Neutron Scattering Investigations of Zero- and One-dimensional Quantum Magnets
Pieper, Oliver
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Untersuchung von zwei unterschiedlichen Arten von niedrigdimensionalen Quantenmagneten unter Verwendung der Methode der Neutronenstreuung. Im ersten Teil der Arbeit werden die magnetischen Eigenschaften von drei Mn6- basierenden Einzelmolekülmagneten mit Hilfe der inelastischen Neutronenstreuung erforscht. Die experimentellen Daten verdeutlichen, dass geringe strukturelle Verformungen der Molekülgeometrie einen erheblichen Einfluss auf das Energieleveldiagramm und demzufolge auf die magnetischen Eigenschaften der Moleküle haben. Es wird gezeigt, dass das Giant-Spin Modell nicht in der Lage ist, die Spinlevelstruktur des Grundmultipletts zu beschreiben. Die gewonnen Daten erlauben die Bestimmung der relevanten Parameter des mikroskopischen Spin-Hamiltonoperators und basierend auf diesen Erkenntnissen wird gezeigt, dass die angeregten S-Multipletts eine Schlüsselrolle bei der Bestimmung der effektiven Energiebarriere für die Umkehrung der Magnetisierung spielen. Der zweite Teil dieser Arbeit präsentiert eine detaillierte Untersuchung der nuklearen und magnetischen Eigenschaften des quasi-eindimensionalen Heisenberg- Antiferromagneten CaV2O4. Der Magnetismus dieses Systems resultiert von den teilweise gefüllten t2g-Orbitalen der V3+-Ionen, welche dem System noch einen zusätzlichen orbitalen Freiheitsgrad zu Verfügung stellen. Die Kristallstruktur besteht aus schwach gekoppelten Doppelketten von eckteilenden VO6-Oktaedern, wobei die spezielle Staffelung der Oktaeder zu einer zigzagartigen Anordnung der Vanadiumionen führt. Dies gibt wiederum Anlass zu starken magnetischen Wechselwirkungen zwischen nächsten und übernächsten Vanadiumnachbarn und impliziert geometrische Frustration. Allerdings wird die Stärke der Wechselwirkungen stark von der speziellen Besetzung der t2g-Orbitale beeinflusst. Zur Bestimmung der nuklearen und magnetischen Struktur, sowie des komplexen Anregungsspektrums wurde sowohl die Methode die Einzelkristall- und Pulverdiffraktion, als auch die der Neutronenspektroskopie verwendet. Die experimentellen Resultate werden theoretisch analisiert und auf Grundlage dessen werden die dominanten Austauschpfade bestimmt und bezüglich orbitaler Ordnung diskutiert.
This thesis deals with the investigation of two different types of low-dimensional quantum magnets using the technique of neutron scattering. In the first part, the magnetic properties of three Mn6-based single molecule magnets are explored by means of inelastic neutron scattering. The experimental data reveal that small structural distortions of the molecular geometry produce a significant effect on the energy level diagram and therefore on the magnetic properties of the molecule. It will be shown that the giant spin model completely fails to describe the spin level structure of the ground spin multiplets. The data enabled the determination of the parameters of the microscopic spin Hamiltonian and based on this it is shown that the excited S-multiplets play a key role in determining the effective energy barrier for the magnetization reversal. The second part of this thesis presents an in-depth study of the nuclear and magnetic properties of the quasi-one-dimensional Heisenberg antiferromagnet CaV2O4. The magnetism in this system arises from the partially filled t2g-levels of the V3+-ions, which in addition give an orbital degree of freedom to the system. The crystal structure consists of weakly coupled double-chains of edge-sharing VO6-octahedra, where the particular octahedral staggering creates a zigzag-like arrangement of the vanadium ions. This in return gives rise to strong magnetic direct exchange interactions between nearest and next nearest neighbour vanadium ions and to geometrical frustration. However, the strength of the exchange interactions is strongly influenced by the particular occupation of the t2g-orbitals. Single crystal and powder neutron diffraction as well as neutron spectroscopy are used to determine the nuclear and magnetic structure as well as the complex excitation spectrum of CaV2O4. The results are analysed theoretically and from this the leading exchange paths are deduced and discussed in terms of orbital ordering.
