Manipulating light with carbon nitride thin films
| dc.contributor.advisor | Antonietti, Markus | |
| dc.contributor.author | Stein Siena, Julya | |
| dc.contributor.grantor | Technische Universität Berlin | en |
| dc.contributor.referee | Antonietti, Markus | |
| dc.contributor.referee | Thomas, Arne | |
| dc.date.accepted | 2021-08-10 | |
| dc.date.accessioned | 2022-01-28T13:14:52Z | |
| dc.date.available | 2022-01-28T13:14:52Z | |
| dc.date.issued | 2022 | |
| dc.description.abstract | Polymeric carbon nitride (pCN) has emerged as a material with desirable optical and mechanical properties for optical and photonic devices. In this thesis, the high intrinsic refractive index and transparency through the visible part of the spectrum in pCN thin films were investigated and explored as potential parameters to guide and manipulate light in optical devices. Inserting the thin film properties in the field of artificially micro- and nanoengineered materials has created many possibilities, which has led this work to the fabrication of organic pCN-based waveguides and a proposition for low-loss flexible fishnet metamaterials. In the first part of the thesis, the optical dispersion properties, composition, and structure of pCN thin films were investigated as a function of the key parameters employed in the chemical vapor deposition (CVD) process. Changes in the real and imaginary parts of the refractive index, C/N ratio, and morphology occurred with changing the precursor amount, the polymerization time, and the carrier gas flow rate. Non-zero values of the extinction coefficient in the out-of-plane have revealed a high optical anisotropy of the thin films, which is addressed to changes in composition and molecular orientation. In addition, the results also show possible routes to avoid gas-phase nucleation and increased roughness. On-surface polymerization in situ studies on the polymerization mechanism, from the precursor melamine to pCN thin films, conclude that polymeric carbon nitride is composed of three different coexisting phases with different hydrogen bonding patterns. In the second part of the thesis, polymeric carbon nitride-based photonic devices for telecommunication wavelengths are demonstrated. The high ordinary refractive index of the polymer of around 2, covering the visible and near-infrared wavelength range, enables small footprint devices, strong mode confinement, and efficient coupling through grating couplers. Proof-of-concept experiments with microring resonators show a Q-factor of 11721 for a wavelength of 1550 nm, meaning a propagation loss of about 31.32 dB/cm. Losses can be further improved with an optimized fabrication process. Lastly, a new organic pCN-based low-loss metamaterial is proposed as a new artificially nanoengineered material to achieve properties and functionalities that are non-existent in natural materials. In this approach, a double fishnet of gold is alternated with pCN as the dielectric material, offering a flexible device able to achieve negative and zero refractive index. | en |
| dc.description.abstract | Polymeres Kohlenstoffnitrid (pCN) hat sich als ein Material mit wünschenswerten optischen und mechanischen Eigenschaften für optische und photonische Komponenten entwickelt. In dieser Arbeit wurden der hohe intrinsische Brechungsindex und die Transparenz von pCNDünnschichten im sichtbaren Teil des elektromagnetischen Spektrums untersucht und als potenzielle Parameter zur Leitung und Manipulation von Licht in optischen Komponenten erforscht. Die Nutzung von Dünnschichteigenschaften schafft viele Möglichkeiten im Bereich der synthetischen mikro- und nanotechnologischen Materialien, die in dieser Arbeit zur Herstellung von organischen pCN-basierten Wellenleitern und zu einem Vorschlag für verlustarme