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Transmission electron microscopy investigations on the recovery mechanisms of epitaxial AlN upon high-temperature annealing

Cancellara, Leonardo

In this work we study the effects of high-temperature annealing on epitaxial AlN films, grown on (0001) sapphire substrates by metal-organic vapor phase epitaxy (MOVPE) and RF-sputtering. Combining transmission electron microscopy (TEM) techniques with secondary ion mass spectrometry (SIMS), we study the microstructural changes of the layers following thermal annealing at temperatures in the 1500-1740°C range. The investigations reveal the following results: (i) Oxygen diffuses from the sapphire to the AlN layer during annealing. Two diffusion mechanisms are active: a fast pipe-diffusion through the high density of threading dislocations (initially ~1010 cm-2), and a slower bulk diffusion radially from the dislocations. This establishes diffusion cylinders in the material around the dislocations, containing oxygen at the solubility limit for the given temperature. (ii) Vacancy complexes (VAl–2ON+) form during the annealing as compensating defects to the electrically active oxygen impurities (ON-). These vacancy complexes, forming in the vicinity of threading dislocations, drive the climb-motion of the dislocations, which drives the crystal recovery observed upon annealing. (iii) AlN layers grown by RF-sputtering exhibit a lower dislocation density than MOVPE-grown ones after annealing. We assign this to the presence of densely distributed nanopipes in the as-grown film. The nanopipes upon annealing transform through necking into faceted voids, which undergo Ostwald ripening, thereby injecting vacancies into the films. The total density of these vacancies exceeds by far the equilibrium concentration that is present in the volume due to oxygen doping at the annealing temperature, and efficiently promote the crystal recovery. (iv) Sputter-grown AlN layers exhibit a columnar structure due to the formation of basal stacking faults (BSF) that fold into prismatic stacking faults (PSF). These faulted domains shrink and disappear upon annealing, via a climb-motion of the PSFs, promoted by the large concentration of vacancies and driven by the reduction in interfacial energy.
In dieser Arbeit untersuchen wir die Auswirkungen des Hochtemperatur-Ausheilens auf epitaktische AlN-Schichten, die durch metallorganische Gasphasenepitaxie (MOVPE) und RF-Sputtern auf (0001) Saphirsubstraten abgeschieden wurden. Mittels Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) und Sekundärionen-Massenspektrometrie (SIMS) untersuchen wir die mikrostrukturellen Veränderungen der Schichten nach dem thermischen Ausheilen bei Temperaturen im Bereich von 1500-1740°C. Die Untersuchungen zeigen die folgenden Ergebnisse: (i) Sauerstoff diffundiert während des Ausheilens vom Saphirsubstrat in die AlN-Schicht. Dabei sind zwei Diffusionsmechanismen aktiv: eine schnelle Pipediffusion durch die hohe Dichte von Fadenversetzungen (anfänglich ~1010 cm-2) und eine langsamere Volumendiffusion radial von den Versetzungen weg. Dadurch bilden sich im Material um die Versetzungen herum Diffusionszylinder, in denen die Sauerstoff die Sättigung bei der gegebenen Ausheilungstemperatur erreicht. (ii) Während des Ausheilens bilden sich Leerstellenkomplexe (VAl-2ON+) die die Sauerstoffverunreinigungen (ON-) elektrisch kompensieren. Diese Leerstellenkomplexe, die sich in der Nähe von Fadenversetzungen bilden, treiben die Kletterbewegung der Versetzungen, die für die beim Ausheilen beobachtete Kristallerholung verantwortlich ist. (iii) AlN-Schichten, die durch RF-Sputtern gezüchtet wurden, erreichen beim Ausheilen eine geringere Versetzungsdichte als MOVPE-gezüchtete Schichten. Wir führen dies auf Nanoröhren zurück, die in den wie-gewachsenen Schichten hoher Dichte auftreten. Diese Nanoröhren transformieren sich während des Auslheilens durch Einschnürung in facettierte Poren die dann der Ostwald-Reifung unterliegen. Dadurch werden Leerstellen in die Schicht injiziert. Die totale Konzentration dieser Leerstellen überschreitet bei weitem die Gleichgewichtskonzentration die durch Sauerstoffdotierung bei den gegebenen Ausheilungstemperaturen erreichbar ist und fördert so effektiv die Kristallerholung. (iv) Durch Sputtern gewachsene AlN-Schichten weisen eine säulenartige Struktur auf, die auf die Bildung von basalen Stapelfehlern (BSF) zurückzuführen ist, die sich zu prismatischen Stapelfehlern (PSF) falten. Diese gestörten Domänen schrumpfen und verschwinden beim Ausheilen durch eine Kletterbewegung der PSFs, die durch die hohe Konzentration von Leerstellen und die Verringerung der Grenzflächenenergie getrieben wird.