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Optical analysis of InN and InGaN nanostructures
Ries, Maximilian Daniel Cedric
Nanostructures of group-III-V materials, such as quantum wells (QWs) or nanowires (NWs), are widely deployed in modern solid-state technology. The applicability of the III-nitride system originates in the direct fundamental bandgap covering the whole visible range and expanding even into the near-infrared and the ultraviolet (UV). Lighting applications based on these materials exhibit extraordinary efficiency over most emission wavelengths. However, the green spectral region is governed by an efficiency drop. Miscibility problems leading to strong compositional fluctuations and disorder, combined with a large quantum-confined Stark effect, are the main problems in devices relying on InGaN QWs. NWs can potentially solve some of these problems, but the technology requires further advancement. The nanoscopic dimensions necessitate experimental techniques able to resolve subwavelength features. This work investigates InN surfaces and InGaN single quantum well (SQW) samples to explore the reason for the occurrence of the additional modes in tip-enhanced Raman spectroscopy (TERS). A connection with charge carrier accumulations close to the surface is found. Multi-wavelength Raman spectroscopic (RS) studies are employed to resolve the interrelationship between charge carriers and vibrational states. The observation of a similar near-field effect in InGaN SQW samples suggests the existence of locally degenerate regions. Supported by 𝒌 · 𝒑-calculations, photoluminescence (PL), and UV-RS, as well as transmission electron microscopy (TEM) with nano-cathodoluminescence, the sensitivity of the SQW towards compositional and thickness fluctuations, defects, strain, and surface distance is analyzed and highlighted. The interplay between structural and optical properties in InGaN nanostructures is continued with the characterization of self-assembled InGaN-GaN NWs. The origin of the emission redshift observed in the room temperature PL is examined in PL series dependent on temperature, intensity, and polarization. Calculations of the surface band bending emphasize a bulk carrier concentration beyond 10¹⁸ cm⁻³ to enable a Stark effect comparable to the observed redshift. A negative depolarization ratio, UV-RS, and TEM results demonstrate the presence of structural disorder associated with InGaN and the spontaneous formation of inclusions during the growth.
III-Nitrid-Halbleiter-Nanostrukturen wie Quantenfilme (QW) oder Nanodrähte (NW) sind Standardmaterialien in der modernen Halbleitertechnologie. Der Erfolg beruht auf ihrer mit der Komposition durchstimmbaren direkten Bandlücke, die vom nah-infraroten bis in den ultravioletten (UV) Bereich reicht. Allerdings sinkt bei Anwendungen mit InGaN QWs die Quanteneffizienz sowohl für längere Wellenlängen als auch für höhere Betriebsströme. Zunehmende lokale Inhomogenitäten und der “quantum-confined Stark-effect” (QCSE) führen zu Effizienzeinbußen. InGaN NWs können einige der Probleme zumindest teilweise beheben, allerdings ist diese Technologie noch nicht so weit etabliert wie die Quantenfilme. Die nanoskopischen Größenordnungen verlangen nach speziellen Techniken, um Eigenschaften im Sub-Wellenlängenbereich aufzulösen. In dieser Arbeit werden InN Oberflächen und InGaN Einfachquantenfilmproben (SQW) untersucht, um die Ursachen für neue, zusätzliche Vibrationsmoden in spitzenverstärkter Raman-Spektroskopie zu ergründen. Eine Verbindung zu Ladungsträgerakkumulationen nahe der Oberfläche wird hergestellt und mithilfe einer Multi-Wellenlängen-Raman-Untersuchung die Interaktion mit den Schwingungseigenschaften analysiert. Die Beobachtung einer ähnlichen Wechselwirkung bei InGaN-SQWs lässt auf lokal entartete Regionen an der Oberfläche schließen. Diese Vermutung wird durch 𝒌 · 𝒑 - Rechnungen, Photolumineszenz- (PL) und UV-Raman-Spektroskopie, sowie Nano-Kathodolumineszenz (STEM-CL) gestützt und verdeutlicht die Sensitivität von SQWs in Bezug auf Komposition, Schichtdickenfluktuation, Defekte, Verspannungen und dem Abstand zur Oberfläche. Der Zusammenhang zwischen Struktur und optischen Eigenschaften wird mit der Analyse von InGaN-GaN NWs weiter untersucht. Die Ursache für die Rotverschiebung der Raumtemperatur-Lumineszenz wird in PL-Studien in Abhängigkeit der Temperatur, Anregungsintensität und Polarisation geprüft. Berechnungen der Bandverbiegung zeigen, dass eine Volumenladungsträgerdichte von mehr als 10¹⁸ cm⁻³ vorhanden sein muss, um einen Stark-Effekt von der Größenordnung der Rotverschiebung zu erzeugen. Ein negatives Depolarisationsverhältnis zusammen mit UV-Raman-Spektroskopie sowie TEM Bildern weisen auf die Existenz von Unordnung hin, die mit der Inhomogenität von InGaN und der spontanen Bildung von Einschlüssen zusammenhängt.
