Transparent conductive oxides for perovskite/silicon tandem solar cells by sputter deposition - model-based characterization of sputter damage, material development and device implementation
| dc.contributor.advisor | Szyszka, Bernd | |
| dc.contributor.advisor | Albrecht, Steve | |
| dc.contributor.author | Härtel, Marlene Sophie | |
| dc.contributor.grantor | Technische Universität Berlin | |
| dc.contributor.referee | Szyszka, Bernd | |
| dc.contributor.referee | Albrecht, Steve | |
| dc.contributor.referee | Morales-Masis, Monica | |
| dc.date.accepted | 2022-12-16 | |
| dc.date.accessioned | 2023-02-08T13:07:49Z | |
| dc.date.available | 2023-02-08T13:07:49Z | |
| dc.date.issued | 2023 | |
| dc.description.abstract | Multi-junction solar cells can enable efficiencies beyond the state-of-the-art single junction efficiency limits. Two or more sub-cells make up a multi-junction. Perovskite solar cells, for example, can easily be combined with conventional silicon-based solar cell technologies in monolithically integrated tandem devices. Furthermore, perovskite solar cells offer tremendous potential due to their low material and production costs. The scope of the thesis is the optimization of the transparent front-electrode in perovskite/silicon tandem solar cells and the investigation and reduction of damage during the sputter deposition of the transparent electrode onto the perovskite (sub-)cell. Tin oxide (SnO2) buffer layers made by thermal atomic layer deposition (ALD) are typically used to shield the perovskite solar cells' sensitive layers from sputter damage. However, this method causes parasitic absorption. We present techniques for sputter damage mitigation that eliminate the need for a SnO2 buffer layer. Thereby we offer pathways for boosting the tandem device's efficiency further while also simplifying their processing. Several strategies to reduce sputter damage based on established considerations presented in the literature were tested - a low power process, a high-pressure process, and an indirect process. These strategies are in contrast to our standard sputter process, which was initially developed without taking sputter damage into account, concentrating only on the thin film quality. Indium zinc oxide (IZO) served as transparent front-electrode material. Prior to the integration into solar cell devices, we varied the oxygen flow ratio during the sputter processes of the standard process and the various low-damage deposition strategies to optimize the optoelectrical properties of the IZO films. The optimization focused on a good agreement between low parasitic absorption and high electrical conductivity with regard to the application in tandem devices. The low-damage IZO deposition techniques were subsequently tested on semitransparent single-junction perovskite solar cells and compared to the standard IZO deposition. The protective SnO2-buffer layer was thus removed in order to study how effectively the low-damage techniques reduce sputter damage. One of the studied low-damage techniques, the low power process, exhibited a statistically higher open circuit voltage (Voc) of ~13 mV and a statistically higher fill factor (FF) of ~3 %, compared to the standard IZO deposition process. We then performed light intensity-dependent current density-voltage (J-V) measurements to reveal the correlation between sputter damage and recombination losses. Furthermore, the interactions between different solar cell surface materials and the growing thin film were investigated. The aim was to analyze how the electron transport layer (ETL)/transparent conductive oxide (TCO) interface dynamics and the growth of the TCO are influenced by the choice of the substrate layer on which the TCO is deposited. Therefore, we studied semitransparent perovskite solar cell devices with a low-damage IZO front-electrode deposited on different ETL designs - precisely a C60-only ETL and