x10^(-8)/cm for the absorption coefficient was demonstrated. Using IBBCEAS, first spectra were recorded as a function of time of the recently discovered complex oscillatory absorption behaviour induced by multi-UV-photon photolysis in a closed gas-phase system of naphthalene in a nobel gas. Some molecules suspected to be the carrier of the absorption could be ruled out and signs for an autocatalytic chemical reaction scheme of at least two species causing the oscillations were found. The application of IBBCEAS to isolated jet-cooled gas phase species was demonstrated on basis of the S1 <- S0 transition of azulene in a continuous supersonic expansion. The absorption was measured over a broad spectral range between 17300/cm and 20255/cm with a resolution of approx. 4/cm. Most of the observed absorption features could be reproduced by a calculated spectrum, basing on identified fundamental vibronic transitions.	en
dc.identifier.uri	urn:nbn:de:kobv:83-opus-9875
dc.identifier.uri	https://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/1384
dc.identifier.uri	http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-1087
dc.language	English	en
dc.language.iso	en	en
dc.rights.uri	http://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/	en
dc.subject.ddc	530 Physik	en
dc.subject.other	Azulen	de
dc.subject.other	Benzol	de
dc.subject.other	Breitband	de
dc.subject.other	Flüssigkeit	de
dc.subject.other	Gasphase	de
dc.subject.other	Inkohärent	de
dc.subject.other	Naphthalin	de
dc.subject.other	Resonator	de
dc.subject.other	Sauerstoff	de
dc.subject.other	Spektroskopie	de
dc.subject.other	Azulene	en
dc.subject.other	Bencene	en
dc.subject.other	Broadband	en
dc.subject.other	Cavity	en
dc.subject.other	Gasphase	en
dc.subject.other	Incoherent	en
dc.subject.other	Liquid	en
dc.subject.other	Naphthalene	en
dc.subject.other	Oxygene	en
dc.subject.other	Spectroscopy	en
dc.title	Incoherent Broad-Band Cavity-Enhanced Absorption Spectroscopy	en
dc.title.translated	Inkohärente und breitbandige resonatorverstärkte Absorptionsspektroskopie	de
dc.type	Doctoral Thesis	en
dc.type.version	publishedVersion	en
tub.accessrights.dnb	free	*
tub.affiliation	Fak. 2 Mathematik und Naturwissenschaften	de
tub.affiliation.faculty	Fak. 2 Mathematik und Naturwissenschaften	de
tub.identifier.opus3	987
tub.identifier.opus4	994
tub.publisher.universityorinstitution	Technische Universität Berlin	en

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