flexible Fischnetz-Metamaterialien führten. Im ersten Teil der Arbeit wurden die optischen Dispersionseigenschaften, die Zusammensetzung und die Struktur von pCN-Dünnschichten in Abhängigkeit der Schlüsselparameter des chemischen Gasphasenabscheidungsprozesses (CVD) untersucht. Änderungen des Real- und Imaginärteils des Brechungsindex, des C/N-Verhältnisses und der Morphologie traten bei Änderung der Präkursormenge, der Polymerisationszeit und des Trägergasdurchsatzes auf. Nicht-Nullwerte des Extinktionskoeffizienten in der Out-of-Plane offenbarten eine hohe optische Anisotropie der Dünnschichten, die auf Änderungen der Zusammensetzung und der molekularen Orientierung zurückzuführen ist. Darüber hinaus zeigen die Ergebnisse auch mögliche Wege zur Vermeidung von Gasphasennukleation und erhöhter Rauigkeit auf. In-situ-Studien zum Polymerisationsmechanismus vom Ausgangsstoff Melamin bis zu den pCN-Dünnschichten zeigen außerdem, dass das polymere Kohlenstoffnitrid aus drei verschiedenenmkoexistierenden Phasen mit unterschiedlichen Wasserstoffbrückenbindungsmustern besteht. Im zweiten Teil der Arbeit werden auf polymerem Kohlenstoffnitrid basierende photonische Bauelemente für Telekommunikationswellenlängen demonstriert. Der hohe ordentliche Brechungsindex des Polymers von etwa 2 im sichtbaren und nahinfraroten Wellenlängenbereich ermöglicht Bauelemente mit kleiner Grundfläche, starkem Modeneinschluss und effizienter Kopplung über Gitterkoppler. Proof-of-Concept-Experimente mit Mikroring-Resonatoren zeigen einen Q-Faktor von 11721 für eine Wellenlänge von 1550 nm, was zu einem Ausbreitungsverlust von etwa 31,32 dB/cm führt. Die Verluste können durch einen optimierten Herstellungsprozess weiter verringert werden. Abschließend wird ein neues organisches pCN-basiertes verlustarmes Metamaterial als innovatives synthetisches Nanomaterial vorgeschlagen, um Eigenschaften und Funktionalitäten zu erreichen, die in natürlichen Materialien nicht existieren. Bei diesem Ansatz alterniert ein doppeltes Fischnetz aus Gold mit pCN als Dielektrikum, wodurch ein flexibles Bauelement entsteht, mit dem ein negativer oder ein Null-Brechungsindex erreicht werden kann. | de |
| dc.identifier.uri | https://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/13525 | |
| dc.identifier.uri | http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-12308 | |
| dc.language.iso | en | en |
| dc.rights.uri | http://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/ | en |
| dc.subject.ddc | 620 Ingenieurwissenschaften und zugeordnete Tätigkeiten | de |
| dc.subject.other | carbon nitride | en |
| dc.subject.other | semiconductor | en |
| dc.subject.other | thin films | en |
| dc.subject.other | CVD | en |
| dc.subject.other | high refractive index polymers | en |
| dc.subject.other | Kohlenstoffnitrid | de |
| dc.subject.other | Halbleiter | de |
| dc.subject.other | Dünnschichten | de |
| dc.subject.other | Polymere mit hohem Brechungsindex | de |
| dc.title | Manipulating light with carbon nitride thin films | en |
| dc.title.subtitle | towards applications in metamaterials with organic polymeric carbon-nitride-based optical devices | en |
| dc.title.translated | Lichtmanipulation mit Kohlenstoffnitrid-Dünnschichten | de |
| dc.title.translatedsubtitle | auf dem Weg zu Anwendungen in Metamaterialien mit organischen, polymeren Kohlenstoffnitrid-basierten optischen Geräten | de |
| dc.type | Doctoral Thesis | en |
| dc.type.version | acceptedVersion | en |
| tub.accessrights.dnb | free | en |
| tub.affiliation | Fak. 2 Mathematik und Naturwissenschaften::Inst. Chemie | de |
| tub.affiliation.faculty | Fak. 2 Mathematik und Naturwissenschaften | de |
| tub.affiliation.institute | Inst. Chemie | de |
| tub.publisher.universityorinstitution | Technische Universität Berlin | en |