C60/SnO2 and C60/PEIE (polyethyleneimine ethoxylated) double layer ETLs. Three key conclusions were drawn from the J-V analysis: 1. when IZO is deposited directly on C60, the resulting J-V curve forms an s-shape; 2. the s-shape formation can be prevented by interlayers, such as SnO2 or PEIE; 3. the interlayer PEIE leads to an even better performance than the SnO2 interlayer. The findings were further studied via light intensity-dependent J-V measurements, transient opto-electrical measurements in the all-in-one Paios tool, contact angle analysis, and in-situ grazing incidence small angle x-ray diffraction scattering (GISAXS) measurements during the sputter deposition, monitoring the initial growth behavior of IZO on the various ETL-designs. We found no correlation between the electrical performance and the initial IZO thin film growth. Based on electrical simulations with the SCAPS-1D program, we deduced that the s-shape behavior in C60-only ETL devices results from a potential barrier between the electrode and the ETL. We also found that interfacial non-radiative recombination is not necessarily reflected in the ideality factor. In contrast, interlayers, such as SnO2 or PEIE, seem to improve charge extraction. Lastly, we transferred our findings into monolithic perovskite/silicon tandem devices. Our goal was to reduce optical losses in tandem devices by removing the protective buffer layer and instead circumvent sputter damage by applying a low-damage IZO deposition process, thereby pushing the overall efficiency and reducing the thermal load. Additionally, this makes the fabrication less time-intense, cheaper, and less complex. Firstly, we performed optical simulations with the MATLAB-based tool GenPro4 of tandem devices with and without a SnO2-buffer layer to study the optical gain. We observed an overall potential current density gain of 0.6 mA/cm² for the sum of both sub-cell currents by removing the SnO2-buffer layer in the simulation. In the next step, we built monolithic two-terminal tandem devices with a C60/SnO2 and a C60/PEIE double layer ETL and applied a low-damage IZO deposition process. The superior optics, originating from replacing 20 nm SnO2 with the ultra-thin ~2 nm PEIE, led to a PCE improvement from 27.4 % to 28.4 % in the tandem devices. The current density loss analysis based on EQE and reflection measurements revealed a gain of 0.58 mA/cm² for the sum of the respective sub-cell currents originating from reduced reflection and reduced parasitic absorption. Eventually, we performed long-term stability tests on both tandem device designs to study how the stability of the devices is affected by omitting SnO2. This work highlights difficulties and offers suitable approaches and implications for depositing the transparent front electrode in ALD SnO2-buffer layer-free perovskite/silicon tandem systems by industry-relevant means. Additionally, we show the possibility of enhancing the efficiency of tandem solar cells. The results are significant for the development of perovskite/silicon tandem solar cells and will boost the growth of the photovoltaics industry. | en |
| dc.description.abstract | Mehrfachsolarzellen weisen Wirkungsgrade auf, die über die Grenzen des Wirkungsgrads von Einzelzellen hinausgehen. Eine Mehrfachsolarzelle besteht aus zwei oder mehr Teilzellen. Perowskit-Solarzellen lassen sich beispielsweise problemlos mit herkömmlichen Silizium-basierten Solarzellentechnologien in monolithisch integrierten Tandemsolarzellen kombinieren. Darüber hinaus bieten Perowskit-Solarzellen aufgrund ihrer geringen Material- und Produktionskosten ein enormes Potenzial. Es wurden mehrere Strategien zur Verringerung von Sputterschäden getestet, die auf in der Literatur dargelegten Überlegungen beruhen: ein Verfahren mit geringerer Leistung, ein Hochdruckverfahren und ein indirektes Verfahren. Diese Strategien stehen unserem Standard-Sputterprozess gegenüber, der