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Atomic structure of capped In(Ga)As and GaAs quantum dots for optoelectronic devices
Lenz, Andrea
Bauelemente basierend auf In(Ga)As/GaAs- und GaAs/AlGaAs-Quantenpunkten sind vielversprechend für eine Vielzahl von optoelektronischen Anwendungen, wie Laser mit niedrigen Schwellströmen und Wellenlängen um 1.3 µm. In dieser Arbeit wird Rastertunnelmikroskopie an Querschnittsflächen (XSTM) dazu benutzt, die atomare Struktur von vergrabenen In(Ga)As/GaAs- und GaAs/AlGaAs-Quantenpunkten zu untersuchen, die von verschiedenen Gruppen mit unterschiedlichen Wachstumsmethoden hergestellt wurden. Dabei wurde besonders der Einfluss des Überwachsens untersucht, der notwendig für die Anwendung in Bauelementen ist. Die Ergebnisse einer detaillierten XSTM-Untersuchung von InAs/GaAs-Quantenpunkten werden mit bereits bestehenden STM Ergebnissen verglichen. Da beide Proben mit derselben Apparatur und unter identischen Wachstumsbedingungen hergestellt wurden, bietet dieser Vergleich eine einmalige Möglichkeit den Einfluss des Überwachsens zu untersuchen, wobei beträchtliche Veränderungen der atomaren Struktur und der Stöchiometrie beobachtet werden. Es wird herausgefunden, dass ehemals pyramidale Quantenpunkte, die sich durch {137}-Seitenfacetten auszeichnen, sich während des Überwachsens verändern. Aus der großen Gitterunterfehlanpassung zwischen der aus InAs bestehenden Quantenpunktspitze und der GaAs-Deckschicht resultiert ein starker Segregationseffekt, der zu einer Abflachung der Quantenpunkte und zu steileren Seitenflächen führt. Außerdem durchmischt der unbedeckt vermutlich reine InAs-Quantenpunkt, und auch für die Benetzungsschicht werden starke Segregationsprozesse beobachtet. Verschiedene Methoden, um Lumineszenz bei 1.3 µm zu erreichen, sind z.B. die Zugabe von Antimon während des InAs-Wachstums, dem Überwachsen von InGaAs-Quantenpunkten mit verspannungsreduzierenden InGaAs-Schichten oder das Wachstum von InAs-Quantenpunkten in InGaAs-Schichten. Die Beigabe von Antimon während des Quantenpunktwachstums verhindert Segregation, obwohl ein Einbau von Antimon nur in die Benetzungsschicht und nicht in die Quantenpunkte beobachtet wird. Dies führt zu einem Anstieg der Quantenpunktgröße und des mittleren Indium-Gehaltes und damit zu der erwünschten längeren Wellenlänge. In den beiden Fällen, in denen InGaAs-Schichten verwendet werden, wird ebenfalls ein Anstieg der Quantenpunktgröße beobachtet, allerdings auch Quantenpunkte mit Defekten in Form eines Hohlraumes, der als Nanovoid bezeichnet wird. Die Bildung der Nanovoids hängt dabei von den jeweiligen Wachstumsschritten ab, tritt aber jeweils während des Überwachsens aufgrund der hohen lokalen Verspannung auf. Die Entstehung von Nanovoids stellt deshalb eine wichtige Grenze des Wachstums großer Quantenpunkte dar. Abschließend wurden noch stufenweise prozessierte unverspannte GaAs/AlGaAs-Quantenpunkte untersucht. Bei dieser ersten XSTM Untersuchung konnte eine Entmischung der AlGaAs-Schicht und eine variierende Schichtdicke des GaAs-Quantengrabens beobachtet werden. Zusätzlich bestätigt sich die erwartete Quantenpunkthöhe, während eine kleinere laterale Ausdehnung gefunden wurde, die einen Anreiz für weitere Untersuchungen liefert. Zusammenfassend wird in dieser Arbeit eine detaillierte atomare Untersuchung der verspannungsinduzierten Segregationsprozesse präsentiert, die während der verschiedenen Stadien des In(Ga)As-Quantenpunktewachstums und des Überwachsens auftreten.
Devices based on In(Ga)As/GaAs and GaAs/AlGaAs quantum dots are promising for various applications in optoelectronics, such as low threshold lasers at emission wavelengths of about 1.3 µm. In this work, cross-sectional scanning tunneling microscopy (XSTM) is used to investigate the atomic structure of buried In(Ga)As and GaAs quantum dots grown by several groups using different growth techniques. In particular the influence of the overgrowth process is studied, which is required for applications in devices. The results of a detailed XSTM investigation on capped InAs/GaAs quantum dots are compared with existing top-view STM results of uncapped quantum dots. Since both samples were grown in the same chamber and under identical growth conditions, this comparison offers a unique possibility to analyze the influence of the overgrowth process, observing considerable changes of the atomic structure and stoichiometry. It is found that the formerly pyramidal quantum dots, mainly characterized by {137} side facets, are modified during capping. The large lattice mismatch between the InAs material of the quantum dot apex and the GaAs capping material results in strong segregation effects leading to a truncation of the quantum dots together with a steepening of their side facets. In addition, the probably pure uncapped InAs quantum dots become intermixed, and also for the wetting layer strong segregation effects are observed. Several strategies to reach luminescence at 1.3 µm were studied, such as to offer Sb during InAs growth, the overgrowth of InGaAs quantum dots with a strain-reducing InGaAs layer, or the growth of InAs quantum dots embedded within InGaAs quantum wells. Antimony supply during the quantum dot growth prevents segregation, although no antimony incorporation is observed at the quantum dots, but only at the wetting layer. This leads to an increase of the quantum dot size and the average indium content and therewith to the desired longer emission wavelengths. In the two cases using InGaAs layers an increased quantum dot size was observed as well, but also defective quantum dots are found, characterized by a material hole or so-called nanovoid. The mechanisms of the nanovoid formation depends on details of the growth sequence, but occurs in each case during the capping process due to the large local strain. Nanovoid formation thus represents an important limit of larger quantum dot growth. Finally hierarchically grown unstrained GaAs/AlGaAs quantum dots are examined. In this first XSTM investigation a decomposition of the AlGaAs layers and a variation of the GaAs quantum well thickness is observed. Additionally the expected quantum dot height is confirmed, while their lateral size is found to be smaller, providing an incentive to further investigations. In summary, this work presents a detailed investigation on the atomic scale of the strain-induced segregation processes occurring during the different stages of In(Ga)As quantum dot growth and overgrowth.
