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Investigation of Defects on MgO Films grown on Ag(001) - A Combined Dynamic Force and Scanning Tunneling Microscopy Study

König, Thomas

In dieser Arbeit wurden mittels hochauflösender Rasterkraft- und Rastertunnelmikroskopie verschiedene Eigenschaften des Modellsystems MgO/Ag(001) untersucht. Der Vorteil des verwendeten Setups ist die Integration der beiden Mikroskoptypen in einen Sensor. Magnesiumoxid auf Silber (001) ist ein weit verbreitetes Modellsystem aufgrund seiner einfachen Struktur und des guten epitaktischen Wachstums. Modellsysteme haben im Bereich der heterogenen Katalyse eine große Bedeutung, da sie es erlauben, Strukturen sowohl geometrischer als auch elektronischer Art sowie chemische Reaktionen unter wohldefinierten Bedingungen stattfinden zu lassen und zu untersuchen. Somit läßst sich der Parameterraum für katalytische Reaktionen reduzieren, denn häufig ist er unter industriellen Bedingungen zu groß, um ein detailliertes Verständnis zu erlangen. Vor diesem Hintergrund wurde der Einfluss der MgO-Dünnfilmlagen auf die Austrittsarbeit des Ag(001) untersucht. Die Austrittsarbeit ist ein wichtiger Parameter, um Elektronenladungen zwischen dem Silber und möglichen Adsorbaten auf dem MgO-Film auszutauschen. Der Ladungstransfer kann das chemische verhalten eines Adsorbates signifikant beeinflussen. Insbesondere wurden Sauerstofffehlstellen in der MgO-Oberfläche untersucht. Diese Sauerstofffehlstellen können eine unterschiedliche Anzahl von Elektronen fangen und somit verschiedene Ladungszustände einnehmen. Die Identifikation der Ladungszustände der Defekte gelang erstmalig mit einem Rasterkraftmikroskop. Da das Rasterkraftmikroskop sensitiv auf interatomare Kräfte reagiert, wurde auch die Wechselwirkung eines Metallclusters (Messspitze) mit den Sauerstofffehlstellen untersucht. An der Defektposition wird eine hohe attraktive Wechselwirkung registriert. Daraus lässt sich schließen, dass Defektstellen bevorzugte Adsorptionstellen für Metalladsorbate sind und daher präferierte Positionen für chemische Reaktionen bilden. Den Messungen liegt eine detaillierte Betrachtung der elektrostatischen Spitze-Probe-Wechselwirkung zugrunde, die daher in dieser Arbeit ausführlich in ihrem Parameterraum untersucht wurde.
In this work, different properties of the MgO/Ag(001) model system have been investigated by high resolution dynamic force and scanning tunneling microscopy. The advantage of the setup employed is the implementation of both microscopy types in one sensor. Magnesium oxide on silver (001) is a widely used model system due to its simple structure and well defined epitaxial growth. Model systems play an important role in heterogeneous catalysis, since they allow investigations of structural and electronic factors, as well as the chemical reactivity under well defined conditions. Therefore, the parameter space for catalytic reactions, which is usually too large in industrial applications, can be reduced and thus knowledge can be gained. On this basis, the influence of MgO thin films on the Ag(001) work func- tion has been investigated. The work function is an important parameter for electron exchange between the silver support and adsorbates on top of the MgO thin films. The charge transfer can have a significant impact on the chemical reactivity of the adsorbate. Furthermore, oxygen vacancies on the MgO surface have been investi- gated. Oxygen vacancies can trap up to two electrons, and can therefore have different charge states. The identification of the charge states has been performed by dynamic force microscopy for the first time. Since the dynamic force microscope is sensitive to interatomic forces, the interaction of a metal cluster (tip) with oxygen vacancies has been investigated. At the defects’ positions, a high attractive interaction was found. The defects are therefore preferred adsorption sites for metal adsorbates and are thus sites for chemical reactions. The measurements are based on a detailed investigation of the electro- static tip-sample interaction, which has been analyzed extensively in its pa- rameter space.