ursprünglich ohne Berücksichtigung von Sputterschäden entwickelt wurde und sich nur auf die Qualität der gesputterten Dünnschicht konzentrierte. Indiumzinkoxid (IZO) diente als transparentes Frontelektrodenmaterial. Vor der Integration in Bauelemente variierten wir das Sauerstoffflussverhältnis während des Standardprozesses und der verschiedenen schadensarmen Sputterprozesse, um die optoelektrischen Eigenschaften der IZO-Schichten zu optimieren. Die Optimierung konzentrierte sich auf eine gute Übereinstimmung zwischen geringer parasitärer Absorption und hoher elektrischer Leitfähigkeit im Hinblick auf die Anwendung in Tandembauelementen. Die beschädigungsarmen IZO-Abscheidungstechniken wurden anschließend an halbtransparenten Perowskit-Einzelsolarzellen getestet und mit der Standard-IZO-Abscheidung verglichen. Die schützende SnO2-Pufferschicht wurde dabei entfernt, um zu untersuchen, wie effektiv die schadensarmen Techniken Sputterschäden reduzieren. Eine der untersuchten schädigungsarmen Techniken, der so genannte "Low-Power"-Prozess, wies eine statistisch höhere Leerlaufspannung (Voc) von ~13 mV und einen statistisch höheren Füllfaktor (FF) von ~3 % auf, verglichen mit dem Standard-IZO-Abscheidungsprozess. Anschließend führten wir beleuchtungsintensitätsabhängige Stromdichte-Spannungs-Messungen (J-V Messungen) durch, um die Korrelation zwischen Sputterschäden und Rekombinationsverlusten aufzuzeigen. Im weiteren wurden die Wechselwirkungen zwischen den verschiedenen Oberflächenmaterialien der Solarzellen und der wachsenden Dünnschicht untersucht. Ziel war es, zu analysieren, wie die Dynamik der Grenzfläche zwischen Elektronentransportschicht (ETL) und transparentem leitfähigem Oxid (TCO) und das Wachstum des TCOs durch die Wahl der Substratschicht, auf der das TCO abgeschieden wird, beeinflusst wird. Daher untersuchten wir semitransparente Perowskit-Solarzellen mit einer beschädigungsarmen IZO-Front-Elektrode, die auf verschiedenen ETL-Designs abgeschieden wurde - genauer gesagt auf einem reinen C60-ETL sowie auf C60/SnO2- und C60/PEIE (Polyethylenimin ethoxyliert) Doppelschicht-ETLs. Drei wichtige Schlussfolgerungen wurden aus der J-V-Analyse gezogen: 1. wenn IZO direkt auf C60 abgeschieden wird, bildet die resultierende J-V-Kurve eine s-Form; 2. die s-Form-Bildung kann durch Zwischenschichten, wie SnO2 oder PEIE, verhindert werden; 3. die Zwischenschicht PEIE führt zu einr noch besseren Leistung als die SnO2-Zwischenschicht. Die Ergebnisse wurden durch beleuchtungsintensitätsabhängige J-V-Messungen, transiente opto-elektrische Messungen mit dem All-in-One-Tool Paios, Kontaktwinkelanalysen und In-situ-Röntgenkleinwinkelstreuungsmessungen (GISAXS-Messungen) während der Sputterabscheidung weiter untersucht. In-situ-GISAXS-Messungen untersuchen hierbei das anfängliche Wachstumsverhalten von IZO auf den verschiedenen ETL-Designs. Wir fanden keine Korrelation zwischen der elektrischen Leistung und dem anfänglichen IZO-Dünnschichtwachstum. Auf der Grundlage elektrischer Simulationen mit dem SCAPS-1D-Programm haben wir abgeleitet, dass das s-förmige Verhalten in reinen C60-ETL-Bauelementen auf eine Potenzialbarriere zwischen der Elektrode und dem ETL zurückzuführen ist. Wir fanden auch heraus, dass sich die nicht-strahlende Rekombination an der Grenzfläche nicht unbedingt im Idealitätsfaktor widerspiegelt. Im Gegensatz dazu scheinen Zwischenschichten wie SnO2 oder PEIE die Ladungsextraktion zu verbessern. Schließlich übertrugen wir unsere Erkenntnisse auf monolithische Perowskit/Silizium-Tandembauelemente. Unser Ziel war es, die optischen Verluste in Tandem-Bauelementen zu reduzieren, indem wir die schützende Pufferschicht entfernten und stattdessen die Sputter-Beschädigung durch einen schadensarmen IZO-Abscheidungsprozess umgingen, wodurch die Gesamteffizienz gesteigert und die thermische Belastung verringert wurde. Außerdem ist die Herstellung dadurch weniger