Towards more efficient and performant computations in quantum chemistry with machine learning

Pronobis, Wiktor

Towards more efficient and performant computations in quantum chemistry with machine learning

dc.contributor.advisor	Müller, Klaus-Robert
dc.contributor.author	Pronobis, Wiktor
dc.contributor.grantor	Technische Universität Berlin	en
dc.contributor.referee	Müller, Klaus-Robert
dc.contributor.referee	Tkatchenko, Alexandre
dc.contributor.referee	Opper, Manfred
dc.date.accepted	2020-03-27
dc.date.accessioned	2020-04-20T12:52:17Z
dc.date.available	2020-04-20T12:52:17Z
dc.date.issued	2020
dc.description.abstract	Kernel methods allow an efficient solution of highly non-linear regression problems often encountered in quantum chemistry. Due to its flexibility it is unclear how to design a similarity matrix represented by the kernel which encodes a given learning problem in a compact and beneficial way. In this thesis, we propose novel kernels for quantum mechanical systems which are composed of two- and three-body interaction terms. Specifically, we develop descriptors of molecules which are of fixed size and invariant with respect to translation, rotation and atom indexing. For these representations, we demonstrate their ability to accurately predict quantum mechanical properties in combination with kernel ridge regression. A feature importance analysis reveals insights about the two- and three-body interactions in small organic molecules. Our descriptors are extended by novel decomposition kernels which encode the comparison of two- and three-body combinations of atoms directly into the similarity matrix. The special structure of these kernels is used to analyse interaction potentials for molecular dynamics data sets. These kernel methods are complemented by a new approximate matrix inversion scheme based on banded Toeplitz matrices. For all of these three methodologies, we demonstrate their efficiency and performance to solve quantum chemical problems.	en
dc.description.abstract	Kern-basierte Methoden erlauben es, effizientere Lösungen von hoch nichtlinearen Regressionsproblemen zu entwickeln, die häufig in der Quantemchemie auftreten. Wegen ihrer Flexibilität, ist es unklar, wie man eine kern-basierte Ähnlichkeitsmatrix aufstellt, die das Lernproblem in einer kompakten und nutzbaren Weise kodiert. In dieser Arbeit schlagen wir neue Kerne für quantenmechanische Systeme vor, die auf Zwei- und Dreikörperinteraktionstermen beruhen. Genauer entwickeln wir Deskriptoren von Molekülen, die konstante Größe haben und invariant sind gegenüber der Translation, Rotation und Atomindizierung. Für diese Repräsentationen demonstrieren wir die akkurate Vorhersage von quantenmechanischen Eigenschaften in Kombination mit Gaußprozess-Regression. Eine Wichtigkeitsanalyse der Features enthüllt Einsichten über die Zwei- und Dreikörper-interaktionen in kleinen organischen Molekülen. Unsere Deskriptoren werden weiterentwickelt zu zerlegbaren Kernen, die den Vergleich zwischen Zwei- und Dreierkörperkombinationen von Atomen direkt in der Ähnlichkeitsmatrix kodieren. Die spezielle Struktur dieser Kerne wird genutzt um die Interaktionspotentiale für moleküldynamik Datensätze zu untersuchen. Unsere Kernmodelle werden ergänzt durch ein approximiertes Matrix-Invertierungsverfahren für schmalbandige Toeplitzmatrizen. Für alle diese drei Ansätze zeigen wir deren Effizienz und Leistungsfähigkeit, quantenchemische Probleme zu lösen.	de
dc.identifier.uri	https://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/10976
dc.identifier.uri	http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-9866
dc.language.iso	en	en
dc.rights.uri	https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/	en
dc.subject.ddc	543 Analytische Chemie	de
dc.subject.ddc	519 Wahrscheinlichkeiten, angewandte Mathematik	de
dc.subject.other	machine learning	en
dc.subject.other	quantum chemistry	en
dc.subject.other	molecular representations	en
dc.subject.other	Toeplitz matrices	en
dc.subject.other	kernels	en
dc.subject.other	Maschinelles Lernen	de
dc.subject.other	Quantenchemie	de
dc.subject.other	Molekül-Repräsentation	de
dc.subject.other	Toeplitz-Matrizen	de
dc.subject.other	Kerne	de
dc.title	Towards more efficient and performant computations in quantum chemistry with machine learning	en
dc.title.translated	Zu effizienteren und leistungsfähigeren Berechnungen in der Quantenchemie mit Maschinellem Lernen	de
dc.type	Doctoral Thesis	en
dc.type.version	acceptedVersion	en
tub.accessrights.dnb	free	en
tub.affiliation	Fak. 4 Elektrotechnik und Informatik::Inst. Softwaretechnik und Theoretische Informatik::FG Maschinelles Lernen	de
tub.affiliation.faculty	Fak. 4 Elektrotechnik und Informatik	de
tub.affiliation.group	FG Maschinelles Lernen	de
tub.affiliation.institute	Inst. Softwaretechnik und Theoretische Informatik	de
tub.publisher.universityorinstitution	Technische Universität Berlin	en

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