zeitaufwändig, billiger und weniger komplex. Zunächst führten wir mit dem MATLAB-basierten Tool GenPro4 optische Simulationen von Tandembauelementen mit und ohne SnO2-Pufferschicht durch, um den optischen Gewinn zu untersuchen. Wir beobachteten einen Gesamtgewinn an potenzieller Stromdichte von 0,6 mA/cm² für die Summe der Ströme beider Teilzellen, wenn die SnO2-Pufferschicht in der Simulation entfernt wurde. Im nächsten Schritt bauten wir monolithische, zweipolige Tandem-Bauelemente mit einem C60/SnO2- und einem C60/PEIE-Doppel-ETL und wendeten einen beschädigungsarmen IZO-Abscheidungsprozess an. Die überlegene Optik, die aus dem Ersetzen der 20 nm SnO2-Schicht durch das ultradünne ~2 nm PEIE resultiert, führte zu einer PCE-Verbesserung von 27,4 % auf 28,4 % in den Tandembauteilen. Die Analyse der Stromverluste auf der Grundlage von EQE- und Reflexionsmessungen ergab einen Gewinn von 0,58 mA/cm² für die Summe der jeweiligen Teilzellenströme, der auf die verringerte Reflexion und die reduzierte parasitäre Absorption zurückzuführen ist. Schließlich haben wir Langzeitstabilitätstests an beiden Tandem-Bauelementen durchgeführt, um zu untersuchen, wie die Stabilität der Bauelemente durch das Weglassen von SnO2 beeinflusst wird. Diese Arbeit zeigt die Schwierigkeiten auf und bietet geeignete Ansätze und Implikationen für die Abscheidung der transparenten Frontelektrode in ALD SnO2-Pufferschicht-freien Perowskit/Silizium-Tandemsystemen mit industrierelevanten Mitteln. Darüber hinaus zeigen wir eine Möglichkeit auf, den Wirkungsgrad von Tandemsolarzellen zu erhöhen. Die Ergebnisse sind bedeutsam für die Entwicklung von Perowskit/Silizium-Tandemsolarzellen und werden das Wachstum der Photovoltaik-Industrie fördern. | de |
| dc.description.sponsorship | BNBF, 03SF0540, Nachwuchsgruppe MeSa-Zuma: Entwicklung von spektral optimierten, hocheffizienten und langzeitstabilen Perowskit/Silizium Tandem Solarzellen | |
| dc.description.sponsorship | BMWK, 0324037C, Verbundvorhaben: Perowskit-Silizium Tandemsolarzellen (PersiST); Teilvorhaben: HET - Niedertemperatur-prozessierte Perowskitzellen und Perowskit/Silizium-Heterojunction-Tandemzellen | |
| dc.identifier.uri | https://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/18168 | |
| dc.identifier.uri | https://doi.org/10.14279/depositonce-16961 | |
| dc.language.iso | en | |
| dc.rights.uri | http://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/ | |
| dc.subject.ddc | 620 Ingenieurwissenschaften und zugeordnete Tätigkeiten | de |
| dc.subject.other | sputter damage | en |
| dc.subject.other | perovskite/silicon tandem solar cells | en |
| dc.subject.other | non-radiative recombination losses | en |
| dc.subject.other | transparent conductive oxides | en |
| dc.subject.other | optical simulation | en |
| dc.subject.other | Sputterschaden | de |
| dc.subject.other | Perowskite/Silizium-Tandemsolarzellen | de |
| dc.subject.other | nicht-strahlende Rekombinationsverluste | de |
| dc.subject.other | transparente leitfähige Oxide | de |
| dc.subject.other | optische Simulationen | de |
| dc.title | Transparent conductive oxides for perovskite/silicon tandem solar cells by sputter deposition - model-based characterization of sputter damage, material development and device implementation | en |
| dc.title.translated | Transparente leitfähige Oxide für Perowskit/Silizium-Tandemsolarzellen durch Sputterdeposition - modellbasierte Charakterisierung von Sputterschäden, Material Entwicklung und Implementierung in Bauelemente | de |
| dc.type | Doctoral Thesis | |
| dc.type.version | acceptedVersion | |
| dcterms.rightsHolder.reference | Deposit-Lizenz (Erstveröffentlichung) | |
| tub.accessrights.dnb | free | * |
| tub.affiliation | Fak. 4 Elektrotechnik und Informatik::Inst. Hochfrequenz- und Halbleiter-Systemtechnologien::FG Technologie für Dünnschicht-Bauelemente | |
| tub.publisher.universityorinstitution | Technische Universität Berlin |